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Vauchy, R.; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 砂押 剛雄*; 中道 晋哉; 齋藤 浩介
Journal of Nuclear Materials, 616, p.156115_1 - 156115_16, 2025/10
Controlling the Oxygen/Metal ratio during the sintering of uranium-plutonium mixed oxide fuels is strategic, especially for Fast Neutron Reactors. Within the frame of understanding the reduction of MOX during its sintering, new oxygen potential data and oxygen chemical diffusion coefficients of U
Pu
Am
O
were determined by thermogravimetry between 1773 and 1923 K on elongated cylindrical dense pellets. An innovative experimental protocol was developed to correlate oxygen chemical diffusion to Oxygen/Metal ratio ranges, and thus to the underlying defect chemistry. Oxygen self-diffusion coefficients were also obtained by combining the oxygen chemical diffusion coefficients with defect chemistry. These new data provide a better understanding of the mechanisms and kinetics of MOX reduction during its manufacturing as a sodium-cooled fast reactor fuel.
廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介; 小澤 隆之
Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07
MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600
Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 林崎 康平; Mohamad, A. B.
核燃料, (60-1), p.17 - 20, 2025/02
NuMatは2010年に開催されて以来、2年ごとに開催される国際会議である。核燃料・材料に特化した国際会議としては非常に規模が大きく知名度も高く、Elsevierが主催しJournal of Nuclear Materialsと連携して開催されることも本会議の特徴である。本件はNuMat2024(2024.10.14
17、シンガポール)の参加報告を行うものである。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：35.03(Materials Science, Multidisciplinary)U
Pu
O (y=0.30および0.45)およびPuOにおける蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより3050K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U
0Pu
O、U
Pu
O、およびPuO二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01
被引用回数：8 パーセンタイル：86.82(Materials Science, Multidisciplinary)MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd
O
及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル
=(A+BT)
を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70
10
+ 0.93C
+ 1.20C
, B(m/W)=2.3910
と表された。
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11
被引用回数：5 パーセンタイル：71.25(Nuclear Science & Technology)収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*
no journal, ,
新型高速炉サイクルにおいて、有意量の核分裂生成物(FP)を含んだ低除染燃料が検討されている。これにより、再処理工程を削減することによる経済性の向上と、高線量のFPを含有することによるPuの核拡散抵抗性の向上が期待されている。しかし、MOX中に存在するFPはMOXの物性値に影響を及ぼすと考えられている。特に、燃料設計において最も重要な物性値の一つである熱伝導率に対しても影響を及ぼし、マイナーアクチニド(Am, Np)による影響評価がこれまでに報告されている。一方で、FPに関する報告はほとんどなく、Nd, Eu, Zr程度である。本研究では、低除染燃料に多く含まれると予想されるNdO及びSmOをMOXに対して所定量添加し、焼結ペレットの熱拡散率を測定することにより熱伝導率を評価した。マイクロ波加熱脱硝により得られた20%Pu-MOXの原料粉に対してNdO及びSmOを添加し、ボールミル混合を行った。得られた混合粉末を成型、焼結することで焼結ペレットを作製した。熱拡散率はレーザーフラッシュ法により973Kから1673Kまでの範囲で100Kごとに測定を行った。算出した熱伝導率は1400Kまでの範囲について、古典的フォノン輸送モデル=(A+BT)により、A(m・K/W)=2.010
+4.810C
, B(m/W)=2.510と評価した。これらの結果から先行研究と同様に、NdOあるいはSmOを添加することでフォノン散乱が促進され、熱伝導率が低下することが確認された。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
no journal, ,
高速炉燃料サイクルにおいて、有意量の核分裂生成物(FP)を含有することで、プルトニウムの核拡散抵抗性の向上及び再処理コストの低減を目的とした低除染燃料が検討されている。低除染燃料ペレットの熱物性研究の一環として、MOXに対して模擬FPとしてNdOとSmOを添加し、それらがMOX燃料の熱伝導率へ与える影響を評価した。熱拡散率測定及びEPMAによる元素分析の結果から、MOX中の模擬FPが不均質である場合は熱伝導率への影響は見られなかったが、均質に分布することで熱伝導率が低下することを確認した。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 村上 龍敏
no journal, ,
MOX燃料中に生成・蓄積する固溶性のFPは、燃料マトリクスに均質に固溶することで、MOXの熱伝導率を大きく低下させる。本研究では、主要な固溶性FPであるNd
O
、SmO、GdOを模擬FPとして添加したMOXペレットを作製し、レーザーフラッシュ法を用いて、熱拡散率を測定した。それらの結果から、個々のFPがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を系統的に評価し、FPの影響を考慮した熱伝導率の評価式を導出した。
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 村上 龍敏
no journal, ,
高速炉用MOX燃料の熱伝導率における燃焼度の影響に関して、固溶性FPの効果については1990年代にLucutaやPhilipponneauが提案したモデルが用いられている。これらの文献では、燃焼度に応じた様々なFPをUOまたはMOXに加えた模擬照射燃料の熱伝導率を用いてモデルが作成されている。本研究では、1種類のFPを加えたMOXの熱伝導率データを積み重ね、個々のFPの影響を系統的に考慮した評価式を導出した。この結果から熱伝導率における燃焼度に相当するFPの蓄積の影響評価を行い、上記2つのモデルと比較することで、評価式の妥当性を評価した。Philipponeauが提案した熱伝導率モデルとよく一致し、Lucutaのモデルでは熱伝導率を低く見積もる結果が得られた。
PuyO (y= 0.30; 0.45; and 1.00) using DSCVauchy, R.; 小笠原 誠洋*; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 田村 哲也*; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 村上 龍敏
no journal, ,
低化学量論のウランとプルトニウムの混合酸化物で起こる相分離/再結合は、製造から照射挙動までの技術的応用にとって重要である。体系的な相互実験手順により、低化学量論的UPuyOおよびPuO二酸化物に存在するソルバスの限界を精緻化し、高速炉用MOX燃料の製造および貯蔵中の酸化還元挙動をより深く理解することができた。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 林崎 康平; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 大和田 英明*; 山田 忠久*; 村上 龍敏
no journal, ,
核分裂生成物(FP: Fission Product)は、照射された燃料中に生成・蓄積し、燃料の熱物性に影響を与える。照射挙動のシミュレーションの精度を高めるため、FPを含む燃料の物性に関する研究が必要である。しかし、照射燃料の取り扱いの困難さから、照射燃料特性、特にMOX燃料に関する報告は世界的に少ない。また、照射済燃料には数多くのFPが含まれているため、個々のFPの影響を評価することができない。そのため、燃料特性に及ぼすFPの影響を簡便に評価できる手法を提案する必要がある。本研究では、模擬燃焼燃料として模擬FPを添加した試料を作製し、その燃料物性を測定した。評価に当たっては、ウランやプルトニウムと同様に試料中のFPの均質性が重要である。均質な試料を得るために焼結ペレットの粉砕と再焼結の工程を繰り返し、焼結するごとにEPMAとXRDにより均質性を確認した。一連の工程を3回繰り返すことで、測定に適した均質性の高い試料を作製した。模擬FPとしては、照射後のMOX燃料中で主要な固溶性FPであるSmO、GdO、ZrOを使用し、個々のFPが熱伝導率や熱膨張率などの物性に及ぼす影響を評価した。また、複数のランタノイドを含有する際の影響も評価し、比較するため、NdO、SmO、GdOを含むMOXも作製した。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介
no journal, ,
高速実証炉では、燃料の高燃焼度化を実現するために、被覆管の内面腐食を抑制する必要があり、MOXペレットの酸素-金属原子数比(O/M比)を1.95以下とする仕様を検討している。過去には低O/M比燃料の製造実績はあるが、経験則の寄与が大きい。本件では、任意のO/M比を有するMOX燃料の製造技術開発の一つとして、酸素の移動距離の違いによる到達O/M比の違いに関する知見を得るため、ペレット径をパラメータとした焼結試験を実施した。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介
no journal, ,
Controlling the Oxygen/Metal ratio of MOX for fast reactors is paramount. The sintering conditions impose the oxygen stoichiometry, and more precisely, the reduction of MOX is governed by oxygen diffusion. Using an innovative thermogravimetric process, we have collected new oxygen chemical diffusion data in hypo-stoichiometric MOX (30% Pu) at elevated temperatures. The results show that oxygen chemical diffusion is thus maximum near O/M=2 and decreases with the increasing deviation from stoichiometry, i.e. reduction becomes more and more difficult when the O/M ratio of MOX decreases.
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 牧野 崇義; 奥村 和之
no journal, ,
高速炉燃料製造における有望な新技術として、機械学習を利用したペレット外観検査の自動化を検討している。様々な欠陥を施した模擬ペレットに対して、機械学習を利用した画像解析により欠陥箇所の識別を行い、精度の確認と自動化に向けての課題を評価した。模擬ペレットに対しては高い精度で欠陥を識別できることが確認され、一部、表面が粗いだけの箇所も欠陥として評価される結果が得られた。今後、精度の向上と、割れ・欠けのサイズに対する合否判定の自動化、さらに、MOXペレットに対する適用可否を実証した上で、実用化に向けた課題解決と設計を進める計画である。
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 奥村 和之
no journal, ,
低除染燃料ペレットの熱物性研究の一環として、添加元素によるMOXの熱伝導率への影響について評価した。MOXに固溶するFPであるSmO及びNdOを添加した結果、熱伝導率は低下した。一方、燃料製造工程等で混入する不純物元素でありMOXに固溶しないAlO及びSiOを添加した結果、熱伝導率は上昇した。
後藤 健太; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 柴沼 公和; 小野 高徳; 山本 和也; 畑中 延浩; 奥村 和之
no journal, ,
原子力機構プルトニウム燃料技術開発センターで進めているAI技術を用いたMOXペレットの自動外観検査技術の開発として、実際のMOXペレットを用いて欠陥箇所の識別精度を評価するとともに、実用化に向けた検討を行った。開発した合否判定プログラムは実用に十分な処理速度を有していることを確認したが、識別精度については課題が残り、さらに多くの教師データを用いて学習させる必要がある。また、今回は欠陥部分の面積比のみを元に合否判定を行ったが、割れの長さやペレット自体の形状等の判定プロセスも構築する必要がある。
doped with simulated FP elements廣岡 瞬; 堀井 雄太; Vauchy, R.; 林崎 康平; 大和田 英明*; 古澤 尚也*; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 永沼 正行; et al.
no journal, ,
Studies on modelling fuel properties as a function of burn-up are limited to thermal conductivity and still rely on the experimental data reported in the 1970s using simulated irradiated fuels doped with fission-product (FP) elements. The use of simulated irradiated fuels rather than real irradiated fuels is an efficient approach to studying the intrinsic effect of FP on the fuel properties because the other factors such as microstructural evolution and accumulation of radiation damage during irradiation also have significant influences on the properties. In this study, we fabricated simulated MOX pellets by adding soluble FP elements (Nd, Sm, Zr, Ce, Gd, La) and measured thermo-physical properties. The results of property measurement such as thermal conductivity will be presented as an ongoing project together with literature data for comparison. Also, property changes with increasing burn-up are analyzed based on the FP yields calculated by ORIGEN2.
oxygen potential堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介
no journal, ,
Oxygen-to-metal (O/M) ratio is one of the fundamental parameters that determine various properties of uranium-plutonium mixed oxide (MOX) fuel. The O/M ratio of MOX can be adjusted by an equilibrating reaction of oxygen between a solid phase of MOX fuel and a gas phase. In the equilibrium system, the partial molar Gibbs free energy of oxygen atmosphere is used to describe the oxygen potential of MOX fuel. In previous studies, the oxygen potential data of UO, PuO, and MOX with Pu contents from 12% to 68% was obtained as part of the studies on MOX fuel properties for fast reactors. However, a Pu-content gap in the oxygen potential data exists between UO and 12%Pu-MOX, which is critical to analyze the effect of Pu content in MOX. In this study, sintered pellets of (U
Pu
)O and (U
Pu
)O were prepared by diluting MOX raw powder with UO powder and the oxygen potential measurement of them was carried out at the temperatures of 1673 K, 1773 K and 1873 K in an Ar-H gas mixture with various moisture contents by oxidation-reduction gravimetric method using a thermo gravimeter (TG-DTA). The experimental data was evaluated based on defect chemistry and the relationship between O/M ratio and oxygen potential was derived as a function of surrounding oxygen partial pressure. The dependence of Pu content on the oxygen potential of MOX was analyzed with the previous studies.
廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 赤司 雅俊; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介
no journal, ,
高速炉用MOX燃料では、被覆管の内面腐食を抑制するためにMOXペレットを還元ガスで焼結し、酸素ポテンシャルを低く調整する。高温保持中は雰囲気の酸素ポテンシャルを低く調整できるが、冷却時には酸素ポテンシャルが高くなり、MOXペレットのO/M比も上昇してしまう。本研究では、冷却時のO/M比の上昇を抑えることを目的に、冷却条件をパラメータとしたO/M比調整試験を行った。冷却速度を大きくすることで、MOXペレットの冷却時のO/M比の上昇を抑制することができた。今後は、より精密にO/M比をコントロールするためのデータ取得を進める計画である。
