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論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

Shell evolution beyond $$Z$$=28 and $$N$$=50; Spectroscopy of $$^{81,82,83,84}$$Zn

Shand, C. M.*; Podoly$'a$k, Zs.*; G$'o$rska, M.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Nowacki, F.*; Otsuka, T.*; Sieja, K.*; Tostevin, J. A.*; Tsunoda, T.*; et al.

Physics Letters B, 773, p.492 - 497, 2017/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:14.67(Astronomy & Astrophysics)

Low-lying states in neutron-rich $$^{81,82.83.84}$$Zn nuclei were measured for the first time via in-beam $$gamma$$-ray spectroscopy at RIKEN. These include the 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{82}$$Zn and the 2$$_1^+$$ to 0$$_1^+$$ and 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{84}$$Zn. The reduced E($$2^+$$) energies and increased E(4$$^+$$)/E(2$$^+$$) ratios at $$N$$=52,54 compared to $$^{80}$$Zn attest that the magicity is confined just on the neutron number $$N$$=50 only. The levels observed in $$^{84}$$Zn suggest the onset of deformation towards heavier Zn isotopes. The data were compared to state-of-the-art shell model calculations.

論文

Shape evolution in neutron-rich krypton isotopes beyond N=60; First spectroscopy of $$^{98,100}$$Kr

Flavigny, F.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Delaroche, J.-P.*; Girod, M.*; Libert, J.*; Rodriguez, T. R.*; Authelet, G.*; Baba, H.*; Calvet, D.*; et al.

Physical Review Letters, 118(24), p.242501_1 - 242501_6, 2017/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:9.07(Physics, Multidisciplinary)

The first $$gamma$$-ray spectroscopy of very neutron rich $$^{98,100}$$Kr isotopes was carried out at the RIBF at RIKEN Nishina center. Excited states in these isotopes were populated via (p,2p) reactions using radioactive $$^{99,101}$$Rb beams accelerated to 220 MeV/nucleon. The new data show a significant increase in deformation beyond N=60, as well as competing configurations (shape-coexistence) at low energy. The data were compared with beyond-mean-field calculations which predict level energies in good agreement with observation, and suggest oblate-prolate shape coexistence.

論文

Low-lying structure and shape evolution in neutron-rich Se isotopes

Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Rodriguez, T. R.*; Authelet, G.*; Baba, H.*; Calvet, D.*; Ch$^a$teau, F.*; Corsi, A.*; Delbart, A.*; et al.

Physical Review C, 95(4), p.041302_1 - 041302_6, 2017/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:8.11(Physics, Nuclear)

Neutron-rich isotopes of selenium, $$^{88,90,92,94}$$Se, where studied via in beam $$gamma$$-ray spectroscopy after nucleon removal reactions at RIBF in RIKEN. The low-energy excitations of these nuclei were investigated using $$gamma$$-$$gamma$$ coincidences, and the first and second excited 2$$^+$$ states were found at remarkably low energies. The analysis and comparison with self-consistent beyond-mean field calculations suggest that both shape coexistence and triaxiality are needed to describe these isotopes.

論文

Are there signatures of harmonic oscillator shells far from stability?; First spectroscopy of $$^{110}$$Zr

Paul, N.*; Corsi, A.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Authelet, G.*; Baba, H.*; Bally, B.*; Bender, M.*; Calvet, D.*; Ch$^a$teau, F.*; et al.

Physical Review Letters, 118(3), p.032501_1 - 032501_7, 2017/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:9.07(Physics, Multidisciplinary)

The first measurement of $$gamma$$ rays emitted by the very neutron rich nuclei $$^{112}$$Mo (Z=42) and $$^{110}$$Zr (Z=40) was carried out at the RIBF facility at RIKEN. These data shine light on the postulated N=70 harmonic oscillator shell. If the spin-orbit splitting which gives rise to the N=82 shell gap is reduced in very neutron-rich nuclei, the harmonic oscillator gap at N=70 should open instead. However, both the measured energy of the first excited state $$^{112}$$Mo and $$^{110}$$Zr, respectively 235(7) keV and 185(11) keV, and their E(4$$^+$$)/E(2$$^+$$) ratio, indicate that these nuclei are good rotors, and exclude the shell stabilization scenario at Z=40 and N=70. These results were compared to state-of-the-art density functional theoretical calculations using Gogny and Skyrme effective interactions.

論文

Small-angle neutron scattering study of specific interaction and coordination structure formed by mono-acetyl-substituted dibenzo-20-crown-6-ether and cesium ions

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 池田 隆司; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 成田 弘一*; 阿久津 和宏*; Heller, W. T.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1205 - 1211, 2016/08

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

This study uses small-angle neutron scattering (SANS) to elucidate the coordination structure of the complex of mono-acetyl substituted dibenzo-20-crown-6-ether (ace-DB20C6) with Cs. SANS profiles obtained for the complex of ace-DB20C6 and Cs (ace-DB20C6/Cs) in deuterated dimethyl sulfoxide indicated that Cs coordination resulted in a more compact structure than the free ace-DB20C6. The data were fit well with SANS profiles calculated using Debye function for scattering on an absolute scattering intensity scale. For this theoretical calculation of the scattering profiles, the coordination structure proposed based on a density functional theory calculation. Consequently, we conclude that the SANS analysis experimentally supports the proposed coordination structure of ace-DB20C6/Cs and suggests the following: (1) the complex of ace-DB20C6 and Cs is formed with an ace-DB20C6/Cs molar ratio of 1/1; (2) the two benzene rings of ace-DB20C6 fold around Cs above the center of the crown ether ring of ace-DB20C6.

論文

Neutron polarization analysis for biphasic solvent extraction systems

元川 竜平; 遠藤 仁*; 長尾 道弘*; Heller, W. T.*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(5), p.399 - 406, 2016/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.3(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed neutron polarization analysis (NPA) of extracted organic phases containing complexes, comprised of Zr(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$ and tri-n-butyl phosphate (TBP), which enabled decomposition of the intensity distribution of small-angle neutron scattering (SANS) into the coherent and incoherent scattering components. The coherent scattering intensity, containing structural information, and the incoherent scattering compete over a wide range of magnitude of scattering vector, $$q$$, specifically when $$q$$ is larger than $$q$$ $$approx$$ 1/$$R_{rm g}$$, where $$R_{rm g}$$ is the radius of gyration of scatterer. Therefore, it is important to determine the incoherent scattering intensity exactly to perform an accurate structural analysis from SANS data when $$R_{rm g}$$ is small, such as the aforementioned extracted coordination species. Although NPA is the best method for evaluating the incoherent scattering component for accurately determining the coherent scattering in SANS, this method is not used frequently in SANS data analysis because it is technically challenging. In this study, we successfully demonstrated that experimental determination of the incoherent scattering using NPA is suitable for sample systems containing a small scatterer with a weak coherent scattering intensity, such as extracted complexes in biphasic solvent extraction system.

論文

JT-60SA superconducting magnet system

小出 芳彦; 吉田 清; Wanner, M.*; Barabaschi, P.*; Cucchiaro, A.*; Davis, S.*; Decool, P.*; Di Pietro, E.*; Disset, G.*; Genini, L.*; et al.

Nuclear Fusion, 55(8), p.086001_1 - 086001_7, 2015/08

 被引用回数:17 パーセンタイル:11.94(Physics, Fluids & Plasmas)

JT-60SAの超伝導マグネットシステムの最大の特徴は、スペース利用の観点から最適化されたコイル構造と高いコイル製作精度の実現をとおして、定常トカマク研究を先導する先進的な実験装置となっている。具体的には、新しい概念であるトロイダルコイルケーシングから分離した外側支持構造の採用により細身のトロイダルコイル形状を可能とした。これにより、詳細なプラズマ測定や柔軟な加熱分布を可能とする大口径ポートの確保を可能とした。また、平衡磁場コイルの製造誤差を最小にする方法を確立し、正確なプラズマ形状/位置制御も可能とした。更に、コンパクトバットジョイントを開発することで中心ソレノイドの占有領域を拡大し、長時間放電の実現に大きく貢献できる設計とした。

論文

Mass production of superconducting magnet components for JT-60SA

吉田 清; 村上 陽之; 木津 要; 土屋 勝彦; 神谷 宏治; 小出 芳彦; Phillips, G.*; Zani, L.*; Wanner, M.*; Barabaschi, P.*; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 24(3), p.4200806_1 - 4200806_6, 2014/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:32.31(Engineering, Electrical & Electronic)

ITERのサテライトトカマクとして、JT-60SA用超伝導マグネットはEUと日本の共同で製作する計画である。超伝導マグネットと設備の機器は、設計が完了して製作が開始された。CSとEFコイル用導体は、2010年から超伝導導体の量産を開始した。EFコイルの製作は、2012年末にEF4コイルは完成して、2013年末にEF5コイルとEF6コイルが完成する予定でコイル製作は順調に行われている。一方、Nb$$_{3}$$Sn導体を用いた超伝導コイルの製造を確認するためのCSモデルコイルが完成し、試験が開始された。TFコイル用導体製作は、2011年から素線製作を開始し、導体組立も2012年から開始して、現在まで36本の導体を製作した。TFコイルは、製作治工具の準備が完了して、最初のTFコイル巻線を開始した。ヘリウム冷凍機(4.5Kで約9KW)の機器設計は完了して、機器の製作と機器を収納する建屋の建設が開始された。フィーダーは機器仕様が確定したので、HTS電流リードは製作が開始された。以上のように、各方面の創意工夫で、コスト削減の問題も解決して、順調に製作が開始された。

論文

The Manufacturing of the superconducting magnet system for the JT-60SA

吉田 清; 木津 要; 土屋 勝彦; 村上 陽之; 神谷 宏治; Payrot, M.*; Zani, L.*; Wanner, M.*; Barabaschi, P.*; Heller, R.*; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 22(3), p.4200304_1 - 4200304_4, 2012/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:22.71(Engineering, Electrical & Electronic)

JT-60SA装置はEUと日本の共同で、ITERのサテライトトカマクを製作する計画である。CSとEFコイル用導体は、2008年から製作を開始し、量産を開始し、2010年末に21本のEF導体を製作した。CSとEFコイルの製作は、2009年から製作冶具の製作を開始し、2011年から実機製作を開始した。TFコイルは、OISや重力支持など特徴のある設計が完了した。コイル製作の発注が開始され、TFコイル用導体製作は、2011年から素線製作を開始した。導体複合化の準備も開始された。ヘリウム冷凍機は、約9KWの冷凍能力で運転できる見通しを得た。フィーダーは機器仕様が確定したので、HTS電流リードは製作が開始された。以上のように、各方面の創意工夫で、コスト削減の問題も解決して、順調に製作が開始された。

論文

Status of JT-60SA tokamak under the EU-JA broader approach agreement

松川 誠; 菊池 満; 藤井 常幸; 藤田 隆明; 林 孝夫; 東島 智; 細金 延幸; 池田 佳隆; 井手 俊介; 石田 真一; et al.

Fusion Engineering and Design, 83(7-9), p.795 - 803, 2008/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:26.45(Nuclear Science & Technology)

JT-60SAは、日欧の幅広いアプローチの下で建設する完全超伝導トカマク装置で、ITERや原型炉への貢献を目指している。2007年の両極の国会批准後、実質的には既に建設段階に移行している。JT-60SAは、既存の建屋,電源,プラズマ加熱装置,計測装置などの、JT-60U設備の最大限の有効利用が前提であり、完全に新作する主たる機器は本体装置のみである。最大プラズマは電流5.5MAで、プラズマ主半径3.06m,アスペクト比2.65,非円形度1.76,三確度0.36である。最大プラズマ加熱入力41MW,プラズマ電流のフラットトップ時間は100秒間である。本論文では、トカマク装置本体だけでなく、プラズマ加熱装置や遠隔保守装置の設計などについても言及するとともに、EUとの技術的な議論を踏まえて行った超伝導導体に関する最近の設計変更案などを紹介し、装置の全体像を明らかにする。

論文

JT-60SA toroidal field magnet system

Pizzuto, A.*; Semeraro, L.*; Zani, L.*; Bayetti, P.*; Cucchiaro, A.*; Decool, P.*; della Corte, A.*; Di Zenobio, A.*; Dolgetta, N.*; Duchateau, J. L.*; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 18(2), p.505 - 508, 2008/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.67(Engineering, Electrical & Electronic)

日本とEUとの間の、幅広いアプローチ協定に基づき、ITERのサテライトトカマク装置として、JT-60を完全超伝導トカマクである、JT-60 Super Advanced(JT-60SA)に改修する。JT-60SAのトロイダル磁場(TF)コイルは、18個のD型コイルにより構成され、すべてのTFコイルはEUが製作を行い、日本へ提供される。TFコイルはおもに、超伝導導体,コイル巻き線,ジョイント,コイルケース,電流リードなどから構成される。JT-60SAのミッションを達成するための要求性能に適合するように、日欧で導体設計,機械設計をはじめとする、さまざまな設計基準について議論を行い、これらを決定した。そして、これらの設計基準に基づき、日欧で、TFコイルシステムの概念設計と性能解析を進め、概念設計が終了した。

口頭

Creation of nitrogen-vacancy centers in diamonds by nitrogen ion implantation

大島 武; 山本 卓; 小野田 忍; 阿部 浩之; 佐藤 真一郎; Jahnke, K.*; Heller, P.*; Gerstmayr, A.*; H$"a$ussler, A.*; Naydenov, B.*; et al.

no journal, , 

ダイヤモンド中のマイナスに帯電した窒素-空孔(NV$$^{-}$$)中心はスピンを利用した量子計算の観点から注目されている。高純度IIaダイヤモンドに窒素(N)イオンを注入することでNV$$^{-}$$の形成を試みた。本研究では、長いスピン緩和時間(T$$_{2}$$)を達成することを目的とし、スピン散乱の原因となる$$^{13}$$Cを減少させた高濃度$$^{12}$$C (99.99%)のダイヤモンドを化学気相法を用いて成長した。Nイオンは、打ち込んだNと試料にもともと残留していたNを区別するため、$$^{15}$$Nイオンを用い、10MeVのエネルギーでのマイクロビーム照射を行った。Nを打ち込んだ領域を共焦点顕微鏡及びODMR(optically detected magnetic resonance)で評価したところ、$$^{15}$$N由来のNV$$^{-}$$$$^{14}$$N由来のNV$$^{-}$$の両者が形成されることが見いだされた。T$$_{2}$$を測定した結果、両者のNV$$^{-}$$とも2msであり、イオン注入を用いて形成したNV$$^{-}$$のこれまでの報告値より10倍程度長い値であることが判明した。

口頭

Defect engineering in fabrication of NV centers by nitrogen ion implantation

山本 卓; 小野田 忍; 大島 武; 磯谷 順一*; 寺地 徳之*; 谷口 尚*; 渡邊 賢司*; 小泉 聡*; 梅田 享英*; Jelezko, F.*; et al.

no journal, , 

$$^{15}$$Nイオン照射で生成した高純度$$^{12}$$C濃縮ダイヤモンド中のNV中心について、単一スピンの光学的検出磁気共鳴を測定した。詳細な光学的検出磁気共鳴測定から、$$^{15}$$Nイオン照射によって$$^{14}$$NVと$$^{15}$$NVが[$$^{14}$$NV]/[$$^{15}$$NV] $$sim$$ 1の比で生成され、収率(イオン照射量に対する生成したNV中心の割合)は70-100%であることがわかった。スピンコヒーレンス時間は室温で2msと長く、これまで報告されているイオン照射試料の中で最も長いことがわかった。これらの結果は、イオン照射で生成したNVスピンを用いた応用が十分期待できると結論できた。

口頭

イオン照射による同位体濃縮ダイヤモンド結晶中窒素-空孔発光中心の単一スピン光検出磁気共鳴評価

山本 卓; 小野田 忍; 大島 武; 寺地 徳之*; 渡邊 賢司*; 谷口 尚*; 小泉 聡*; 梅田 享英*; 磯谷 順一*; McGuinness, L.*; et al.

no journal, , 

窒素イオン注入と熱処理によって生成した同位体濃縮ダイヤモンド単結晶中の窒素空孔発光中心(NV)のスピン特性を、共焦点顕微鏡による光学的検出磁気共鳴法を用いて詳細に測定した。スピンエコー測定の結果、電子スピンコヒーレンス時間は、イオン照射したNVとしては最長の2ミリ秒、表面付近(15ナノメートルの深さ)でも500マイクロ秒以上と非常に長いことがわかった。これらの結果は、良質な同位体濃縮結晶の結晶性と不純物スピンの低減、及び、熱処理による十分な照射損傷の回復を反映している。また、窒素分子イオン照射による近接するNVペアの作製に成功し、2つのNVスピン間の磁気的結合にも成功した。これらの単一NVのスピン特性は、室温で動作可能なナノマグネトメトリーや量子情報処理への応用が期待できる。

口頭

抽出錯体溶液が自発的につくる階層構造

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Heller, W. T.*

no journal, , 

抽出錯体溶液中では、錯体の濃度や溶液の温度に依存して複数の錯体が会合・凝集を起こすことがある。このような構造の一部は逆ミセルやエマルションとして知られているが、その詳細について明確な理解はされていない。また、溶媒抽出操作の際に問題にされる有機相の相分離(第三相の生成)にもこれらの会合・凝集が関与していることが想像できるが、そのメカニズムは明らかにされていない。本研究では、X線吸収微細構造(EXAFS)法と中性子小角散乱(SANS)法を用いることで、局所的な溶液状態に加えて中長距離の溶液秩序を観察し、溶液中でつくられる会合・凝集構造を明らかにしながら、第三相の生成メカニズムを検討した。その結果、有機相中では複数の抽出錯体が凝集した高次構造が形成されることが明らかになり、この凝集体のサイズ(会合数)が第三相の生成に深く関与することが明らかになった。また、この研究ではEXAFSにより得られたデータをSANSデータの解析に組み込む方法を独自に提案しており、この内容についても報告する。

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