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弘中 浩太; Lee, J.; 小泉 光生; 伊藤 史哲*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 佐野 忠史*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1054, p.168467_1 - 168467_5, 2023/09
We propose neutron resonance fission neutron analysis (NRFNA), an active nondestructive assay (NDA) technique, to improve the capability to identify and quantify a small amount of fissile material in a sample. NRFNA uses pulsed neutrons to induce fission reactions in the sample. Fission neutrons are detected by a neutron-gamma pulse shape discrimination (PSD) scintillation detector with time-of-flight (TOF) technique. The obtained nuclide-specific resonance peaks in the neutron energy spectrum provide information to identify and quantify a fissile material in the sample. The possibility of using PSD for NRFNA was confirmed through a test experiment using a natural uranium sample. We successfully observed the resonance peaks from 
U(n,f) reaction and showed that NRFNA would be useful for measuring a small amount of fissile material in a sample.
Tc separation/concentration technology from 
Mo by (n, 
) method藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(
Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
Gd and 
Gd in the thermal energy region with the Li-glass detectors and NaI(Tl) spectrometer installed in J-PARC
MLFANNRI木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 岩本 修; 岩本 信之; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 堀 順一*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.678 - 696, 2023/06
被引用回数：2 パーセンタイル：72.55(Nuclear Science & Technology)Neutron total and capture cross-section measurements of Gd and Gd were performed in the ANNRI at the MLF of the J-PARC. The neutron total cross sections were determined in the energy region from 5 to 100 meV. At the thermal neutron energy, the total cross sections were obtained to be 59.4
1.7 and 251.94.6 kilobarn for Gd and Gd, respectively. The neutron capture cross sections were determined in the energy region from 3.5 to 100 meV with an innovative method by taking the ratio of the detected capture event rate between thin and thick samples. At the thermal energy, the capture cross sections were obtained as 59.02.5 and 247.43.9 kilobarn for Gd and Gd, respectively. The present total and capture cross sections agree well within the standard deviations. The results for Gd were found to be consistent with the values in JENDL-4.0 and the experimental data given by Mastromarco et al. and Leinweber et al. within one standard deviation. Moreover, the present results for Gd agreed with the evaluated data in JENDL-4.0 and the experimental data by M
ller et al. within one standard deviation and agreed with the data by Mastromarco et al. within 1.4 standard deviations. However, they disagree (11% larger) with the experimental result by Leinweber et al.
片渕 竜也*; 岩本 修; 堀 順一*; 木村 敦; 岩本 信之; 中村 詔司; Rovira Leveroni, G.; 遠藤 駿典; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; et al.
EPJ Web of Conferences, 281, p.00014_1 - 00014_4, 2023/03
Long-lived minor actinides (MA) in nuclear waste from nuclear power plants are a long-standing issue to continue nuclear energy production. To solve the issue, researchers have suggested nuclear transmutation, in which long-lived radionuclides are transmuted into stable or shorter-life nuclides via neutron-induced nuclear reactions. Development of nuclear transmutation systems as an accelerator-driven system requires accurate neutron nuclear reaction data. The present research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" have been conducted as a joint collaboration, including Tokyo Tech, Japan Atomic Energy Agency and Kyoto University. This project focuses on the neutron capture reaction of MAs, especially 
Np, 
Am and 
Am, in the fast neutron energy region. The final goal of this project is to improve the accuracies of the neutron capture cross sections of Np, Am and Am employing a high-intensity neutron beam from a spallation source of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) that reduces uncertainties of measurement. To achieve the goal, a neutron beam filter system in J-PARC, sample characteristic assay, and theoretical reaction model study were developed. In this contribution, the overview and results of the project will be presented.
Lee, J.; 弘中 浩太; 伊藤 史哲*; 小泉 光生; 堀 順一*; 佐野 忠史*
Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2023/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Nuclear Science & Technology)In the short-distance time-of-flight (TOF) measurements, the background events increase exponentially with decreasing the distance, and the high background increases the uncertainty of the measurement data. The moderated neutron beam includes the time-dependent background originating from the neutron moderator, such as 2.2 MeV gamma rays emitted by 
H(n,) reaction in the moderator. In this paper, to achieve a compact neutron resonance transmission analysis system with high accuracy, we studied the relationship between the moderator and time-dependent background due to gamma rays. Monte Carlo simulations were carried out with the PHITS and the JENDL-4.0 to investigate the time distributions of neutrons and gamma rays emitted from the moderator. Ratios of the gamma-ray intensity to neutron intensity (S/S
ratio) were calculated for various moderators and flight distances. From the obtained results, moderator designs for maintaining low S/S ratio were discussed.
Lee, J.; 伊藤 史哲*; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*
第43回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2022/11
中性子検出に広く使われているGS20リチウムガラスシンチレータは、応答は速いがn/g弁別能に乏しい。ガンマ線背景事象を適切に評価するためには、ガンマ線に対する応答特性を知る必要がある。特に中性子測定時は減速材中の水素原子核から発生する2.2MeVのガンマ線が主な背景事象となるが、このような高エネルギーガンマ線への応答特性の報告はほとんどない。このため、本研究では、GS20の応答特性についてNa-24ガンマ線源を用いて調べた。
Lee, J.; 弘中 浩太; 伊藤 史哲*; 高橋 時音; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*
KURNS Progress Report 2021, P. 97, 2022/07
文部科学省補助金事業「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」の下、核不拡散技術開発の一環として、レーザー駆動中性子源(LDNS)を用いたコンパクトな核共鳴透過分析(NRTA)システムの技術開発を行っている。コンパクトなNRTAシステムを構築するためには、中性子の飛行距離を短くすることが重要な要素である。しかし、短距離のTOF測定では、減速材中の水素への中性子捕獲による2.2MeVガンマ線の影響が短距離に比例して指数的に大きくなってしまう。また、LDNSは発展途上であるため、中性子フラックスが十分ではなく、検出効率の高い検出器を用いることが望ましい。このため、我々は、高エネルギーガンマ線に対する検出効率が低く、かつ高い中性子感度を持つ検出器(積層型中性子検出器)を開発してきた。令和3年度の京都大学LINAC実験では、中性子に対する検出効率を上げ、両側にPMTを取り付け、コインシデンス測定によりノイズを除去できるようになった改良型の積層型中性子検出器の性能評価を行い、共鳴TOF測定による良いパフォーマンスを確かめられた。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
関 美沙紀; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*; 吉永 尚生*; 佐野 忠史*; 堀 順一*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; et al.
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(1), p.2 - 9, 2022/06
材料試験炉(JMTR)の炉心構造材はステンレス鋼の他、アルミニウム(Al)やベリリウム(Be)が多く使用されている。廃止措置に当たって、放射性雑固体廃棄物(廃棄体)を作製するが、その埋設基準はドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないことおよび最大放射能を超えないことが要求されている。とくに、Alはコンクリート等のアルカリ物質と反応し水素を発生することから、固化体の強度低下、内圧上昇による破損等が課題となっている。本研究では、バイヤー法を応用したAlの安定化処理技術の確立を目的とし、コールド試験にて基本的な処理工程を確立した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)にてAl試験片を中性子照射し、本処理工程によるAl中に含まれる添加元素や不純物元素で生成する放射性核種の除去特性を調査した。結果として、本処理工程によりAlをアルミナ(AlO)に変換可能であり、通常の放射性廃棄物の処理方法と同様にセメント系充填剤によって固化できる見通しが得られた。さらに、不溶解残渣物の除去により、廃棄物の放射能量を1
2桁減らすことができることが示唆された。
Au with a Cr-filtered neutron beam at the ANNRI beamline of MLF/J-PARCRovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 佐藤 八起*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.647 - 655, 2022/05
被引用回数：1 パーセンタイル：21.98(Nuclear Science & Technology)Cr-filtered keV-neutron experiments were performed in the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Materials and Life Science (MLF) facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) to measure the neutron capture cross-section of Au. The energy range of the neutron filtering system at ANNRI was extended through the use of 15 cm of 
Cr as filter material to tailor quasi-monochromatic neutron peaks with averaged neutron energies of 133.4 and 45.0 keV. The performance of the Cr filter assembly was evaluated by means of experimental capture and transmission analyses, together with the use of Monte-Carlo simulations. The present Au neutron capture cross-section results provide agreement within uncertainties with the JENDL-4.0 standard evaluated library and the IAEA standard data library further demonstrating the capabilities of the neutron filtering system at ANNRI.
Rovira Leveroni, G.; 岩本 修; 木村 敦; 中村 詔司; 岩本 信之; 遠藤 駿典; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; et al.
JAEA-Conf 2021-001, p.156 - 161, 2022/03
A neutron filtering system has been designed in order to bypass the double-timed structure of the beam. Filter materials were introduced into the rotary collimator of the ANNRI beamline in order to produce quasi-monoenergetic neutron filtered beams. Filter assemblies consisting of Fe with a thickness of 20 cm, and Si with thicknesses of 20 cm and 30 cm of Si were used separately to produce filtered neutron peaks with energies of 24 keV (Fe) and of 54 and 144 (Si). In this study, the characteristics and performance of the neutron filtering system at ANNRI using Fe and Si determined from both measurements and simulations are presented. The incident neutron flux was tested and analyzed by means of transmission and capture experiments. Moreover, simulations using the PHITS code were performed in order to determine the energy distribution of the integrated filtered peaks and assess the reliability of experimental results. Finally, preliminary results of the capture cross section of Au at the filtered energies of 24, 54 and 144 keV are also presented using the NaI(Tl) spectrometer alongside the neutron filtering system.
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
Am around 23.5 keV児玉 有*; 片渕 竜也*; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 信之; 岩本 修; 堀 順一*; 芝原 雄司*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1159 - 1164, 2021/11
被引用回数：3 パーセンタイル：56.29(Nuclear Science & Technology)The neutron capture cross section of Am was measured with a pulsed neutron beam from a spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Complex. A Fe neutron beam filter was used to make the incident neutron beam mono-energetic around 23.5 keV. The neutron capture -rays were detected with a NaI(Tl) detector. The pulse height weighting technique was employed to derive the neutron capture cross section from the pulse height spectrum. The cross section was determined relative to the capture cross section of Au of JENDL-4.0. The neutron capture cross section of Am was determined with a smaller uncertainty than previous measurements. The previous measurements and the JENDL-4.0 cross sections were found to be lower than the present result.
Mo/Tc generator by (n, ) method, 3藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoOペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生
KURNS Progress Report 2020, P. 98, 2021/08
文部科学省補助金事業「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」の下、核不拡散技術開発の一環として、レーザー駆動中性子源(LDNS)を用いたコンパクトな核共鳴透過分析(NRTA)システムの技術開発を行っている。NRTAにおいては、パルス中性子源から放出される中性子エネルギーが、飛行時間(TOF)法を用いて測定される。LDNSは、短い飛行距離でも高精度なTOF測定を行うために必要となる、短いパルス幅を持つという特性等から注目されている。短距離TOF測定では、減速材中の水素への中性子捕獲による2.2MeVガンマ線の飛来タイミングと、共鳴エネルギー付近の中性子の飛来タイミングが重なり、大きなガンマ線背景事象が存在することとなる。また、LDNSは発展途上であるため、中性子フラックスが十分ではなく、検出効率の高い検出器を用いることが望ましい。このため、我々は、高エネルギーガンマ線に対する検出効率が低く、かつ高い中性子感度を持つ検出器(多層型中性子検出器)を開発してきた。令和3年度の実験結果の一つとして、多層型中性子検出器が、高エネルギーガンマ線に対して低感度であることが確かめられた。
Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 寺田 和司*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1003, p.165318_1 - 165318_10, 2021/07
被引用回数：3 パーセンタイル：56.39(Instruments & Instrumentation)A neutron filtering system has been introduced in the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Material and Life Science (MLF) building of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) in order to produce quasi-monoenergetic neutron beams. The filtered neutron spectrum by the filter assemblies was analyzed by means of capture and transmission measurements and also by Monte Carlo simulations using PHITS. The characteristics of the filtered neutron beam are discussed alongside its viability in future applications for neutron cross-section measurements in the fast neutron region.
Mo-adsorption/Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：1 パーセンタイル：21.98(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
片渕 竜也*; 堀 順一*; 岩本 信之; 岩本 修; 木村 敦; 中村 詔司; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; 登坂 健一*; 遠藤 駿典; et al.
JAEA-Conf 2020-001, p.5 - 9, 2020/12
A research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" has been ongoing since 2017. The project aims at improving accuracy of neutron capture cross sections of long-lived minor actinides (MAs; Np and 
Am) in the fast neutron energy region which are very important for development of nuclear transmutation systems. In order to improve the capture reaction data of MAs, measurements using an intense pulsed neutron beam from a spallation neutron source of J-PARC are planned. The project consists of four parts: (1) development of neutron beam filter system, (2) cross section measurement, (3) sample characteristic assay, and (4) theoretical study. The filter system is designed to solve a double bunch issue in J-PARC. The sample characteristic assay lowers systematic uncertainties originating the samples. In the theoretical study, a nuclear reaction model is applied to analyzing cross sections and -ray spectra measured in experiments. The outline of the project and the current progress will be presented.
片渕 竜也*; 岩本 修; 堀 順一*; 木村 敦; 岩本 信之; 中村 詔司; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; Rovira, G.*; 松浦 翔太*
EPJ Web of Conferences, 239, p.01044_1 - 01044_4, 2020/09
被引用回数：1 パーセンタイル：76.55In 2017, a research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" started as a joint collaboration, including Tokyo Tech, Japan Atomic Energy Agency and Kyoto University. This project focuses on neutron capture reaction of MAs, especially Np, Am and Am, in the fast neutron energy region. The final goal of this project is to improve the neutron capture cross sections of Np, Am and Am employing a high-intensity neutron beam from a spallation source of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) that reduces uncertainties of measurement. In this contribution, the overview of the project and the current progress will be presented.
関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08
JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=511にてAl(OH)を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。
