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藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.
KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(AlO)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoOを溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。
伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 持丸 貴則*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1064, p.169465_1 - 169465_9, 2024/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)The response of a gamma-ray spectrometer is generally determined by analyzing full-energy peaks. However, full-energy peaks cannot be measured easily in the case of scintillation detectors that consist of light elements, such as glass scintillators. Only a strong Compton plateau appears in the spectrum of such detectors. Therefore, Compton edgers were used to evaluate the response of these detectors. The response of a low-resolution Li-glass detector to gamma rays was measured for the first time by a coincidence method with a high-resolution LaBr:Ce detector using cascade gamma rays (2.75 and 1.37 MeV) from a Na source. Coincidence gates were applied at the peaks of the spectrum of the LaBr:Ce detector at the 0.51 MeV annihilation peak, and the sum peaks of a gamma ray and a backscattered gamma ray. By analyzing the gated spectra of the Li-glass detector, the energy-dependent detector response (i.e., the output strength and its dispersion) was determined.
Rossi, F.; Lee, J.; 児玉 有; 弘中 浩太; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*; 佐野 忠史*
Proceedings of 65th Annual Meeting of the Institute of Nuclear Materials Management (Internet), 8 Pages, 2024/07
Various non-destructive assay techniques are being used to verify different nuclear material. However, one of the difficulties of current NDA is the measurement of highly radioactive materials. Since 2015, the JAEA has been working on the development of various active non-destructive assay techniques to address some of the current challenges in nuclear safeguards. Among the various technologies proposed, the Neutron Resonance Analysis system combines signatures from NRTA, NRCA and the newly proposed NRFNA. The combination of those techniques can provide accurate information on the small fissile content in a sample. Neutrons are generated by a pulsed neutron source and slowed down into the moderator. Neutrons are collimated using lead and borated polyethylene to reach the sample, where various neutron-induced reactions occur. n/g PSD plastic scintillators are used to measure the captured gamma rays and fission neutrons at sample location. GS20 is used to collect the transmitted neutrons downstream of the source-sample beamline. A first measurement campaign was performed using natural uranium sample. The possibility of using NRFNA to identify fissile materials within a sample was clearly demonstrated, but the detectors used were not sufficient to achieve a good n/g PSD. New PSD scintillators were introduced. A first measurement campaign was performed in 2023. The acquired data are currently being analyzed, but preliminary results show distinct fission resonance peaks of increasing intensity with varying thicknesses of the same natural uranium samples. Currently, an assembly of multiple scintillators is being investigated to provide a better signal. The new setup will be tested starting in early 2024. In this paper, we will describe in detail the NRA project development and the latest results from experimental campaign. This work is supported by MEXT under the subsidy for the "promotion for strengthening nuclear security and the like"
Lee, J.; 弘中 浩太; 伊藤 史哲*; 小泉 光生; 堀 順一*; 佐野 忠史*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(1), p.23 - 30, 2024/01
被引用回数:2 パーセンタイル:41.04(Nuclear Science & Technology)In the short-distance time-of-flight (TOF) measurements, the background events increase exponentially with decreasing the distance, and the high background increases the uncertainty of the measurement data. The moderated neutron beam includes the time-dependent background originating from the neutron moderator, such as 2.2 MeV gamma rays emitted by H(n,) reaction in the moderator. In this paper, to achieve a compact neutron resonance transmission analysis system with high accuracy, we studied the relationship between the moderator and time-dependent background due to gamma rays. Monte Carlo simulations were carried out with the PHITS and the JENDL-4.0 to investigate the time distributions of neutrons and gamma rays emitted from the moderator. Ratios of the gamma-ray intensity to neutron intensity (S/S ratio) were calculated for various moderators and flight distances. From the obtained results, moderator designs for maintaining low S/S ratio were discussed.
Lee, J.; 児玉 有; Rossi, F.; 弘中 浩太; 小泉 光生; 堀 順一*; 佐野 忠史*
第44回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2023/11
核不拡散・核セキュリティ総合支援センターでは、試料中に含まれる少量の核分裂性物質を特定し定量する能力を向上させるための技術として、中性子飛行時間法を用いた中性子共鳴核分裂中性子分析(Neutron Resonance Fission Neutron Analysis: NRFNA)の技術開発を進めている。本発表会では、核分裂性物質の非破壊分析のために進めているNRFNA技術の紹介及びその基礎実験の結果について報告する。
弘中 浩太; Lee, J.; 小泉 光生; 伊藤 史哲*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 佐野 忠史*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1054, p.168467_1 - 168467_5, 2023/09
被引用回数:2 パーセンタイル:41.04(Instruments & Instrumentation)We propose neutron resonance fission neutron analysis (NRFNA), an active nondestructive assay (NDA) technique, to improve the capability to identify and quantify a small amount of fissile material in a sample. NRFNA uses pulsed neutrons to induce fission reactions in the sample. Fission neutrons are detected by a neutron-gamma pulse shape discrimination (PSD) scintillation detector with time-of-flight (TOF) technique. The obtained nuclide-specific resonance peaks in the neutron energy spectrum provide information to identify and quantify a fissile material in the sample. The possibility of using PSD for NRFNA was confirmed through a test experiment using a natural uranium sample. We successfully observed the resonance peaks from U(n,f) reaction and showed that NRFNA would be useful for measuring a small amount of fissile material in a sample.
藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cmあたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 岩本 修; 岩本 信之; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 堀 順一*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.678 - 696, 2023/06
被引用回数:2 パーセンタイル:38.50(Nuclear Science & Technology)Neutron total and capture cross-section measurements of Gd and Gd were performed in the ANNRI at the MLF of the J-PARC. The neutron total cross sections were determined in the energy region from 5 to 100 meV. At the thermal neutron energy, the total cross sections were obtained to be 59.41.7 and 251.94.6 kilobarn for Gd and Gd, respectively. The neutron capture cross sections were determined in the energy region from 3.5 to 100 meV with an innovative method by taking the ratio of the detected capture event rate between thin and thick samples. At the thermal energy, the capture cross sections were obtained as 59.02.5 and 247.43.9 kilobarn for Gd and Gd, respectively. The present total and capture cross sections agree well within the standard deviations. The results for Gd were found to be consistent with the values in JENDL-4.0 and the experimental data given by Mastromarco et al. and Leinweber et al. within one standard deviation. Moreover, the present results for Gd agreed with the evaluated data in JENDL-4.0 and the experimental data by Mller et al. within one standard deviation and agreed with the data by Mastromarco et al. within 1.4 standard deviations. However, they disagree (11% larger) with the experimental result by Leinweber et al.
片渕 竜也*; 岩本 修; 堀 順一*; 木村 敦; 岩本 信之; 中村 詔司; Rovira Leveroni, G.; 遠藤 駿典; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; et al.
EPJ Web of Conferences, 281, p.00014_1 - 00014_4, 2023/03
Long-lived minor actinides (MA) in nuclear waste from nuclear power plants are a long-standing issue to continue nuclear energy production. To solve the issue, researchers have suggested nuclear transmutation, in which long-lived radionuclides are transmuted into stable or shorter-life nuclides via neutron-induced nuclear reactions. Development of nuclear transmutation systems as an accelerator-driven system requires accurate neutron nuclear reaction data. The present research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" have been conducted as a joint collaboration, including Tokyo Tech, Japan Atomic Energy Agency and Kyoto University. This project focuses on the neutron capture reaction of MAs, especially Np, Am and Am, in the fast neutron energy region. The final goal of this project is to improve the accuracies of the neutron capture cross sections of Np, Am and Am employing a high-intensity neutron beam from a spallation source of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) that reduces uncertainties of measurement. To achieve the goal, a neutron beam filter system in J-PARC, sample characteristic assay, and theoretical reaction model study were developed. In this contribution, the overview and results of the project will be presented.
Lee, J.; 伊藤 史哲*; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*
第43回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2022/11
中性子検出に広く使われているGS20リチウムガラスシンチレータは、応答は速いがn/g弁別能に乏しい。ガンマ線背景事象を適切に評価するためには、ガンマ線に対する応答特性を知る必要がある。特に中性子測定時は減速材中の水素原子核から発生する2.2MeVのガンマ線が主な背景事象となるが、このような高エネルギーガンマ線への応答特性の報告はほとんどない。このため、本研究では、GS20の応答特性についてNa-24ガンマ線源を用いて調べた。
藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(AlO)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
Lee, J.; 弘中 浩太; 伊藤 史哲*; 高橋 時音; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*
KURNS Progress Report 2021, P. 97, 2022/07
文部科学省補助金事業「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」の下、核不拡散技術開発の一環として、レーザー駆動中性子源(LDNS)を用いたコンパクトな核共鳴透過分析(NRTA)システムの技術開発を行っている。コンパクトなNRTAシステムを構築するためには、中性子の飛行距離を短くすることが重要な要素である。しかし、短距離のTOF測定では、減速材中の水素への中性子捕獲による2.2MeVガンマ線の影響が短距離に比例して指数的に大きくなってしまう。また、LDNSは発展途上であるため、中性子フラックスが十分ではなく、検出効率の高い検出器を用いることが望ましい。このため、我々は、高エネルギーガンマ線に対する検出効率が低く、かつ高い中性子感度を持つ検出器(積層型中性子検出器)を開発してきた。令和3年度の京都大学LINAC実験では、中性子に対する検出効率を上げ、両側にPMTを取り付け、コインシデンス測定によりノイズを除去できるようになった改良型の積層型中性子検出器の性能評価を行い、共鳴TOF測定による良いパフォーマンスを確かめられた。
関 美沙紀; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*; 吉永 尚生*; 佐野 忠史*; 堀 順一*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; et al.
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(1), p.2 - 9, 2022/06
材料試験炉(JMTR)の炉心構造材はステンレス鋼の他、アルミニウム(Al)やベリリウム(Be)が多く使用されている。廃止措置に当たって、放射性雑固体廃棄物(廃棄体)を作製するが、その埋設基準はドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないことおよび最大放射能を超えないことが要求されている。とくに、Alはコンクリート等のアルカリ物質と反応し水素を発生することから、固化体の強度低下、内圧上昇による破損等が課題となっている。本研究では、バイヤー法を応用したAlの安定化処理技術の確立を目的とし、コールド試験にて基本的な処理工程を確立した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)にてAl試験片を中性子照射し、本処理工程によるAl中に含まれる添加元素や不純物元素で生成する放射性核種の除去特性を調査した。結果として、本処理工程によりAlをアルミナ(AlO)に変換可能であり、通常の放射性廃棄物の処理方法と同様にセメント系充填剤によって固化できる見通しが得られた。さらに、不溶解残渣物の除去により、廃棄物の放射能量を12桁減らすことができることが示唆された。
Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 佐藤 八起*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.647 - 655, 2022/05
被引用回数:1 パーセンタイル:12.48(Nuclear Science & Technology)Cr-filtered keV-neutron experiments were performed in the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Materials and Life Science (MLF) facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) to measure the neutron capture cross-section of Au. The energy range of the neutron filtering system at ANNRI was extended through the use of 15 cm of Cr as filter material to tailor quasi-monochromatic neutron peaks with averaged neutron energies of 133.4 and 45.0 keV. The performance of the Cr filter assembly was evaluated by means of experimental capture and transmission analyses, together with the use of Monte-Carlo simulations. The present Au neutron capture cross-section results provide agreement within uncertainties with the JENDL-4.0 standard evaluated library and the IAEA standard data library further demonstrating the capabilities of the neutron filtering system at ANNRI.
Rovira Leveroni, G.; 岩本 修; 木村 敦; 中村 詔司; 岩本 信之; 遠藤 駿典; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; et al.
JAEA-Conf 2021-001, p.156 - 161, 2022/03
A neutron filtering system has been designed in order to bypass the double-timed structure of the beam. Filter materials were introduced into the rotary collimator of the ANNRI beamline in order to produce quasi-monoenergetic neutron filtered beams. Filter assemblies consisting of Fe with a thickness of 20 cm, and Si with thicknesses of 20 cm and 30 cm of Si were used separately to produce filtered neutron peaks with energies of 24 keV (Fe) and of 54 and 144 (Si). In this study, the characteristics and performance of the neutron filtering system at ANNRI using Fe and Si determined from both measurements and simulations are presented. The incident neutron flux was tested and analyzed by means of transmission and capture experiments. Moreover, simulations using the PHITS code were performed in order to determine the energy distribution of the integrated filtered peaks and assess the reliability of experimental results. Finally, preliminary results of the capture cross section of Au at the filtered energies of 24, 54 and 144 keV are also presented using the NaI(Tl) spectrometer alongside the neutron filtering system.
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
児玉 有*; 片渕 竜也*; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 信之; 岩本 修; 堀 順一*; 芝原 雄司*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1159 - 1164, 2021/11
被引用回数:4 パーセンタイル:47.47(Nuclear Science & Technology)The neutron capture cross section of Am was measured with a pulsed neutron beam from a spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Complex. A Fe neutron beam filter was used to make the incident neutron beam mono-energetic around 23.5 keV. The neutron capture -rays were detected with a NaI(Tl) detector. The pulse height weighting technique was employed to derive the neutron capture cross section from the pulse height spectrum. The cross section was determined relative to the capture cross section of Au of JENDL-4.0. The neutron capture cross section of Am was determined with a smaller uncertainty than previous measurements. The previous measurements and the JENDL-4.0 cross sections were found to be lower than the present result.
伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生
KURNS Progress Report 2020, P. 98, 2021/08
文部科学省補助金事業「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」の下、核不拡散技術開発の一環として、レーザー駆動中性子源(LDNS)を用いたコンパクトな核共鳴透過分析(NRTA)システムの技術開発を行っている。NRTAにおいては、パルス中性子源から放出される中性子エネルギーが、飛行時間(TOF)法を用いて測定される。LDNSは、短い飛行距離でも高精度なTOF測定を行うために必要となる、短いパルス幅を持つという特性等から注目されている。短距離TOF測定では、減速材中の水素への中性子捕獲による2.2MeVガンマ線の飛来タイミングと、共鳴エネルギー付近の中性子の飛来タイミングが重なり、大きなガンマ線背景事象が存在することとなる。また、LDNSは発展途上であるため、中性子フラックスが十分ではなく、検出効率の高い検出器を用いることが望ましい。このため、我々は、高エネルギーガンマ線に対する検出効率が低く、かつ高い中性子感度を持つ検出器(多層型中性子検出器)を開発してきた。令和3年度の実験結果の一つとして、多層型中性子検出器が、高エネルギーガンマ線に対して低感度であることが確かめられた。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoOペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1003, p.165318_1 - 165318_10, 2021/07
被引用回数:5 パーセンタイル:57.81(Instruments & Instrumentation)A neutron filtering system has been introduced in the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Material and Life Science (MLF) building of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) in order to produce quasi-monoenergetic neutron beams. The filtered neutron spectrum by the filter assemblies was analyzed by means of capture and transmission measurements and also by Monte Carlo simulations using PHITS. The characteristics of the filtered neutron beam are discussed alongside its viability in future applications for neutron cross-section measurements in the fast neutron region.