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論文

Speciation of cesium in a radiocesium-bearing microparticle emitted from Unit 1 during the Fukushima nuclear accident by XANES spectroscopy using transition edge sensor

高橋 嘉夫*; 三浦 輝*; 山田 真也*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 橋本 直*; 蓬田 匠; 山口 瑛子; 岡田 信二*; 板井 啓明*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 495, p.139031_1 - 139031_19, 2025/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Engineering, Environmental)

本発表では、2011年の福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウム含有微粒子(CsMP)中のセシウムの化学状態を、高分解能X線吸収分光法(XANES)とマイクロX線蛍光($$mu$$-XRF)を用いて解析した。その結果、主にガラス中に溶解したセシウムと、内部空隙表面に濃縮したセシウムの2種が確認された。後者はもともと気体として存在し、溶けたガラスが冷えて固まる際に濃縮したと考えられる。これらの知見は、事故時のCsMP形成過程や今後の廃炉作業、安全評価に重要である。

論文

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の乾式再処理における崩壊熱の影響

林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08

加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。

論文

Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:53.09(Chemistry, Multidisciplinary)

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

論文

Formation of MPd$$_{3+x}$$ (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd$$_{3+x}$$ using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu$$_3$$型GdPd$$_{3.3}$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)及びNpPd$$_3$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi$$_3$$型NpPd$$_3$$も含まれていた。本研究で得られたMPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

論文

Material balance evaluation of pyroprocessing for minor actinide transmutation nitride fuel

舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:54.80(Nuclear Science & Technology)

階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Development of quantitative analysis method for tritium using by hydrophobic platinum catalyst

枝尾 祐希; 岩井 保則; 林 巧

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.273 - 277, 2016/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.64(Nuclear Science & Technology)

Detritiation system (DS) is established to guarantee safety assuming the worst case of accidental events of tritium leaks in ITER. Demonstration tests are demanded to ensure the tritium removal efficiency of more than 99% to provide a designing method for DS. Therefore, extremely high accuracy is required for techniques of quantitative analysis of tritium to satisfy the demand. Then, we developed an organic-based hydrophobic platinum catalyst improved the hydrophobicity for reducing the influence of absorption of water vapor. We devised the particle size of the catalyst made small around 1mm $$phi$$ and hydrogen addition of optimal concentration to ensure to oxidize tritium. As the result of verifying the performance of the improved method by experiment, we succeeded to achieve the high accuracy of more than 99.9% in the quantitative analysis for measuring tritium.

論文

Development of hydrophobic platinum catalyst for oxidation of tritium in JAEA

岩井 保則; 枝尾 祐希; 浅原 浩雄*; 林 巧

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.267 - 272, 2016/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.28(Nuclear Science & Technology)

貴金属触媒によるトリチウム酸化は核融合の分野では酸化後の水蒸気吸着システムと組み合わせ環境へのトリチウム放出を抑制する雰囲気トリチウム除去システムに用いられる基礎的な反応である。電源喪失などの異常事態に対するトリチウム安全性の向上にむけて加熱を要せず室温でトリチウムを酸化できる疎水性触媒の技術が注目されている。疎水性触媒を用いた室温トリチウム酸化触媒塔の設計には疎水性触媒の作成技術の進歩と付随する反応速度の知見が必須である。本報告では室温近傍温度におけるトリチウム酸化の反応速度を評価した。触媒の差を考慮して製造方法が異なる二種類の疎水性触媒を試験に使用した。結果は反応速度は疎水性母材に担持する白金径に強く影響され、反応次数は室温近傍では濃度の0.5乗である。この結果から白金触媒表面でのトリチウム酸化の反応メカニズムの温度による変化を考察した。

論文

Comparison of passivation behavior of SS316L with that of SS304 in tritiated water solution

小柳津 誠; 磯部 兼嗣; 林 巧

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.508 - 511, 2016/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.80(Nuclear Science & Technology)

SS304やSS316Lステンレス鋼は核融合炉の構造材等として幅広く使用される。これまでの研究から、SS304ステンレス鋼がトリチウム水環境下で腐食が促進することが明らかとなった。そこで、SS304とSS316Lステンレス鋼のトリチウム水中における腐食挙動を比較し、トリチウム水中における腐食促進現象の解明を図った結果、SS316Lステンレス鋼はSUS304ステンレス鋼に比べ、不動態化の阻害などのトリチウムの影響を受けにくいことが明らかとなった。これは、トリチウム水中におけるSS304ステンレス鋼は不動態中のクロムが溶出することで不動態が破壊され、腐食が進行してしまう一方で、クロム溶出環境下でも腐食耐性を持つSS316Lステンレス鋼ではクロムが溶出しても、不動態が維持され、腐食が抑えられることに起因すると考えられ、クロムが溶出する環境下においても防食される材料がトリチウム水環境下で使用する材料として適していることが示唆された。

論文

Progress of R&D on water cooled ceramic breeder for ITER test blanket system and DEMO

河村 繕範; 谷川 尚; 廣瀬 貴規; 榎枝 幹男; 佐藤 聡; 落合 謙太郎; 今野 力; 枝尾 祐希; 林 巧; 星野 毅; et al.

Fusion Engineering and Design, 109-111(Part B), p.1637 - 1643, 2016/11

 被引用回数:28 パーセンタイル:89.68(Nuclear Science & Technology)

水冷却セラミック増殖テストブランケットモジュール(WCCB-TBM)の開発は、日本の原型炉ブランケットに向けた最も重要なステップの1つである。TBM試験と原型炉ブランケット開発に向け、モジュール製作技術、トリチウム増殖材並びに中性子増倍材ペブルの製作技術、トリチウム生成率評価ならびに構造設計活動に関する研究開発が行われている。本報告は日本の水冷却セラミック増殖ブランケット開発の最近の成果の概要について記述したものである。

論文

Effect of hydrocarbons on the efficiency of catalytic reactor of detritiation system in an event of fire

枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:58.07(Nuclear Science & Technology)

Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.

論文

Experimental investigation on feasible bioreactor using mechanism of hydrogen oxidation of natural soil for detritiation system

枝尾 祐希; 岩井 保則; 佐藤 克美; 林 巧

Applied Radiation and Isotopes, 114, p.40 - 44, 2016/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.80(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、室温でトリチウムを酸化する反応器の実現に向けて、天然土壌中の水素酸化細菌によるトリチウム酸化に着目した。工学的観点から、土壌中の水素酸化細菌を利用したバイオリアクターの性能を速度論的に評価し、バイオリアクターのリチウム除去系におけるトリチウム酸化反応器としての実用可能性を検討することを目的とした。土壌を充填したバイオリアクターは、室温・高湿度条件において高いトリチウム酸化性能を示し、一般的にトリチウム除去系で使用されているPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒と比べて優れていることが明らかになった。土壌によるトリチウム酸化はMichaelis-Menten速度論モデルの予測に従い、擬一次反応となることが示された。土壌によるトリチウム酸化がMichaelis-Menten速度論モデルに従う条件においては、供給ガスに微量の水素を意図的に添加するだけで反応速度を上昇させることが可能である。したがって、土壌中の水素酸化細菌を利用したバイオリアクターがトリチウム除去系におけるトリチウム酸化反応器としての実用可能性を有するとの結論を得た。

論文

Deuterium permeation behavior for damaged tungsten by ion implantation

大矢 恭久*; Li, X.*; 佐藤 美咲*; 湯山 健太*; 小柳津 誠; 林 巧; 山西 敏彦; 奥野 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(3), p.402 - 405, 2016/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:64.98(Nuclear Science & Technology)

3keV重水素イオンと10keV炭素イオンを照射したタングステンの重水素透過挙動を調べた。重水素イオンと炭素イオンを照射したタングステンにおいては、未照射タングステンと比して、重水素透過が明確に減少した。しかし、重水素のみを照射したタングステンでは1173Kまで加熱することにより未照射タングステンと同等にまで重水素透過が回復した一方で炭素イオンのみを照射したタングステンでは回復しなかった。このことから、タングステン中の炭素の存在はタングステン中の重水素の透過経路回復を妨げることが示唆された。さらに、TEM分析から1173Kではボイドの成長がみられるものの消滅していないことから、タングステン中の照射ダメージが回復してないことがわかり、この照射ダメージが水素透過挙動に大きな影響は及ぼさないことが示された。

論文

R&D activities of tritium technologies on Broader Approach in Phase 2-2

磯部 兼嗣; 河村 繕範; 岩井 保則; 小柳津 誠; 中村 博文; 鈴木 卓美; 山田 正行; 枝尾 祐希; 倉田 理江; 林 巧; et al.

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1792 - 1795, 2015/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

幅広いアプローチ活動は、2007年の日本と欧州との合意により開始され、第1期と第2-1期(2010-2011)、第2-2期(2012-2013)、第2-3期(2014-2016)に分けることのできる第2期からなる。トリチウム技術の研究開発は、原型炉に向けた重要な課題の1つであり、タスク1の施設の準備、タスク2の計量管理技術、タスク3のトリチウム安全基礎研究、タスク4のトリチウム耐久性試験の4つのタスクからなる。第1期から原子力機構と大学との共同研究が開始され、これまでに多くの成果をあげてきた。トリチウム技術研究開発の第2-2期も成功裏に進捗して終了した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.70(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Tracing temperature in a nanometer size region in a picosecond time period

中嶋 薫*; 北山 巧*; 林 宏明*; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; Toulemonde, M.*; Bouffard, S.*; 木村 健二*

Scientific Reports (Internet), 5, p.13363_1 - 13363_8, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.72(Multidisciplinary Sciences)

Irradiation of materials with either swift heavy ions or slow highly charged ions leads to ultrafast heating on a timescale of several picosecond in a region of several nanometer. This ultrafast local heating result in formation of nanostructures, which provide a number of potential applications in nanotechnologies. These nanostructures are believed to be formed when the local temperature rises beyond the melting or boiling point of the material. Conventional techniques, however, are not applicable to measure temperature in such a localized region in a short time period. Here, we propose a novel method for tracing temperature in a nanometer region in a picosecond time period by utilizing desorption of gold nanoparticles around the ion impact position. The feasibility is examined by comparing with the temperature evolution predicted by a theoretical model.

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Effect of tritium on corrosion behavior of chromium in 0.01N sulfuric acid solution

小柳津 誠; 磯部 兼嗣; 林 巧

Fusion Science and Technology, 67(3), p.519 - 522, 2015/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:22.49(Nuclear Science & Technology)

SUS304ステンレス鋼のトリチウムによる自己不動態化阻害効果がSUS304ステンレス鋼の不動態被膜の主成分の一つであるクロムの溶出によることが考えられたため、クロムの腐食挙動に及ぼすトリチウムの影響に関し、電気化学手法のひとつであるアノード分極曲線を測定することにより調べた。トリチウム濃度、溶存酸素濃度をパラメータとし、トリチウム水を加えていない条件下では溶存酸素によるクロムの自己不動態化が観察できる、0.01N硫酸水溶液中にて実験を行った結果、SUS304ステンレス鋼と同様、クロムにおいても自己不動態化が抑制されていた。この結果より、トリチウム水中におけるSUS304ステンレス鋼の自己不動態化抑制効果は、不動態被膜の主成分の一つであるクロムが溶出に起因することが示唆された。

論文

Correlation of rates of tritium migration through porous concrete

深田 智*; 片山 一成*; 竹石 敏治*; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦

Fusion Science and Technology, 67(2), p.99 - 102, 2015/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

What affects tritium migration through porous concrete walls coated with a hydrophobic paint is reviewed from the viewpoint of tritium safety. Being taken into consideration of multi-structural concrete composed of aggregates, sand, water and cement which contents are CaO, SiO$$_{2}$$, Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$, MgO, CaSO$$_{4}$$ and so on, tritium path is discussed in terms of the HTO diffusivity and adsorption coeffcient on porous walls. Measures to predict rates of tritium leak from laboratory walls to the environment and residual tritium amounts in concrete are estimated based on previous data. Three cases of accidental or chronic tritium release to laboratory air are discussed using the diffusion-adsorption model.

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