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論文

Strong lattice anharmonicity exhibited by the high-energy optical phonons in thermoelectric material

Wu, P.*; Fan, F.-R.*; 萩原 雅人*; 古府 麻衣子; Peng, K.*; 石川 喜久*; Lee, S.*; 本田 孝志*; 米村 雅雄*; 池田 一貴*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 22(8), p.083083_1 - 083083_9, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

熱電材料SnSeは、過去数年間で世界的な関心を呼び、その固有の強い格子非調和性は、その優れた熱電性能の重要な要素と見なされている。一方、SnSeにおける格子非調和性の理解は、特にフォノンダイナミクスがこの動作によってどのように影響を受けるかに関して、依然として不十分である。そのため、中性子全散乱,非弾性中性子散乱,ラマン分光法、および凍結フォノン計算により、Na$$_{0.003}$$Sn$$_{0.997}$$Se$$_{0.9}$$S$$_{0.1}$$の格子力学の包括的な研究を行った。格子非調和性は、対分布関数,非弾性中性子散乱、およびラマン測定によって確かめられた。熱膨張と多重フォノン散乱の影響を分離することにより、後者は高エネルギー光学フォノンモードで非常に重要であることがわかった。フォノンモードの強い温度依存性は、この系の非調和性を示している。さらに、我々のデータは、Sドーピングにより、高エネルギー光学フォノンの線幅が広がることを明らかにした。私たちの研究は、SnSeの熱電性能は、フォノンエンジニアリングを介して格子熱伝導率への高エネルギー光学フォノンモードの寄与を減らすことによってさらに強化できることを示唆する。

論文

Crystal structure and cation distribution of the X-type hexaferrite Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$

駒淵 舞*; 漆原 大典*; 浅香 透*; 福田 功一郎*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 石川 喜久*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034601_1 - 034601_5, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The crystal structure of an X-type hexaferrite Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$ was investigated by the X-ray and neutron diffraction methods for a single crystal. Sr$$_{2}$$Co$$_{2}$$Fe$$_{28}$$O$$_{46}$$ has the crystal structure described as a space group $$Roverline{3}m$$ ($$Z = 3$$) and its lattice constants are $$a$$ = 5.9165(2) ${AA}$; and $$c$$ = 84.1395(33) ${AA}$; at 843 K. Co ions are almost localized in the octahedral site ($$9d$$) in the middle of S$$^{*}$$S$$^{*}$$ blocks. In addition, the adjacent octahedral and tetrahedral sites to $$9d$$ site contain the significant number of Co$$^{2+}$$.

論文

Crystal structures of highly hole-doped layered perovskite nickelate Pr$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$ studied by neutron diffraction

梶本 亮一; 中島 健次; 藤田 全基*; 石角 元志*; 鳥居 周輝*; 石川 喜久*; Miao, P.*; 神山 崇*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(11), p.114602_1 - 114602_6, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

A high-resolution time-of-flight powder neutron diffraction study of the layered nickel oxide Pr$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$ with $$x = 0.7$$ and $$0.9$$ was performed to characterize the crystal structures of these highly hole-doped nickelates. For the sample with $$x = 0.7$$, the Ni-O bond lengths decrease uniformly with decreasing temperature, and the atomic displacement parameters are similar to those for $$x = 1/3$$. In contrast, for the sample with $$x = 0.9$$, the out-of-plane Ni-O bond length shows a sharp thermal contraction in the high-temperature region, which is suggestive of changes in the orbital occupation accompanied by the development of checkerboard-type charge correlations. Furthermore, the $$x = 0.9$$ sample is characterized by a large atomic displacement parameter for the apical O atoms along the out-of-plane direction, which is interpreted as the existence of two types of Ni$$^{3+}$$ sites with different orbital occupancies. The distinct difference between the $$x = 0.9$$ sample and the lower-concentration compounds should be related to the development of checkerboard-type charge ordering in the metallic matrix and possible orbital ordering at the Ni$$^{3+}$$ sites at $$x sim 1$$ in the hole-doped layered nickel oxides.

論文

Quantum paramagnet near spin-state transition

富安 啓輔*; 伊藤 菜緒子*; 岡崎 竜二*; 高橋 佑生*; 小野寺 貢*; 岩佐 和晃*; 野島 勉*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 石川 喜久*; et al.

Advanced Quantum Technologies (Internet), 1(3), p.1800057_1 - 1800057_7, 2018/12

スピンクロスオーバーとしても知られるスピン状態転移は、様々な物質において重要な役割をもつ。理論的に、低スピンと高スピン状態の境界近傍では、従来とは異なる物理状態を引き起こすと予想されている。しかしながら、外場を印加せずに、基底状態としてほぼ縮退した臨界の状態を実現する系は、いまだに実験的には確認されていない。本研究は、LaCoO$$_{3}$$へのSc置換が、非磁性の低スピン状態を不安定化させ、トランスポートギャップのエンハンスメントと磁気格子膨張、Co-O距離の縮みを伴う異常な常磁性状態を生み出すことを明らかにした。これらの現象は、通常の低スピン・高スピン状態の混合状態ではよく説明できず、スピン状態転移の境界で生じる量子重ね合わせで記述することができる。

論文

Investigation of the electronic structure and lattice dynamics of the thermoelectric material Na-doped SnSe

Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.

Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.32(Materials Science, Multidisciplinary)

熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Bipartite magnetic parent phases in the iron oxypnictide superconductor

平石 雅俊*; 飯村 壮史*; 小嶋 健児*; 山浦 淳一*; 平賀 晴弘*; 池田 一貴*; Miao, P.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 宮崎 正範*; et al.

Nature Physics, 10(4), p.300 - 303, 2014/04

 被引用回数:80 パーセンタイル:3.66(Physics, Multidisciplinary)

High-temperature (high-$$T_{rm c}$$) superconductivity appears as a consequence of the carrier-doping of an undoped parent compound exhibiting antiferromagnetic order; thereby, ground-state properties of the parent compound are closely relevant to the superconducting state. On the basis of the concept, a spin-fluctuation has been addressed as an origin of pairing of the superconducting electrons in cuprates. Whereas, there is growing interest in the pairing mechanism such as an unconventional spin-fluctuation or an advanced orbital-fluctuation due to the characteristic multi-orbital system in iron-pnictides. Here, we report the discovery of an antiferromagnetic order as well as a unique structural transition in electron-overdoped LaFeAsO$$_{1-x}$$H$$_x$$ ($$x sim 0.5$$), whereby another parent phase was uncovered, albeit heavily doped. The unprecedented two-dome superconducting phases observed in this material can be interpreted as a consequence of the carrier-doping starting from the original at $$x sim 0$$ and advanced at $$x sim 0.5$$ parent phases toward the intermediate region. The bipartite parent phases with distinct physical properties in the second magnetic phase provide us with an interesting example to illustrate the intimate interplay among the magnetic interaction, structural change and orbital degree of freedom in iron-pnictides.

論文

Varied-line-spacing laminar-type holographic grating for the standard soft X-ray flat-field spectrograph

小池 雅人; 波岡 武*; Gullikson, E. M.*; 原田 善寿*; 石川 禎之*; 今園 考志*; Mrowka, S.*; 宮田 登; 柳原 美広*; Underwood, J. H.*; et al.

Soft X-Ray and EUV Imaging Systems (Proceedings of SPIE Vol.4146), p.163 - 170, 2000/00

軟X線領域においてラミナー型ホログラフィック回折格子が、迷光や高次光が少なく、特にkeVに至る短波長域での回折効率に優れるなどの点から注目されている。しかし、レーザープラズマ分光等で広く用いられている平面結像斜入射分光器用の球面回折格子では、光子溝間隔を著しい不等間隔にする必要があり、機械刻線による回折格子と同一の結像面を有するホログラフィック回折格子の設計製作は不可能とされていた。われわれは、露光々学系に球面鏡を挿入した非球面波露光法を適用し、従来の球面波露光法では製作できなかった+/-25mmの左右両端で+/-約200本/mm溝本数が変化したラミナー型ホログラフィック回折格子を製作した。本論文では不等間隔溝パラメータ設計法、ラミナー型溝形状の加工法、C-K$$alpha$$線などを用いた分解能テスト、放射光源を用いた絶対回折効率の測定結果について、機械刻線回折格子と比較しながら述べる。

口頭

配列ナノ空間物質の中性子散乱による研究

金子 耕士; 松田 達磨; 石川 喜久*; 木村 宏之*; 野田 幸男; 門馬 綱一*; 泉 富士夫*

no journal, , 

大きなカゴというナノ空間を有する化合物において、カゴに内包される原子が置かれる特殊な環境により、優れた熱電性能や超伝導など、基礎・応用の両面において魅力的な特性が発現する。カゴの内部構造や、内包原子の運動と物性との相関について明らかにするため、中性子散乱実験を行った。配列ナノ空間を有する物質として、充填スクッテルダイトに着目した。同程度のカゴサイズを有する3つの化合物について単結晶中性子回折実験を行い、振動を反映した原子核密度分布を明らかにした。スクッテルダイトについて、内包イオンの異なるPrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$とNdOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ではほぼ同様の核密度分布が得られたのに対し、PrRu$$_4$$Sb$$_{12}$$では分布の形状が大きく異なることを明らかにした。この結果は、物性を支配する原子の振動状態が、単にカゴの大きさだけで決まるのではなく、カゴを構成する電子状態と強い相関を持つことを示している。

口頭

Proton conduction path in Rb$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$ studied by high temperature neutron single crystal diffraction

鬼柳 亮嗣; 石川 喜久*; 野田 幸男*

no journal, , 

Rb$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$は比較的低温で超プロトン伝導性を示す物質として注目されている。超プロトン伝導性は構造相転移と同時に発現するため、内部構造との密接な関係が示唆されるが、構造とプロトン伝導性発現の詳細な関係は明らかでない。また、プロトン伝導相におけるプロトン伝導経路やメカニズムについても未解明な部分があるため、室温から高温にかけての中性子単結晶構造解析を行い、内部構造の変化を詳細に調べた。構造解析により、温度上昇に伴い水素結合間距離が単調に増加することが確認されたが、相転移に向かう特徴的な変化は明確には観測されなかった。プロトン伝導相における構造解析の結果、無秩序状態となった水素原子(プロトン)が等価なサイト間を移動している様子が明瞭に観測され、プロトン伝導経路の可視化に成功した。伝導経路上には局所的に密度の高い部分があり、中間状態を経た伝導が起きていることが示唆された。

口頭

Proton conduction mechanism and phase transition of (Rb,K)$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$

鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 石川 喜久*; 野田 幸男*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; et al.

no journal, , 

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$ (M=アルカリ金属、X=Se, S)で表わされる物質群は比較的低温で高いプロトン伝導性(超プロトン伝導性)を示すことが知られており、センサーや電池など様々な応用が期待されている。超プロトン伝導性は、相転移に伴う水素結合の無秩序化に起因すると考えられているが、詳細はまだ理解されていない。また、超プロトン伝導性は相転移により発現するため、その相転移のメカニズムを明らかにすることも非常に重要である。本研究では、Rb$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$を対象とした超プロトン伝導相での中性子構造解析、Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$で表わされる混晶試料を対象とした伝導度測定と中性子構造解析を行った。高温での中性子構造解析の結果、室温で局在していたプロトンが高温では2次元的に広がった分布をしていることがわかった。これは、伝導プロトンを直接観測したものと考えられる。混晶試料の実験では、Kイオンの濃度が増えるに従い相転移温度が非線形に低下することがわかった。中性子構造解析の結果、Kイオンは選択的に一つのサイトを占有することがわかり、このサイトの占有率と相転移温度の変化に密接なつながりがあることがわかった。

口頭

The Latest status of a TOF single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 石川 喜久*; 森山 健太郎*; 田村 格良; 金子 耕士

no journal, , 

SENJU at BL18 of MLF is a TOF single-crystal neutron diffractometer designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, as well as for taking diffraction intensities of small single crystals with a volume of less than 1.0 mm$$^{3}$$ down to 0.1 mm$$^{3}$$. Ever since SENJU was launched in 2012, continuous upgrading of diffractometer, detector, data acquisition and analysis software and sample environment devices have been carried out to enhance the capability of SENJU as a versatile single-crystal diffractometer. In this presentation, some recent upgradings and scientific results of SENJU will be shown.

口頭

The Latest status of a TOF single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 石川 喜久*; 森山 健太郎*; 田村 格良; 金子 耕士

no journal, , 

SENJU at BL18 of MLF is a TOF single-crystal neutron diffractometer designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, as well as for taking diffraction intensities of small single crystals with a volume of less than 1.0 mm$$^{3}$$ down to 0.1 mm$$^{3}$$. Ever since SENJU was launched in 2012, continuous upgrading of diffractometer, detector, data acquisition and analysis software and sample environment devices have been carried out to enhance the capability of SENJU as a versatile single-crystal diffractometer. In this presentation, some recent upgradings and scientific results of SENJU will be shown.

口頭

高分解能中性子回折による高ホールドープPr$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$の結晶構造解析

梶本 亮一; 中島 健次; 藤田 全基*; 石角 元志*; 鳥居 周輝*; 石川 喜久*; Miao, P.*; 神山 崇*

no journal, , 

ホールがドープされた層状ペロブスカイトNi酸化物R$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$はホール濃度$$x<1/2$$でストライプ型の電荷・磁気秩序を示し、$$x>1/2$$では市松模様型の電荷秩序を広い濃度範囲で示すことが知られている。$$x>1/2$$の高ホール濃度領域ではホールが面間の軌道に入ることで面内の市松模様型電荷秩序を保つと考えられ、$$x=1$$付近で金属に転移しても、依然として市松模様型電荷秩序の相関が強く残った異常金属状態となっていると考えられている。そこで、$$x>1/2$$の高ホール濃度領域における電荷・軌道状態を結晶構造の観点から探るため、高分解能中性子回折による結晶構造解析を行った。試料はPr$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$$$x=0.7$$と0.9の粉末試料を用い、中性子回折実験はMLF BL08のSuperHRPDにて行った。$$x=0.7$$では格子定数, Ni-O結合長, 原子変位パラメータ共に滑らかな温度変化を示し、その変化の様子は低ホール濃度の$$x=1/3$$で報告されているものと同程度であった。一方、$$x=0.9$$では、NiO$$_{6}$$八面体の頂点方向のNi-O結合長が高温領域で大きな熱収縮を示し、さらに、頂点酸素の面間方向の原子変位パラメータが、他の組成の試料に比べて特に大きな値を示すことを見いだした。本発表では、この$$x=0.9$$における特異な構造的特徴を電荷の伝導性、Ni$$^{3+}$$サイト上の軌道状態と関連づけて考察する。

口頭

J-PARC/MLF中性子単結晶構造解析装置SENJUの現状

鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 石川 喜久*; 森山 健太郎*; 中村 龍也; 金子 耕士; 田村 格良

no journal, , 

J-PARC/MLFのBL18に設置されているTOF-Laue型中性子単結晶構造解析装置SENJUは、無機物質や小型の分子性結晶,磁性体の磁気構造解析などを主なターゲットとした装置である。J-PARC/MLFで発生する大強度の白色中性子と広い立体角をカバーする検出器により、小さな試料でも効率的に逆空間を測定できることがSENJUの特徴であり、これまで多くのユーザー実験を行うとともに、装置の高度化を進めてきた。SENJUでは主に円筒形に配置された37台の2次元検出器により広い立体角のカバーが実現されているが、特殊環境下での測定など、試料の回転軸が1つしかない場合は測定領域が限定されてしまうことが問題であった。そこで、従来型の検出器よりも薄くコンパクトな検出器を開発し、試料の斜め下の位置にも検出器を追加設置した。これによりカバーする立体角が約10%増加し、1度に測定できる領域が広がるとともに、より高効率な測定を行うことが可能となった。また、ユーザーが実験終了後に各所属大学等でもスムーズな解析が行えるように、解析ソフトのonline化を行った。これはクラウド上にデータを保管し、webアプリ化したソフトをブラウザ上で使うことにより、SENJUのデータ解析をユーザー自身のPC上に解析環境を構築することなく行えるようにするものである。その他、測定効率の向上にむけた複数結晶の同時測定や3次元全散乱解析について報告する。

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