Quantum paramagnet near spin-state transition

スピン状態転移近傍の量子常磁性物質

富安 啓輔*; 伊藤 菜緒子*; 岡崎 竜二*; 高橋 佑生*; 小野寺 貢*; 岩佐 和晃*; 野島 勉*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 石川 喜久*; 神山 崇*; 河村 聖子   ; 古府 麻衣子   ; 石原 純夫*

Tomiyasu, Keisuke*; Ito, Naoko*; Okazaki, Ryuji*; Takahashi, Yuki*; Onodera, Mitsugi*; Iwasa, Kazuaki*; Nojima, Tsutomu*; Aoyama, Takuya*; Ogushi, Kenya*; Ishikawa, Yoshihisa*; Kamiyama, Takashi*; Kawamura, Seiko; Kofu, Maiko; Ishihara, Sumio*

スピンクロスオーバーとしても知られるスピン状態転移は、様々な物質において重要な役割をもつ。理論的に、低スピンと高スピン状態の境界近傍では、従来とは異なる物理状態を引き起こすと予想されている。しかしながら、外場を印加せずに、基底状態としてほぼ縮退した臨界の状態を実現する系は、いまだに実験的には確認されていない。本研究は、LaCoOへのSc置換が、非磁性の低スピン状態を不安定化させ、トランスポートギャップのエンハンスメントと磁気格子膨張、Co-O距離の縮みを伴う異常な常磁性状態を生み出すことを明らかにした。これらの現象は、通常の低スピン・高スピン状態の混合状態ではよく説明できず、スピン状態転移の境界で生じる量子重ね合わせで記述することができる。

Spin-state transition, also known as spin crossover, plays a key role in diverse systems. In theory, the boundary range between the low- and high-spin states is expected to enrich the transition and give rise to unusual physical states. However, no compound that realizes a nearly degenerate critical range as the ground state without requiring special external conditions has yet been experimentally identified. This study reports that the Sc substitution in LaCoO3 destabilizes its nonmagnetic low-spin state and generates an anomalous paramagnetic state accompanied by the enhancement of transport gap and magneto-lattice-expansion as well as the contraction of Co-O distance with the increase of electron site transfer. These phenomena are not well described by the mixture of conventional low- and high-spin states, but by their quantum superposition occurring on the verge of a spin-state transition.