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論文

A Design study on a metal fuel fast reactor core for high efficiency minor actinide transmutation by loading silicon carbide composite material

大釜 和也; 原 俊治*; 太田 宏一*; 永沼 正行; 大木 繁夫; 飯塚 政利*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(6), p.735 - 747, 2022/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.39(Nuclear Science & Technology)

A metal fuel fast reactor core for high efficiency minor actinide (MA) transmutation was designed by loading silicon carbide composite material (SiC/SiC) which can improve sodium cooled fast reactor (SFR) core safety characteristics such as sodium void reactivity worth and Doppler coefficient due to neutron moderation. Based on a 750 MWe metal fueled SFR core concept designed in a prior work, the reactor core loading fuel subassemblies with SiC/SiC wrapper tubes and moderator subassemblies was designed. To improve the reactor core safety characteristics efficiently, three layers of SiC/SiC moderator subassemblies were loaded in the core by replacing 108 out of 393 fuel subassemblies with the moderators. The reactor core with approximately 20 wt% MA-containing metal fuel satisfied all safety design criteria and achieved the MA transmutation amount as high as 420 kg/GWe-y which is twice as high as that of the axially heterogeneous core with inner blanket and upper sodium plenum, and two-thirds of that of the accelerator-driven system.

論文

New oxygen-evolving inert anode made of nickel metal applicable to electrolytic reduction of UO$$_{2}$$ in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

坂村 義治*; 村上 毅*; 飯塚 政利*; 小藤 博英

Journal of the Electrochemical Society, 169(6), p.063504_1 - 063504_13, 2022/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:9.51(Electrochemistry)

酸化物核燃料の電解還元プロセスにおいては、プロセス温度である923KでLiCl-Li$$_{2}$$O溶融塩中での反応中に溶解しないO$$_{2}$$発生陽極の開発が極めて重要でである。実用規模にスケールアップした陽極としては、形状を維持する観点から金属陽極が好ましい。本研究では、Fe, Ni、およびFe-Ni金属を電気化学的に調べた結果、NiOでコーティングされたNi金属が有望な陽極であることが示された。

論文

A Design study on a mixed oxide fuel sodium-cooled fast reactor core partially loading highly concentrated MA-containing metal fuel

大釜 和也; 太田 宏一*; 大木 繁夫; 飯塚 政利*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

A neutronics design study for a mixed oxide (MOX) fuel Sodium-cooled Fast Reactor (SFR) core partially loading highly concentrated Minor Actinide (MA) containing fuel was conducted. To analyze preferable loading positions of highly concentrated MA-containing metal fuel, the characteristics of heterogeneous MA loading cores were evaluated assuming the amount of MA loaded to heterogeneous cores were same as that of a reference homogeneous 3% MAcontaining MOX fuel core. The cores loading MA-containing metal fuel could meet the design limitation of the sodium void reactivity of the SFR except for the one loading MA-containing metal fuel in the core center region. Based on these results, the core design was modified to maximize amount of MA transmutation. The modified core loading 60 subassemblies of 16% MA-containing metal fuel in the outermost region could attain the largest amount of MA transmutation, which was larger by about 60% than that of the reference homogeneous MOX fuel core.

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2011年度)

大森 一秋; 新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2013-001, 330 Pages, 2013/05

JAEA-Data-Code-2013-001.pdf:23.85MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2011年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データをとりまとめたものである。データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2010年度)

新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 水野 崇

JAEA-Data/Code 2012-003, 50 Pages, 2012/06

JAEA-Data-Code-2012-003.pdf:4.61MB
JAEA-Data-Code-2012-003-appendix(CD-ROM).zip:226.3MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2010年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。また、データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、併せてデータの品質管理方法について示した。

論文

Distillation of cadmium from uranium-plutonium-cadmium alloy

加藤 徹也*; 飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 340(2-3), p.259 - 265, 2005/04

 被引用回数:24 パーセンタイル:81.23(Materials Science, Multidisciplinary)

溶融塩電解精製で回収した、ウランを2.9wt.%、プルトニウムを8.7wt.%含むウラン-プルトニウム-カドミウム三元合金中のカドミウムを蒸留して、ウラン-プルトニウム二元合金を得た。約10gの三元合金を用い、蒸留は減圧下で行った。1073Kで蒸留した後の回収物中のカドミウム残留量は0.05wt.%未満であり、物質収支もよく一致した。回収物は緻密なウラン-プルトニウム二元合金であることを、SEM観察で確認した。また、蒸発したカドミウムのほぼ全量を回収することができた。

論文

Electrochemical behaviors of uranium and plutonium at simultaneous recoveries into liquid cadmium cathodes

魚住 浩一*; 飯塚 政利*; 加藤 徹也*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 325(1), p.34 - 43, 2004/02

 被引用回数:113 パーセンタイル:98.53(Materials Science, Multidisciplinary)

塩中のU/Pu比の異なる条件で液体カドミウム陰極にウラン及びプルトニウムを電気化学的に同時回収する試験を実施した。また、回収されるウラン及びプルトニウムの量に対する塩組成の影響,液体カドミウム陰極中のウラン及びプルトニウムの形態,アメリシウムの挙動を調べた。高い電流効率でウラン及びプルトニウムを10重量%を超えて成功裏に同時回収するためには、塩中のU/Pu比にしきい値が存在することが判明した。

論文

Behavior of plutonium and americium at liquid cadmium cathode in molten LiCl-KCl electrolyte

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 299(1), p.32 - 42, 2001/10

 被引用回数:79 パーセンタイル:97.48(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムの溶融塩中での電気化学的挙動と液体カドミウム電極を用いた回収試験の最適条件について検討した。プルトニウムを2.11wt%含む溶融塩系では、電流密度が41mA/cm$$^{2}$$の電解によってカドミウム中の濃度として7.75wt%のプルトニウムが容易に回収された。塩中のプルトニウム濃度が5wt%の場合でも回収に不都合は生じなかった。電析物はPuCd$$_{6}$$として存在していることをEPMAによって観察した。このとき微量のアメリシウムもとり込まれていたが、塩/カドミウム界面でプルトニウムとアメリシウムが部分的に平衡に達していると考えれば説明できた。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 31(9), p.1055 - 1060, 2001/09

 被引用回数:22 パーセンタイル:47.65(Electrochemistry)

723~823KのLiCL-KCl共晶塩中でのNp$$^{3+}$$/Npの酸化還元対の電気化学挙動を起電力測定、サイクリックボルタンメトリー及びクロノポテンショメトリーにより調べた。Ag/AgCl参照電極(1wt%AgCl-LiCl-KCl)に対するNp$$^{3+}$$/Npの標準酸化還元電位(E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$)は次式で表されることがわかった。E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$=-2.0298+0.0000706$$times$$T(V)。また、LiCL-KCl中でのNp$$^{3+}$$の拡散係数(D$$_{Np^{3+}}$$)は、D$$_{Np^{3+}}$$=2.22$$times$$10$$^{-6}$$+6.88$$times$$10$$^{-9}times$$T+5.60$$times$$10$$^{-12}times$$T$$^{2}$$(cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$)であった。サイクリックボルタモグラムにはNpのバルクの析出・溶解だけでなく、アンダーポテンシャルデポジションによるNpの吸脱着波が観察された。このピーク電位の解析からNpの仕事関数は3.04eVと予測できた。

論文

Electrode reaction of the Pu$$^{3+}$$/Pu couple in LiCl-KCl eutectic melts; Comparison of the electrode reaction at the surface of liquid Bi with that at a solid Mo electrode

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Analytical Sciences, 17(1), p.51 - 57, 2001/01

 被引用回数:53 パーセンタイル:81.99(Chemistry, Analytical)

PuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl中でのPu$$^{3+}$$/Puの酸化還元について723,773及び823Kにおいてボルタンメトリー及びポテンシャルメトリーにより調べた。固体電極を用いた場合には、Pu$$^{3+}$$/Puの酸化還元電位は、E$$^{0}$$$$_{Pu^{3+}/Pu}$$=-2.232+0.00094$$times$$T(V vs. Ag/Ag Cl)であった。液体Bi電極を用いた場合には、Pu$$^{3+}$$/Puの酸化還元電位が約0.56V正側へシフトした。これは、液体Bi中でPuBi$$_{2}$$が形成し、Puの活量が減少したためであると考えられる。既報のPuBi$$_{2}$$の生成自由エネルギーと電位のシフト分から換算されるエネルギーはほぼ一致することが判明した。

論文

Recovery of Neptunium by electrolysis of NpN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 鈴木 康文; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(8), p.676 - 681, 2000/08

窒化物燃料サイクルへの乾式法の適用を念頭においてNpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl系でのNpNの電解挙動を検討した。サイクリックボルタモグラムの解析よりNpNの溶解反応は非可逆で遅いことが判明した。ただし、NpNがNp$$^{3+}$$として溶解し始める電位は理論的に導出された値に近かった。さらに、低電位及び低電流印加によるNpNの電解実験を行い、約0.5gのNp金属を回収することができた。電析物は塩と金属の混合体であるので、800$$^{circ}C$$に加熱し1時間保持することにより、塩と金属を分離した。

論文

溶融塩電解精製によるPu回収技術の開発; 液体Cd陰極におけるPuの挙動

飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

電力中央研究所報告(T99078), 24 Pages, 2000/06

小型の液体Cd陰極(内径9mm)を用い、約2.3wt%のPuを含むLiCl-KCl中で電解試験を行い以下の結果を得た。(1)陰極電流密度が40mA/cm$$^{2}$$程度以下であれば、ほぼ100%の回収効率でPuをCd陰極中に回収することができた。これ以上の電流密度ではLiなどの還元及びセラミックス製部品との反応が起こり、Pu回収効率が低下した。(2)冷却後、陰極断面の金相観察及び元素定量分析により、析出したPuはPuCd$$_{6}$$の形態でCd陰極底部に蓄積していることを確認した。(3)少量含まれていたAm$$^{241}$$から発生する$$gamma$$線を冷却後の陰極について測定したところ、陰極中のPuが飽和量に達すると同時に$$gamma$$線量も一定となったことから、液体Cd陰極におけるAmの挙動は、PuCd$$_{6}$$の生成を考慮に入れつつ陰極表面におけるPuとAmの局所平衡モデルを適用することにより合理的に説明できることがわかった。

論文

Development of plutonium recovery process by molten salt electrorefining with liquid cadmium cathode

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Proceedings of 6th International Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.327 - 341, 2000/00

プルトニウムの挙動に関する電気化学的条件の影響及び乾式再処理における最適な条件を液体カドミウム電極を用いて調べた。液体カドミウム電極でのプルトニウム回収に対応する陰極電流密度は溶融塩中のプルトニウムイオンの拡散に律速され、その電流密度はプルトニウムイオン濃度に比例した。金属間化合物であるPuCd$$_{6}$$を過剰に生成する条件で電解した場合は、液体カドミウム電極の底に沈積していた。この挙動はアメリシウム共存系でも局所平衡モデルで説明できた。実験結果は、実験の装置及びプロセスにおいて、プルトニウム回収速度が十分に速いことを示した。

口頭

マイナーアクチニド/希土類分離性能の高い乾式処理プロセスの開発,3; 溶融塩化物中における液体Ga電極上でのUの電気化学挙動

村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*; 北脇 慎一; 小藤 博英

no journal, , 

使用済燃料の環境負荷低減を目指す分離・変換シナリオに適した新規なアクチニド回収方法として、液体金属電極上での"合金形成・脱合金化"反応を用いた新規な乾式処理プロセスを提案している。本研究では、"Ga-U合金形成・脱合金化"反応に関する基礎的知見として、電流効率や液体Ga中Uの活量係数を求めた。

口頭

柔軟性の高いMA回収・核変換技術の開発,3; 高濃度MA含有金属燃料装荷・MOX燃料高速炉の炉心設計

大釜 和也; 原 俊治*; 太田 宏一*; 大木 繁夫; 飯塚 政利*

no journal, , 

柔軟性の高いMA回収・核変換技術開発の一環として、大きな炉心設計変更を伴わずに、高濃度MA含有金属燃料を750MWeナトリウム冷却高速炉・MOX燃料炉心に混合装荷する方法を検討した。先行研究で検討した外側炉心最外周1層のMOX燃料をMA含有金属燃料に置換した炉心(MA均質装荷MOX燃料炉心よりも約1.6倍のMA核変換量)を対象として核・熱流動設計を行った。金属燃料は、燃料と被覆管の接触による液相形成回避のため、被覆管最高温度をMOX燃料よりも50$$^{circ}$$C低い650$$^{circ}$$C以下に制限する必要がある。この制限を満たすために、金属燃料装荷領域の冷却材流量の増加および他領域の流量合理化が必要となる。本研究では、出力に対する必要流量が高い径方向ブランケット燃料の削除による炉心流量合理化により、金属燃料を混合装荷した炉心において、MOX燃料炉心と同じ炉心流量および冷却材出入口温度の設計が成立することを確認した。

口頭

Electrochemical behavior of lanthanides and actinides on a liquid Ga electrode in molten chlorides melts

村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*; 北脇 慎一; 小藤 博英

no journal, , 

A novel pyroprocess is proposed for recovering actinides from spent nuclear fuels in which electrochemical reactions on a liquid Ga in molten chlorides are used. The proposed pyroprocess utilizes the large difference of alloy formation potential between actinides-liquid Ga and lanthanides-liquid Ga to achieve a higher separation efficiency of actinides from lanthanides than a conventional pyroprocess using a liquid Cd as a reaction medium. The present study investigated basic electrochemical behaviors of lanthanides, Ce and Nd, and actinides, U and Pu, on a liquid Ga electrode in LiCl-KCl melts. Alloying potentials, current efficiencies and activity coefficients in liquid Ga are presented which are the inevitable properties to evaluate the feasibility of the proposed process.

口頭

柔軟性の高いMA回収・核変換技術の開発,13; MA回収・核変換を含むサイクルシナリオ検討とマルチリサイクル評価

飯塚 政利*; 太田 宏一*; 野平 俊之*; 大釜 和也; 小藤 博英

no journal, , 

原子力発電容量が2030年度時点における総発電量の約22%(32GWe)で維持される条件下で、金属燃料高速炉,乾式再処理の特徴を活かした炉心を用いた複数のマイナーアクチニド(以下MA)回収・核変換シナリオについて、マルチリサイクルも考慮した燃料炉心の成立性,Pu/MAバランス,MA核変換性能等の観点から評価を行った結果、いずれのシナリオでも高いPu/MA蓄積量・放射毒性低減効果が得られることが示された。

口頭

LiCl-Li$$_{2}$$O溶融塩中におけるO$$_{2}$$ガス発生陽極へのNi金属の適用性

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 小藤 博英

no journal, , 

乾式再処理における電解還元処理の陽極材料としてはこれまでPtが使用されてきたが、耐食性の観点からNi-Feの酸化物が有望であるが、機械的強度や導電性が低いことが課題となっている。本研究では既にFe-Niの表面を酸化させることにより、酸素発生電極として使用可能であることを電解実験により確認しており、本報では種々の条件でNiを陽極として用いた実験によりその適用性を評価した結果を報告する。

口頭

溶融塩浴中での電解還元によるデブリ処理法に関する検討

小藤 博英; 飯塚 政利*; 坂村 義治*; 村上 毅*; 北脇 慎一; Glatz, J. P.*

no journal, , 

福島第一原子力発電所における破損燃料の処置方策として、乾式再処理開発として研究開発が進められてきた電解還元法の適用性の検討を行っている。これまでに実施した模擬デブリを用いた電解還元基礎試験や文献情報をもとにデブリ処理全体のフローを検討し、提案する。

口頭

溶融塩電解精製における高速炉金属燃料の陽極溶解に関する検討,1; U-Pu-Zr合金燃料の陽極溶解試験

坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬

no journal, , 

高速炉金属燃料(U-Pu-Zr合金)の乾式再処理では、溶融塩中で使用済金属燃料を陽極として電解精製を行い核物質を陰極で回収する。これまでの研究では、Zrも同時に溶解しながら電解精製を行い、核燃料の高い溶解率と溶解速度を達成してきた。しかしZrの大半が溶解した場合、Zrが電解精製槽壁に析出して堆積,陽極から貴金属FPが散逸して回収される核燃料に混入する等の影響を生じた。本研究では、Zrの溶解を制限した電解条件でU-Pu-Zr合金の陽極溶解挙動を調べ、効率的な陽極溶解法について検討した。

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