Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

HTTR燃料セルモデルにおける可燃性毒物周辺のメッシュ効果

藤本 望*; 福田 航大*; 本多 友貴*; 栃尾 大輔; Ho, H. Q.; 長住 達; 石井 俊晃; 濱本 真平; 中野 優美*; 石塚 悦男

JAEA-Technology 2021-008, 23 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-008.pdf:2.62MB

SRACコードシステムを用いて可燃性毒物棒周辺のメッシュ分割がHTTR炉心の燃焼計算に与える影響を調べた。この結果、可燃性毒物棒内部のメッシュ分割は燃焼計算に大きな影響を与えないこと、実効増倍率は可燃性毒物棒周辺の黒鉛領域をメッシュ分割することで従来計算より測定値に近い値が得られることが明らかとなった。これにより、HTTR炉心の燃焼挙動をより適切に評価するには、可燃性毒物棒周辺黒鉛領域のメッシュ分割が重要になることが明らかとなった。

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデルの施肥由来硝酸性窒素汚染事例への適用

阿部 徹*; 平野 史生; 三原 守弘; 本田 明

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(1), p.3 - 11, 2020/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.1_3

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデル(NEON)は、地層処分施設およびその周辺における硝酸イオンの化学的変遷挙動を把握するために開発された評価ツールである。硝酸イオンはTRU廃棄物に易溶性の塩として含まれており、放射性物質の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。したがって、地層処分の安全性を評価するための基礎情報として硝酸イオンの化学形態の変化を評価する必要がある。NEONでは硝酸イオンと、金属,鉱物および微生物との反応がモデル化されており、このうち微生物との反応は微生物の活動による窒素循環等の過程を取り入れて構築している。各反応モデルは室内実験の結果と比較され、おおむね再現できることが確認されている。そこで、TRU廃棄物の地層処分を想定したスケールにおけるNEONの適用性を評価することを目的として、地下水の硝酸性窒素汚染の天然事例について再現解析を実施し、モデルの適用性を評価した。再現解析には広島県生口島の事例を取り上げた。NEONを用いて計算された硝酸イオンおよびその化学変遷物であるアンモニウムイオンの濃度分布は、数百メートル規模でおおむね再現しており、NEONの広域的条件における適用性が示された。

The Surface composition of asteroid 162173 Ryugu from Hayabusa2 near-infrared spectroscopy

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 荒井 武彦*; 仲内 悠祐*; 中村 智樹*; 松岡 萌*; et al.

Science, 364(6437), p.272 - 275, 2019/04

https://doi.org/10.1126/science.aav7432

小惑星探査機はやぶさ2のターゲット天体であるリュウグウは、始原的な炭素質物質で構成されていると考えられている。はやぶさ2に搭載された近赤外分光計(NIRS3)によって、天体の表面組成を得た。天体全体の観測で、弱く細い吸収が2.72ミクロンに確認され、OHを含む鉱物の存在を示している。弱いOH吸収と低いアルベドは熱やショックによって変質を受けた炭素質コンドライトに似ている。OHバンドの位置はほとんど一定であり、衝撃片の集合によって形成されたリュウグウは組成的に均質であることを示している。

Na-montmorillonite dissolution rate determined by varying the Gibbs free energy of reaction in a dispersed system and its application to a coagulated system in 0.3M NaOH solution at 70C

小田 治恵; Walker, C.; 千野 大輔*; 市毛 悟; 本田 明; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

Applied Clay Science, 93-94, p.62 - 71, 2014/05

https://doi.org/10.1016/j.clay.2014.02.021

pH12, 70Cの0.3M NaOH水溶液中におけるNaモンモリロナイトの溶解速度について、フロースルー式実験とバッチ式実験とを組合せて調べた。フロースルー式実験ではSiとAlの濃度を変化させた分散系で行い、Naモンモリロナイト溶解速度を溶解反応のギブス自由エネルギー(dGr)の非線形関数として求めた。この溶解速度式を用いてバッチ式実験のシミュレーションを行い、溶解速度式のdGrがより高くなる凝集系への適用性と、凝集系で生じる二次鉱物生成が及ぼす溶解速度への影響を調べた。シミュレーションはNaモンモリロナイト溶解量や溶液中のSiとAlの濃度の実験結果をよく再現することができた。本研究によって、分散系で求めた溶解速度式が、より高いdGrの領域にある凝集系に適用可能であることと、バッチ系での溶液中のSiとAlの濃度がアナルサイムの沈殿によってコントロールされたことを示した。

IPAC'11報告

本田 融*; 池田 仁美*; 丸田 朋史

加速器, 8(4), p.241 - 245, 2012/01

http://ci.nii.ac.jp/naid/40019193353

本稿は、2011年9月4日から9日の6日間にわたり、スペイン・サンセバスチャンで開催された第2回世界加速器会議(IPAC'11)に出張した際に収集した情報等をもとに、会議内容を簡潔にまとめた報告記事である。IPAC'11は加速器の関連分野をほぼ網羅した最大規模の国際会議で、開催期間中は世界各地から約1200人の研究者が集まり、議論をかさねた。執筆者は私に加え、高エネルギー加速器研究機構の本田融氏及び池田仁美氏であり、本田氏が電子加速器、池田氏が衝突型加速器、私が陽子加速器分野を担当した。各講演の紀要はインターネットからダウンロードできるため、詳細はそちらから読める。したがって本稿では講演内容を詳述するのではなく、特に興味深かった15の講演をピックアップし、その内容を簡潔にまとめる形式を採用した。

核融合原型炉SlimCSの概念設計

飛田 健次; 西尾 敏*; 榎枝 幹男; 中村 博文; 林 巧; 朝倉 伸幸; 宇藤 裕康; 谷川 博康; 西谷 健夫; 礒野 高明; et al.

JAEA-Research 2010-019, 194 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-019-01.pdf:48.47MB
JAEA-Research-2010-019-02.pdf:19.4MB

発電実証だけでなく、最終的には経済性までを一段階で見通しうる核融合原型炉SlimCSの概念設計の成果を報告する。核融合の開発では、これまで、1990年に提案されたSSTR(Steady State Tokamak Reactor)が標準的な原型炉概念とされてきたが、本研究はSSTRより軽量化を図るため小規模な中心ソレノイドを採用して炉全体の小型化と低アスペクト比化を図り、高ベータ及び高楕円度(グリーンワルド密度限界を高めうる)を持つ炉心プラズマにより高出力密度を目指した。主要パラメータは、プラズマ主半径5.5m,アスペクト比2.6,楕円度2.0,規格化ベータ値4.3,核融合出力2.95GW,平均中性子壁負荷3MW/mとした。この炉概念の技術的成立性を、プラズマ物理,炉構造,ブランケット,超伝導コイル,保守及び建屋の観点から検討した。

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成20年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 松田 節郎; 市毛 悟; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2009-046, 80 Pages, 2010/01

JAEA-Research-2009-046.pdf:9.1MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成20年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析),(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)、及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

Compact DEMO, SlimCS; Design progress and issues

飛田 健次; 西尾 敏; 榎枝 幹男; 川島 寿人; 栗田 源一; 谷川 博康; 中村 博文; 本多 充; 斎藤 愛*; 佐藤 聡; et al.

Nuclear Fusion, 49(7), p.075029_1 - 075029_10, 2009/07

https://doi.org/10.1088/0029-5515/49/7/075029

最近の核融合原型炉SlimCSに関する設計研究では、おもに、ブランケット,ダイバータ,材料,保守を含む炉構造の検討に重点を置いている。この設計研究における炉構造の基本的考え方とそれに関連する課題を報告する。楕円度のついたプラズマの安定化と高ベータ化のため、セクター大の導体シェルを交換ブランケットと固定ブランケット間に設置する構造とした。また、ブランケットには、加圧水冷却,固体増殖材を採用することとした。従来の原型炉設計で検討していた超臨界水冷却を利用するブランケット概念に比べ、トリチウム自給を満足するブランケット概念の選択肢はかなり絞られる。ダイバータ技術やその材料について考慮すると、原型炉のダイバータ板での熱流束上限は8MW/m以下とすべきであり、これは原型炉で取り扱うパワー(すなわち、アルファ加熱パワーと電流駆動パワーの和)に対して大きな制約となりうる。

Progress in R&D efforts on the energy recovery linac in Japan

坂中 章悟*; 吾郷 智紀*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; 原田 健太郎*; 平松 成範*; 本田 融*; et al.

Proceedings of 11th European Particle Accelerator Conference (EPAC '08) (CD-ROM), p.205 - 207, 2008/06

コヒーレントX線,フェムト秒X線の発生が可能な次世代放射光源としてエネルギー回収型リニアック(ERL)が提案されており、その実現に向けた要素技術の研究開発が日本国内の複数研究機関の協力のもと進められている。本稿では、ERL放射光源の研究開発の現状を報告する。