Development of crystallizer for advanced aqueous reprocessing process

将来湿式再処理プロセス用晶析装置の開発

鷲谷 忠博 ; 菊池 俊明*; 柴田 淳広  ; 近沢 孝弘*; 本間 俊司*

Washiya, Tadahiro; Kikuchi, Toshiaki*; Shibata, Atsuhiro; Chikazawa, Takahiro*; Homma, Shunji*

晶析技術は従来の湿式再処理に比べて多くの利点を有することから次世代の再処理技術として注目されている。本報告は、この晶析装置開発に関するこれまでの開発成果を報告するものである。日本原子力研究開発機構では晶析技術開発として先進的湿式再処理プロセス(NEXTプロセスと称する)におけるウラン晶析技術の開発を進めるとともに、三菱マテリアル,埼玉大学と共同でプルトニウムをウランと同時回収する共晶析技術の開発も実施している。上記の2つの晶析プロセスにおいて、結晶を生成する晶析装置は同様の形式の晶析装置が適用可能であり、日本原子力研究開発機構と三菱マテリアルは晶析システムの連続処理による処理量の向上と連続化による晶析工程の最適化を図るため、各種の晶析装置の比較検討を行い、円環型連続晶析装置からなる連続晶析システムを開発し、工学規模晶析装置を用いたウラン実証試験を実施した。この円環型晶析装置は傾斜して配置され、周囲に冷却ジャケットを持った円筒容器中に螺旋状のスクリューを有するシリンダーが回転する構造となっている。原料である溶解液は冷媒によって冷却されることで硝酸ウラニルが結晶として析出する。析出した結晶スラリーは回転する内筒スクリューにより移送され、結晶排出口から装置外に排出される。本報告では、この円環型連続晶析装置の構造,晶析特性等について報告する。

The crystallization is an advanced and remarkable technology in the future reprocessing process, which requires safety and cost advantages. Japan Atomic Energy Agency (JAEA), Mitsubishi Materials Corporation and Saitama University have been developing an annular-type continuous crystallizer. This paper mainly discussed about this crystallizer design and its development. JAEA has considered following two application processes of the crystallization technology. One is a uranium crystallization process, which applied before the solvent extraction process to recover excessive uranium from dissolver solution and reducing the throughput in the later extraction process. In this process, highly concentrated dissolver solution (about 500g-HM/L) is fed to this crystallizer, and only uranium is crystallized. Another is a plutonium co-crystallization process, which consists of two crystallization steps and excludes extraction process, and thus it's expected to reduce the waste generation and to improve operation safety. In this process, plutonium is co-crystallized with uranium in the first step and separated from residual solution, then the crystals are dissolved into nitric acid solution and excessive uranium is crystallized in the second step. This residual solution is recycled to fuel dissolution process, thus it contributes to reduce nitric acid quantity consumption. For both crystallization processes, same crystallizer design can be applied; we have developed a continuous crystallization system to establish high process throughput and optimizing of the crystallization processes. In the design study of the crystallizer, an annular-type was selected as the most promising design. The fundamental data was obtained by scale-down test device with uranium conditions, and an engineering scale crystallizer was fabricated to confirm the system performance in engineering scale.