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論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (y=0.30および0.45)およびPuO$$_{2-x}$$における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより30$$sim$$50K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U$$_{0.70}$$0Pu$$_{0.30}$$O$$_{2-x}$$、U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.45}$$O$$_{2-x}$$、およびPuO$$_{2-x}$$二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:80.03(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70$$times$$10$$^{-2}$$ + 0.93C$$_{Nd}$$ + 1.20C$$_{Sm}$$, B(m/W)=2.39$$times$$10$$^{-4}$$と表された。

論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:87.43(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd$$_{2}$$O$$_{3}$$含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

口頭

均質性を考慮した模擬FP含有MOXの熱伝導率測定

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏

no journal, , 

高燃焼度燃料及び将来の低除染燃料に関する研究の一環として、固溶性の模擬FPとしてSm等を含有したMOX燃料の熱伝導率の測定を行った。均質性の観点から模擬FPがMOX熱伝導率に与える影響を評価するため、均質な試料と不均質な試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料の熱伝導率は通常のMOXと比較して低下し、模擬FPが不均質な試料では熱伝導率は低下しなかった。

口頭

Phase separation and recombination in U1-yPuyO$$_{2}$$-x with y = 0.30, 0.45, and 1.00

Vauchy, R.; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 田村 哲也*; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 村上 龍敏

no journal, , 

The locus of MOX and plutonia fluorite phase separation and recombination into two structures was investigated using a combination of differential scanning calorimetry (DSC) and differential thermal analysis (DTA) at the Plutonium Fuel Development Center of JAEA, Tokai-mura, Japan. The systematic cross-experiment procedure allowed refining the limits of the solvus existing in hypostoichiometric dioxides, MOX and plutonia. This allows to better understand the crystallographic behavior, and associated redox properties, of MOX fuel for fast reactors during manufacturing, and its subsequent storage.

口頭

MOX酸素ポテンシャルのPu含有率依存性

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

no journal, , 

酸素ポテンシャルは、MOX燃料の物性値を決定するパラメータの一つである酸素-重金属原子数比(O/M比)の評価に用いられる重要な状態量である。これまでに高速炉燃料研究の一環として、UO$$_{2}$$、PuO$$_{2}$$、及びPuを12%$$sim$$68%含有するMOXの酸素ポテンシャルのデータを取得してきた。更にPu含有率依存性の解析精度を高めるためには、Pu含有率が比較的低いUO$$_{2}$$(0%Pu)$$sim$$12%Pu-MOX間のデータが必要である。そこで本研究では、この領域におけるMOXの酸素ポテンシャルを酸化還元重量法で測定した。

口頭

マイナーアクチニド含有低除染燃料による高速炉リサイクルの実証研究,2; 模擬FP(Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$, Sm$$_{2}$$O$$_{3}$$)含有MOXの焼結試験

堀井 雄太; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*

no journal, , 

MOXに対して模擬FPとしてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$, Sm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加し、それらが焼結特性に及ぼす影響を熱膨張計により評価した。焼結による収縮はいずれも1000$$^{circ}$$C付近から見られ、収縮速度のピークは添加量の増加に伴い高温側にシフトした。一方、焼結後の到達密度については影響が表れず、いずれも同様の値を示した。

口頭

Manufacturing and property measurements of homogeneous simulated FP (Nd/Sm/Gd/Zr)-doped MOX

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 林崎 康平; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 大和田 英明*; 山田 忠久*; 村上 龍敏

no journal, , 

核分裂生成物(FP: Fission Product)は、照射された燃料中に生成・蓄積し、燃料の熱物性に影響を与える。照射挙動のシミュレーションの精度を高めるため、FPを含む燃料の物性に関する研究が必要である。しかし、照射燃料の取り扱いの困難さから、照射燃料特性、特にMOX燃料に関する報告は世界的に少ない。また、照射済燃料には数多くのFPが含まれているため、個々のFPの影響を評価することができない。そのため、燃料特性に及ぼすFPの影響を簡便に評価できる手法を提案する必要がある。本研究では、模擬燃焼燃料として模擬FPを添加した試料を作製し、その燃料物性を測定した。評価に当たっては、ウランやプルトニウムと同様に試料中のFPの均質性が重要である。均質な試料を得るために焼結ペレットの粉砕と再焼結の工程を繰り返し、焼結するごとにEPMAとXRDにより均質性を確認した。一連の工程を3回繰り返すことで、測定に適した均質性の高い試料を作製した。模擬FPとしては、照射後のMOX燃料中で主要な固溶性FPであるSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$、ZrO$$_{2}$$を使用し、個々のFPが熱伝導率や熱膨張率などの物性に及ぼす影響を評価した。また、複数のランタノイドを含有する際の影響も評価し、比較するため、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$、Sm$$_{2}$$O$$_{3}$$、Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むMOXも作製した。

口頭

Am含有MOXの線量率測定方法の改善と遮蔽解析コードを用いた評価の向上

岡田 豊史; 堀井 雄太; 坪田 陽一; 米野 憲; 菊野 浩

no journal, , 

本研究では、$$^{241}$$Puの$$beta$$崩壊に伴い生成した$$^{241}$$Amを含有するMOX及びPuO$$_{2}$$を線源としたガンマ線線量率を測定し、その結果を利用し、遮蔽材の遮蔽性能を考慮した作業員の被ばく線量を、遮蔽解析コードで精度良く評価することを目的とする。線量率の測定に用いたMOXは気密構造のグローブボックス内で取り扱われるため散乱線の影響が大きく、また、近隣の設備の影響からバックグラウンドが高い測定環境であり、これが実測値と解析コードによる計算値に差が生じる一因となっていた。このため、測定方法を改善(線源の配置見直し、シャドーシールド法による散乱線の除去)し、従来の評価に比べ実測値と計算値(解析コード: ANISN)の差が小さい測定データを取得することができた。更に、同測定値を用いて、放射線挙動を模擬するモンテカルロ計算コードPHITSによる解析でも同様の評価ができることを確認し、PHITS導入の見通しを得た。

口頭

MOX燃料物性試験に供する均質な模擬FP(Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$/Sm$$_{2}$$O$$_{3}$$/Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$/ZrO$$_{2}$$)含有MOXの作製

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 林崎 康平; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 大和田 英明*; 山田 忠久*; 村上 龍敏

no journal, , 

MOX燃料の照射により燃料中に生成・蓄積する核分裂生成物(FP: Fission Product)は、MOXの燃料物性に影響を与える。これまで、未照射のMOX燃料物性については数多く報告されているが、FPが蓄積した燃焼燃料に関する報告例は少ない。燃焼燃料の物性評価において、実際に原子炉で照射した燃料は取り扱いが困難であることから、FPとして含まれる元素をMOXに添加した模擬燃焼燃料を研究することが有効な手段である。模擬FPの影響評価にあたっては、模擬FPが均質であることが重要である。本研究では、乾式での試料作製方法として考案した溶融法と粉砕混合法の2つの手法について、模擬FPを含む試料の作製方法としての適性を評価した。

口頭

Phase separation/recombination in hypostoichiometric uranium-plutonium mixed oxide U$$_{1-y}$$PuyO$$_{2-x}$$ (y= 0.30; 0.45; and 1.00) using DSC

Vauchy, R.; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 田村 哲也*; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 村上 龍敏

no journal, , 

低化学量論のウランとプルトニウムの混合酸化物で起こる相分離/再結合は、製造から照射挙動までの技術的応用にとって重要である。体系的な相互実験手順により、低化学量論的U$$_{1-y}$$PuyO$$_{2-x}$$およびPuO$$_{2-x}$$二酸化物に存在するソルバスの限界を精緻化し、高速炉用MOX燃料の製造および貯蔵中の酸化還元挙動をより深く理解することができた。

口頭

低O/M比MOX燃料の製造技術開発

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

no journal, , 

高速実証炉では、燃料の高燃焼度化を実現するために、被覆管の内面腐食を抑制する必要があり、MOXペレットの酸素-金属原子数比(O/M比)を1.95以下とする仕様を検討している。過去には低O/M比燃料の製造実績はあるが、経験則の寄与が大きい。本件では、任意のO/M比を有するMOX燃料の製造技術開発の一つとして、酸素の移動距離の違いによる到達O/M比の違いに関する知見を得るため、ペレット径をパラメータとした焼結試験を実施した。

口頭

Thermal conductivity of MOX with simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*

no journal, , 

新型高速炉サイクルにおいて、有意量の核分裂生成物(FP)を含んだ低除染燃料が検討されている。これにより、再処理工程を削減することによる経済性の向上と、高線量のFPを含有することによるPuの核拡散抵抗性の向上が期待されている。しかし、MOX中に存在するFPはMOXの物性値に影響を及ぼすと考えられている。特に、燃料設計において最も重要な物性値の一つである熱伝導率に対しても影響を及ぼし、マイナーアクチニド(Am, Np)による影響評価がこれまでに報告されている。一方で、FPに関する報告はほとんどなく、Nd, Eu, Zr程度である。本研究では、低除染燃料に多く含まれると予想されるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$をMOXに対して所定量添加し、焼結ペレットの熱拡散率を測定することにより熱伝導率を評価した。マイクロ波加熱脱硝により得られた20%Pu-MOXの原料粉に対してNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加し、ボールミル混合を行った。得られた混合粉末を成型、焼結することで焼結ペレットを作製した。熱拡散率はレーザーフラッシュ法により973Kから1673Kまでの範囲で100Kごとに測定を行った。算出した熱伝導率は1400Kまでの範囲について、古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$により、A(m・K/W)=2.0$$times$$10$$^{-3}$$+4.8$$times$$10$$^{-1}$$C$$_{Nd,Sm}$$, B(m/W)=2.5$$times$$10$$^{-4}$$と評価した。これらの結果から先行研究と同様に、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$あるいはSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加することでフォノン散乱が促進され、熱伝導率が低下することが確認された。

口頭

機械学習を利用したペレット外観検査技術開発,2; MOXペレットを用いた実証と製造ラインへの導入に向けた検討

後藤 健太; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 柴沼 公和; 小野 高徳; 山本 和也; 畑中 延浩; 奥村 和之

no journal, , 

原子力機構プルトニウム燃料技術開発センターで進めているAI技術を用いたMOXペレットの自動外観検査技術の開発として、実際のMOXペレットを用いて欠陥箇所の識別精度を評価するとともに、実用化に向けた検討を行った。開発した合否判定プログラムは実用に十分な処理速度を有していることを確認したが、識別精度については課題が残り、さらに多くの教師データを用いて学習させる必要がある。また、今回は欠陥部分の面積比のみを元に合否判定を行ったが、割れの長さやペレット自体の形状等の判定プロセスも構築する必要がある。

口頭

MOX燃料の熱伝導率における燃焼度の影響評価,1; 模擬FP添加MOXの熱伝導率評価

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 村上 龍敏

no journal, , 

MOX燃料中に生成・蓄積する固溶性のFPは、燃料マトリクスに均質に固溶することで、MOXの熱伝導率を大きく低下させる。本研究では、主要な固溶性FPであるNd$$_2$$O$$_3$$、Sm$$_2$$O$$_3$$、Gd$$_2$$O$$_3$$を模擬FPとして添加したMOXペレットを作製し、レーザーフラッシュ法を用いて、熱拡散率を測定した。それらの結果から、個々のFPがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を系統的に評価し、FPの影響を考慮した熱伝導率の評価式を導出した。

口頭

MOX燃料の熱伝導率における燃焼度の影響評価,2; 燃焼度を含む熱伝導率モデルの検討

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 村上 龍敏

no journal, , 

高速炉用MOX燃料の熱伝導率における燃焼度の影響に関して、固溶性FPの効果については1990年代にLucutaやPhilipponneauが提案したモデルが用いられている。これらの文献では、燃焼度に応じた様々なFPをUO$$_{2}$$またはMOXに加えた模擬照射燃料の熱伝導率を用いてモデルが作成されている。本研究では、1種類のFPを加えたMOXの熱伝導率データを積み重ね、個々のFPの影響を系統的に考慮した評価式を導出した。この結果から熱伝導率における燃焼度に相当するFPの蓄積の影響評価を行い、上記2つのモデルと比較することで、評価式の妥当性を評価した。Philipponeauが提案した熱伝導率モデルとよく一致し、Lucutaのモデルでは熱伝導率を低く見積もる結果が得られた。

口頭

Measurement and modelling of properties of (U,Pu)O $$_{2}$$ doped with simulated FP elements

廣岡 瞬; 堀井 雄太; Vauchy, R.; 林崎 康平; 大和田 英明*; 古澤 尚也*; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 永沼 正行; et al.

no journal, , 

Studies on modelling fuel properties as a function of burn-up are limited to thermal conductivity and still rely on the experimental data reported in the 1970s using simulated irradiated fuels doped with fission-product (FP) elements. The use of simulated irradiated fuels rather than real irradiated fuels is an efficient approach to studying the intrinsic effect of FP on the fuel properties because the other factors such as microstructural evolution and accumulation of radiation damage during irradiation also have significant influences on the properties. In this study, we fabricated simulated MOX pellets by adding soluble FP elements (Nd, Sm, Zr, Ce, Gd, La) and measured thermo-physical properties. The results of property measurement such as thermal conductivity will be presented as an ongoing project together with literature data for comparison. Also, property changes with increasing burn-up are analyzed based on the FP yields calculated by ORIGEN2.

口頭

簡素化ペレット法による燃料製造技術開発と実証に向けた取り組み,4; 機械学習を利用したペレット外観検査技術開発

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 牧野 崇義; 奥村 和之

no journal, , 

高速炉燃料製造における有望な新技術として、機械学習を利用したペレット外観検査の自動化を検討している。様々な欠陥を施した模擬ペレットに対して、機械学習を利用した画像解析により欠陥箇所の識別を行い、精度の確認と自動化に向けての課題を評価した。模擬ペレットに対しては高い精度で欠陥を識別できることが確認され、一部、表面が粗いだけの箇所も欠陥として評価される結果が得られた。今後、精度の向上と、割れ・欠けのサイズに対する合否判定の自動化、さらに、MOXペレットに対する適用可否を実証した上で、実用化に向けた課題解決と設計を進める計画である。

口頭

Measurement and Pu-content dependence of (U,Pu)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ oxygen potential

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

no journal, , 

Oxygen-to-metal (O/M) ratio is one of the fundamental parameters that determine various properties of uranium-plutonium mixed oxide (MOX) fuel. The O/M ratio of MOX can be adjusted by an equilibrating reaction of oxygen between a solid phase of MOX fuel and a gas phase. In the equilibrium system, the partial molar Gibbs free energy of oxygen atmosphere is used to describe the oxygen potential of MOX fuel. In previous studies, the oxygen potential data of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, and MOX with Pu contents from 12% to 68% was obtained as part of the studies on MOX fuel properties for fast reactors. However, a Pu-content gap in the oxygen potential data exists between UO$$_{2}$$ and 12%Pu-MOX, which is critical to analyze the effect of Pu content in MOX. In this study, sintered pellets of (U$$_{0.957}$$Pu$$_{0.043}$$)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ and (U$$_{0.916}$$Pu$$_{0.084}$$)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ were prepared by diluting MOX raw powder with UO$$_{2}$$ powder and the oxygen potential measurement of them was carried out at the temperatures of 1673 K, 1773 K and 1873 K in an Ar-H$$_{2}$$ gas mixture with various moisture contents by oxidation-reduction gravimetric method using a thermo gravimeter (TG-DTA). The experimental data was evaluated based on defect chemistry and the relationship between O/M ratio and oxygen potential was derived as a function of surrounding oxygen partial pressure. The dependence of Pu content on the oxygen potential of MOX was analyzed with the previous studies.

口頭

模擬FP及び不純物含有MOXの熱伝導率測定

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 奥村 和之

no journal, , 

低除染燃料ペレットの熱物性研究の一環として、添加元素によるMOXの熱伝導率への影響について評価した。MOXに固溶するFPであるSm$$_{2}$$O$$_{3}$$及びNd$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加した結果、熱伝導率は低下した。一方、燃料製造工程等で混入する不純物元素でありMOXに固溶しないAl$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSiO$$_{2}$$を添加した結果、熱伝導率は上昇した。

口頭

マイナーアクチニド含有低除染燃料による高速炉リサイクルの実証研究,9; 模擬FP含有MOXの微細組織及び熱伝導率

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

no journal, , 

高速炉燃料サイクルにおいて、有意量の核分裂生成物(FP)を含有することで、プルトニウムの核拡散抵抗性の向上及び再処理コストの低減を目的とした低除染燃料が検討されている。低除染燃料ペレットの熱物性研究の一環として、MOXに対して模擬FPとしてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$とSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加し、それらがMOX燃料の熱伝導率へ与える影響を評価した。熱拡散率測定及びEPMAによる元素分析の結果から、MOX中の模擬FPが不均質である場合は熱伝導率への影響は見られなかったが、均質に分布することで熱伝導率が低下することを確認した。

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