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報告書

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2023-027, 126 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-027.pdf:5.51MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる1Fの地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。収着及び拡散実験の結果、$$^{137}$$Cs、$$^{125}$$I、$$^{14}$$C等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高pHではUはほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊CT-XRD連成法及びNMR測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前のHCPの状態(炭酸化、水和度やCa/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1Fの地下コンクリート構造物内の放射性核種($$^{137}$$Cs、$$^{90}$$Sr、$$^{129}$$I)の濃度分布を推定した。

報告書

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。

報告書

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-038, 102 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-038.pdf:4.76MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。汚染水との接触により変質したと考えられる地下構造物コンクリートに焦点をあて、核種の移行挙動、変質コンクリートの特性に基づいて核種移行モデルを構築し、コンクリート廃棄物の物量推計及び廃棄物管理シナリオ評価を実施する。移行挙動は核種、化学形に依存し、I$$^{-}$$の収着分配係数$$K_{d}$$はC-S-H及びC-A-S-H試料ではセメントペーストより2桁低くなったのに対し、Uでは試料によらず10$$^{4}$$ L kg$$^{-1}$$以上と高くなった。$$^{14}$$Cの移行挙動は化学形によって大きく異なった。コンクリートの溶出挙動は非破壊CT-XRD連成法によって可視化でき、また、定量的に模擬できるよう既存モデルを改良した。合成C-S-H、高$$^{29}$$Si含有合成C-A-S-H、劣化コンクリートから抽出したCS-Hを対象にNMRによる微細構造評価を実施した。固体廃棄物保管施設のコンクリート瓦礫等の線量測定結果をもとに放射性核種濃度を統計的に推定する手法を開発した。滞留水に浸漬したコンクリートの性状や核種の水中濃度を与条件として不確実性を含めて多核種の放射能濃度分布を推計した。また、$$^{129}$$Iの汚染水への移行モデル及び$$^{14}$$Cのソースタームを検討した。さらに、廃棄物管理工程の潜在的な放射線リスクの分析のため、SED指標の適用性を検討した。

報告書

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2021-070, 98 Pages, 2022/03

JAEA-Review-2021-070.pdf:4.75MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の地下構造物のコンクリートに焦点をあて、汚染水との接触により変質したコンクリート材料を対象として、放射性核種の移行挙動の解明、特性評価、放射性核種の移行挙動モデルの構築、およびそれらの情報をもととした放射性廃棄物物量の推計、コンクリート廃棄物の管理シナリオの分析を目的として実施する。

報告書

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2021-036, 95 Pages, 2021/12

JAEA-Review-2021-036.pdf:5.13MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、(1)放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索する、(2)実廃棄物の1/10スケール程度のパイロットサイズ試験体の試作と評価を行い、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案する、(3)最新の鉄沈殿物インベントリー情報に基づき、本課題で提案する固化体を浅地ピット処分した際の安全評価を行い、多様な性状や核種組成を有する廃棄物固化に対するアルカリ刺激材料のポテンシャルを示す、の3点を目的とする。

報告書

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2020-054, 72 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-054.pdf:5.62MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、溜まり水処理過程で発生した放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピの探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。本年度の検討の結果、K系アルカリ刺激材料は流動性が高くて硬化も早く、銀イオンを混入させることでヨウ化物イオン保持性の高い固化体を作製できる可能性を有していることが明らかとなった。

報告書

人工バリア中の核種移行挙動に関する研究

北海道大学*

JNC TJ8400 99-033, 44 Pages, 1999/02

JNC-TJ8400-99-033.pdf:1.34MB

地層処分の安全評価の基礎研究として、粘土緩衝材の長期にわたる健全性を、Na型モンモリロナイトのCa型化に伴うバリア性能の変化から検討した。Na/Ca混在型モンモリロナイト中のCs+イオンの見かけの拡散係数を、拡散温度およびCa2+イオン当量分率を変数として測定した。Cs+イオンの見かけの拡散係数は、拡散温度323および313KではCa2+イオン当量分率に依存せず、ほぼ一定の値を示した。しかし、298および288KではCa2+イオン当量分率の増加とともに減少する傾向が認められた。Cs+イオンの拡散の活性化エネルギーは、Ca2+イオン当量分率が0(Na型)から0.75の間で、34kJmol-1から38kJmol-1に徐々に増加する傾向を示したが、その後急激に増加し、Ca2+イオン当量分率0.94および1.0(Ca型)で49kJmol-1を示した。活性化エネルギーのこうした急激な変化は、細孔拡散あるいは外表面拡散では説明できず、Cs+イオンが主にモンモリロナイト層間を拡散していることを示唆する結果となった。ベントナイト中の鉄の腐食及び腐食生成物の移行挙動に及ぼす黄鉄鉱の酸化の影響を、放射化した鉄箔及び乾燥時間を変えたベントナイト試料を用いた腐食実験より評価した。ベントナイトの乾燥時間とともに、ベントナイトの黄鉄鉱含有量およびベントナイト懸濁液のpHが低下するとともに、ベントナイト懸濁液中の硫酸イオン濃度の増加が認められた。このことは、乾燥中において黄鉄鉱の酸化が徐々に進行することを示している。ベントナイト中の鉄の平均腐食速度および鉄の腐食生成物の見かけの拡散係数は、乾燥時間の違いによって異なった値を示した。これらの原因として、黄鉄鉱の酸化にともなうpHの低下が考えられる。1,10-フェナントロリン吸光光度法を用いた化学分析より鉄腐食生成物の主たる化学形態としてFe2+が考えられた。また、ET-IRによる分析の結果、鉄箔近傍の2価の鉄の一形態が硫酸第一鉄であることが示唆された。

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