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論文

Experimental study on U-Pu cocrystallization reprocessing process

柴田 淳広; 大山 孝一; 矢野 公彦; 野村 和則; 小山 智造; 中村 和仁; 菊池 俊明*; 本間 俊司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(2), p.204 - 209, 2009/02

2段の晶析工程から成る新しい再処理システムの開発を行っている。本システムの第1段階ではUとPuがU-Pu共晶析により溶解液から回収される。U-Pu共晶析の基礎データ取得のため、U, Pu混合溶液及び照射済燃料溶解液を用いた実験室規模の試験を実施した。PuはUと共晶析したが、Puの晶析率はUに比べて低かった。FPは共晶析によりUやPuと分離され、Uに対するCs及びEuの除染係数は100以上であった。

論文

Batch crystallization of uranyl nitrate

近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 小山 智造; 本間 俊司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.582 - 587, 2008/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:24.33(Nuclear Science & Technology)

晶析工程を含む再処理技術開発の基礎データを得ることを目的に、硝酸ウラニルのバッチ晶析試験を実施した。使用済燃料溶解液の状態に対応するように、試験液中の初期の硝酸ウラニル濃度と酸濃度はそれぞれ500-600g/dm$$^{3}$$と4-6mol/dm$$^{3}$$とした。また、母液中のウラン濃度及び酸濃度並びに硝酸ウラニル結晶生成量を予想する方法を開発した。硝酸ウラニルの平衡溶解度の近似式を含む、定常状態の質量保存方程式を硝酸ウラニル結晶生成量等の予想方法に適用した。ウラン濃度と酸濃度の計算値は、実験値とよく一致している。硝酸ウラニル結晶生成量に関しては、5%以下の誤差で予想できる。

論文

Flowsheet study of U-Pu Co-crystallization reprocessing system

本間 俊司*; 石井 淳一; 菊池 俊明*; 近沢 孝弘*; 柴田 淳広; 小山 智造; 古閑 二郎*; 松本 史朗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.510 - 517, 2008/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:34.56(Nuclear Science & Technology)

U-Pu共晶析再処理システムを軽水炉燃料用に提案し、そのフローシート研究を実施した。本再処理システムは、硝酸溶液中の6価のプルトニウムが、単独では晶析しない場合でも硝酸ウラニルと共存すると、硝酸ウラニルと共晶析するという実験事実に基づく。本システムは、次の5工程、使用済燃料溶解工程,Pu酸化工程,共除染のためのU-Pu共晶析工程,結晶再溶解工程,UとPu分離のためのU晶析工程から成る。有機溶媒を使用しないため、有機溶媒の可燃性や処理にかかわる安全性や経済性の点で、PUREX再処理システムに比べ有利である。本システムは、U-Pu共晶析工程でほぼ全量のUとPuを回収するために、U-Pu共晶析工程の母液を溶解工程にリサイクルする必要がある。その最適なリサイクル率は、燃料の種類や製品の除染係数等によって決定される。U晶析工程からの母液は、UとPuを含んでおり、MOX燃料の原料となる。本フローシート研究から、U晶析工程の温度を制御することにより母液中のPu/U比を一定に保つことができ、使用済燃料組成の違いが製品の品質に影響を及ぼさないことがわかった。

論文

Development of crystallizer for advanced aqueous reprocessing process

鷲谷 忠博; 菊池 俊明*; 柴田 淳広; 近沢 孝弘*; 本間 俊司*

Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 7 Pages, 2006/07

晶析技術は従来の湿式再処理に比べて多くの利点を有することから次世代の再処理技術として注目されている。本報告は、この晶析装置開発に関するこれまでの開発成果を報告するものである。日本原子力研究開発機構では晶析技術開発として先進的湿式再処理プロセス(NEXTプロセスと称する)におけるウラン晶析技術の開発を進めるとともに、三菱マテリアル,埼玉大学と共同でプルトニウムをウランと同時回収する共晶析技術の開発も実施している。上記の2つの晶析プロセスにおいて、結晶を生成する晶析装置は同様の形式の晶析装置が適用可能であり、日本原子力研究開発機構と三菱マテリアルは晶析システムの連続処理による処理量の向上と連続化による晶析工程の最適化を図るため、各種の晶析装置の比較検討を行い、円環型連続晶析装置からなる連続晶析システムを開発し、工学規模晶析装置を用いたウラン実証試験を実施した。この円環型晶析装置は傾斜して配置され、周囲に冷却ジャケットを持った円筒容器中に螺旋状のスクリューを有するシリンダーが回転する構造となっている。原料である溶解液は冷媒によって冷却されることで硝酸ウラニルが結晶として析出する。析出した結晶スラリーは回転する内筒スクリューにより移送され、結晶排出口から装置外に排出される。本報告では、この円環型連続晶析装置の構造,晶析特性等について報告する。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究

本間 俊司*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 松本 史朗*

PNC-TJ1609 97-001, 47 Pages, 1997/02

PNC-TJ1609-97-001.pdf:2.11MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。また、アジ化水素酸のモニタリングに必要な分析方法について文献調査を行い、気相および水相で測定可能な方法について検討を行った。さらに、再処理プロセスの運転時に生ずるアジ化水素以外の微量生成物について文献調査を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションコードは、昨年度までに開発されたコードに、アジ化水素酸のTBPへの分配係数推算式を組み込み、抽出器の各ステージごとの物質収支式を解くように改良を行った。また。シミュレーションに使用するモデルプラントについても、より現実に近い条件を設定した。シミュレーションの結果、アジ化水素酸がプロセス全体に拡散する可能性が示唆され、その防止策を明らかにした。アジ化水素酸に関する既住の分析方法について調査し、それらの特徴をまとめ比較検討を行った。アジ化水素酸は非常に不安定な物質であり、再処理プロセスの抽出工程に存在する妨害成分によって分析の精度が左右されるため、複数の方法を使用することが望ましいと結論された。アジ化水素以外の微量生成物については、溶媒劣化生成物および硝酸に由来する微量成分について調査を行った。

口頭

次世代湿式再処理技術における晶析システムの開発

鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁; 柴田 淳広; 矢野 公彦; 紙谷 正仁; 小巻 順; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 本間 俊司*; et al.

no journal, , 

FBRサイクル実用化研究では、溶媒抽出工程での処理量を低減(工程規模縮小,有機溶媒使用量低減化=経済性,安全性向上)を目的に、溶解・清澄後の溶解液に対し、晶析技術を用い溶解液中の大部分を占めるウランをウラン結晶として回収することを目的とした技術開発を行っている。この晶析技術については、これまでに、ビーカースケールの基礎試験によりウラン晶析時のPu, FPの挙動を確認した。また、臨界安全性,遠隔運転・保守性を考慮した回転キルン型晶析装置の開発を行い基本的な成立性の確認を行った。本発表では、これらの晶析システム開発の概要について報告する。

口頭

U-Pu共晶析法による再処理プロセス研究

柴田 淳広; 大山 孝一; 矢野 公彦; 野村 和則; 中村 和仁; 小山 智造; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 石井 淳一; 本間 俊司*; et al.

no journal, , 

原子力機構では、溶解液の大部分を占めるウラン(U)の効率的な回収方法として温度制御のみによる晶析技術に注目し、三菱マテリアル及び大学と協力しつつ、次世代湿式再処理技術への本技術の適用を検討している。本報告では、プルトニウム(Pu)の原子価を6価に調整することでPuとUを共晶析させ、再処理主工程を晶析法のみで構成する軽水炉燃料再処理プロセスについて紹介する。

口頭

将来再処理プロセスでの窒素酸化物クローズドシステム開発,6; 将来湿式再処理プロセスへの適用性検討

高奥 芳伸*; 服部 功*; 渡部 哲也*; 岡庭 賢明*; 新谷 貞夫*; 本間 俊司*; 高野 雅人; 赤井 芳恵*; 鈴木 泰博*

no journal, , 

将来湿式再処理プロセスにおいて発生する硝酸又は硝酸塩を含む廃液中の硝酸根を還元分解することで、硝酸ナトリウム廃棄物の発生量をなくするシステム(窒素酸化物クローズドシステム、以下「本システム」)開発を平成18年度から実施している。本講演では、最終年度となる平成20年度の成果として、触媒法と高温高圧法による硝酸根還元分解処理技術と本システムへの適用性検討結果について報告する。

口頭

再処理プロセス・化学ハンドブック第3版の整備

津幡 靖宏; 朝倉 俊英; 筒井 菜緒; 伴 康俊; 宝徳 忍; 松村 達郎; 森田 泰治; 本間 俊司*

no journal, , 

使用済燃料の再処理と関連化学に関する基盤データを収集し、新たに「再処理プロセス・化学ハンドブック第3版」としてまとめた。このハンドブックの目的は今後想定される高燃焼度ウラン燃料, MOX燃料の利用とそのリサイクル、さらにはマイナーアクチノイド等の分離回収のための研究開発と課題解決への寄与である。作業にあたって国内の大学、企業、機構の有識者からなる再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会を組織し、活発な意見交換を行いながら文献調査、執筆と査読を進めた。本セミナーではハンドブック改訂のねらい、改訂ポイントの概要についてポスター発表にて紹介する。

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