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論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

口頭

安全な「水素吸蔵材料による無電力型爆発防止システム」の開発研究,4; 水素捕集シミュレーション

寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、水素ガスの漏洩・爆発の可能性のある施設、特に原子炉建屋に適合する無電力型・対流型高機能水素捕集装置の開発の一環として水素捕集シミュレーションを実施しており、本報では、北海道大学にて実施された水素捕集試験の予備解析結果について報告する。

口頭

安全な「水素吸蔵材料による無電力型爆発防止システム」の開発研究,3; 水素選択透過性隔膜の製作および評価

前川 康成; 長谷川 伸; 澤田 真一; Chen, J.; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

原子炉建屋に適合する無電力爆発防止システムの安全性の確保を目的に、水素吸蔵材を水蒸気や酸素から保護する水素選択透過膜の開発を進めた。ガス透過性の高い多孔性ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を出発基材として、放射線グラフト重合技術により、4-トリメトキシシリルスチレン(STMS)及びアクリル酸をグラフト重合したSTMSグラフト膜及びAAcグラフト幕を作製した。グラフト率23%のSTMSグラフト膜及び24%のAAcグラフト膜の水蒸気透過度は0.57及び0.93$$times$$10$$^{-7}$$mol/m$$^{2}$$s Paであった。一方、それぞれの膜の水素透過度は4.6及び10.6$$times$$10$$^{-7}$$mol/m$$^{2}$$s Paと、水蒸気よりも8.1倍及び12倍高い値であった。以上の結果から、放射線グラフト重合による高分子多孔膜空隙のグラフト鎖による充填は、水蒸気に対して水素を選択的に透過する水素選択透過膜の作製に有効であることが確認できた。

口頭

放射線グラフト重合を用いた水素ガス選択分離膜の開発

長谷川 伸; 越川 博; 澤田 真一; 前川 康成; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

原子炉建屋に適合する無電力爆発防止システムの安全性の確保を目的に、水素吸蔵材を水蒸気や酸素から保護する水素選択透過膜の開発を進めた。ガス透過性の高い多孔性ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を出発基材として、放射線グラフト重合技術により、4-トリメトキシシリルスチレン(TMSS)及びアクリル酸(AAc)をグラフト重合したTMSSグラフト膜及びAAcグラフト膜を作製した。グラフト率29%のTMSSグラフト膜および24%のAAcグラフト膜の水素透過度が12及び10.6 $$times$$ 10$$^{-7}$$mol/m$$^{2}$$ s Paであるのに対し、水蒸気透過度は3.4および0.93 $$times$$ 10$$^{-7}$$mol/m$$^{2}$$ s Paと、水蒸気よりも水素に対して3.5倍および12倍高い透過度を示した。以上の結果から、放射線グラフト重合による高分子多孔膜空隙のグラフト鎖による充填は、水蒸気に対して水素を選択的に透過する水素選択透過膜の作製に有効であることが確認できた。

口頭

安全な「水素吸蔵材料による無電力型爆発防止システム」の開発研究,2-4; 水素捕集シミュレーション

寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

水素ガスの漏洩・爆発の可能性のある施設、特に原子炉建屋に適合する無電力型・対流型高機能水素捕集装置の開発の一環として、北海道大学にて実施された水素捕集試験のシミュレーションを実施し、導入した反応モデルを用いて実験結果の再現性を確認するとともに、分散配置設計に有用な知見を得た。

口頭

安全な「水素吸蔵材料による無電力型爆発防止システム」の開発研究,2-3; 水素選択透過性隔膜の製作および評価

前川 康成; 長谷川 伸; 澤田 真一; Chen, J.; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

原子炉建屋に適合する無電力爆発防止システムの安全性の確保を目的に、水素吸蔵材を水蒸気や酸素から保護する水素選択透過膜の開発を進めた。ガス透過性の高い多孔性ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を出発基材として、放射線グラフト重合技術により、アクリル酸をグラフト重合したAAc-グラフト膜を作製した。AAc-グラフト膜のガス透過度は、グラフト率に依存すること無く、目標の水素透過度(10$$^{-6}$$mol/m$$^{2}$$s Pa)よりも約2桁高い値だった。上記グラフト膜の空隙率は出発基材と同じレベル(55-60%)だったことから、放射線グラフト重合による高分子多孔膜の穴埋め効果が無いことがわかった。そこで、圧縮法により市販の多孔性PFDF膜の空隙率を20-30%に制御後、グラフト重合を試みたところ、水素透過度が10$$^{-7}$$mol/m$$^{2}$$s Pa台において、水蒸気透過性比(H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O)7.8、窒素(酸素モデル)透過性比(H$$_{2}$$/N$$_{2}$$)6.0を示すAAc-グラフト膜が得られた。上記結果から、圧縮法と放射線グラフト重合を組み合わせた手法は、水蒸気,酸素に対して水素を選択的に透過する水素選択透過性隔膜の作製に有効であることが確認できた。

口頭

多孔膜への放射線グラフト重合法による水素選択透過膜の開発

長谷川 伸; 阿佐美 進哉*; 澤田 真一; 日野 聡*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*; 前川 康成

no journal, , 

原子炉建屋や水素ガスステーションの安全性を確保するため、水素透過度が酸素, 水蒸気透過度よりも高く、かつ水素吸蔵のために十分な水素透過度(10$$^{-9}$$$$sim$$10$$^{-8}$$mol/m$$^{2}$$ s Pa)を有する水素選択透過膜の開発が必要不可欠である。そこで、放射線グラフト重合法により、水素透過性の高い多孔性ポリフッ化ビニリデン(PVDF)膜基材の空隙率を制御することで、水素選択透過膜の開発を目指した。親水性(アクリル酸), 疎水性(スチレン)およびシリカ含有(トリメトキシシリルスチレン)グラフト鎖を、グラフト率60, 144, 92%まで導入できた。グラフト重合前後で多孔膜の空隙率はほとんど変化しないことから、グラフト重合反応は、空隙率に影響を及ぼさないことを初めて見出した。そこで、加熱圧縮処理でグラフト多孔膜の空隙率を40%前後に調整することで、水素透過率を10$$^{-9}$$$$sim$$10$$^{-8}$$mol/m$$^{2}$$ s Paに制御できた。窒素, 水蒸気に対する水素の透過比は最大3倍および7.1倍を示したことから、多孔膜へのグラフト重合が水素選択透過膜の開発に有効であることが分かった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

Cs化学吸着したステンレス鋼の微細組織観察

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時にステンレス鋼構造材へ化学吸着したセシウム(Cs)の再蒸発挙動評価に資するために、化学吸着生成物の化学形とその分布を微視的分析手法を用いて調査した。化学吸着温度及び構造材表面からの深さによって化学吸着生成物の化学形やその結晶性が異なり、再蒸発速度や放出される蒸気種に影響を及ぼす可能性があることが分かった。

口頭

Microstructure of Cs chemisorbed stainless steel type 304

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

ステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着モデルの改良に資する知見の取得のために、873-1273KでCs化学吸着したステンレス鋼の微視的分析を行い、酸化層内部に生成したCs化合物の化学形や分布を調査した。1073-1273Kでは、Cs化合物の組成がステンレス鋼の酸化層表面からの深さによって異なること、873-973Kでは、Cs化合物が酸化層内部にアモルファス相として存在することが分かった。これらの結果から、酸化層内部では、酸化層表面付近とは異なる化学反応を生じていることが示唆された。

口頭

微視的分析手法によるステンレス鋼へのCs化学吸着挙動評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時のステンレス鋼構造材へのセシウム(Cs)化学吸着挙動の解明に資するために、化学吸着によりステンレス鋼酸化層に生成したCs化合物の化学形と分布を透過型電子顕微鏡等の微視的手法を用いて調査した。その結果、化学吸着温度及びステンレス鋼表面からの深さによってCs化合物の化学形が異なることが分かった。

口頭

シビアアクシデント時の原子炉内におけるセシウム分布・性状の予測,3; Cs化学吸着生成物の化学形態評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*

no journal, , 

原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成物の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。

口頭

金属積層造形による新規低放射化ハイエントロピー合金の開発

橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*; 林 重成*; 上田 幹人*; 山下 真一郎; 板倉 充洋; 都留 智仁

no journal, , 

原子炉および次世代型エネルギー炉の安全な稼働には、高エネルギー粒子照射環境に十分な耐性を持つ構造材料が必要不可欠であり、従来構造材料として信頼性の高い既存構造材料を基礎に材料開発が行われてきた。材料開発のポイントは、中性子エネルギーによる材料の照射損傷とそれに起因する機械的特性劣化の抑制にある。これまでの基本戦略は、既存構造材料の改良であり、製造工程や熱処理による微細組織の最適化や材料の化学組成の調整で対応してきたが、耐照射性という点で劇的な効果は得られなかった。そこで我々は、弾き出し損傷が起こらないあるいは弾き出し損傷後すぐに回復する材料の創製を目標に掲げ、この挑戦に可能性を感じさせる候補材料として、ハイエントロピー合金: HEA(高濃度固溶体合金: CSA)に着目してきた。HEAについては、最近、材料構成原子の拡散挙動や欠陥形成挙動における特異性および高温での照射損傷に対する優位性についても報告されるようになってきた。本発表では、次世代小型炉に対応した技術である積層造型(AM)法を用い、高温で耐照射性を有する低放射化ハイエントロピー材料(RA-HEAs)の創製を目的に実施した基礎基盤研究の現在までに得られている成果を紹介する。

口頭

金属積層造形による新規低放射化ハイエントロピー合金の作製,3; 照射特性

山下 真一郎; 井岡 郁夫; 岡 弘*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

次世代小型炉に対応した技術である金属積層造形法(3Dプリンティング)を用い、高温で耐照射性を有する低放射化ハイエントロピー材料の創製を目指し、2020年より原子力システム研究開発事業において研究開発を進めている。成果報告として3件のシリーズ発表を行う予定であり、本発表ではシリーズ発表の3番目として照射特性について成果概要を紹介する。

口頭

金属積層造形による新規低放射化ハイエントロピー合金の作製,1; 全体概要

橋本 直幸*; 上田 幹人*; 林 重成*; 岡 弘*; 磯部 繁人*; 山下 真一郎; 板倉 充洋; 都留 智仁

no journal, , 

次世代小型炉に対応した技術である金属積層造形法(3Dプリンティング)を用い、高温で耐照射性を有する低放射化ハイエントロピー材料の創製を目指し、2020年より原子力システム研究開発事業において研究開発を進めている。成果報告として3件のシリーズ発表を行う予定であり、本発表では研究の全体概要を紹介する。

口頭

金属積層造形による新規低放射化ハイエントロピー合金の作製,2; 積層造形材の材料特性

岡 弘*; 佐藤 幹*; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 山下 真一郎

no journal, , 

次世代小型炉に対応した技術である金属積層造形法(3Dプリンティング)を用い、高温で耐照射性を有する低放射化ハイエントロピー材料の創製を目指し、2020年より原子力システム研究開発事業において研究開発を進めている。本発表ではシリーズ発表の2番目として、積層造形法により作製した造形体の機械的特性および微細組織に関する成果概要を紹介する。

口頭

シビアアクシデント時の原子炉内におけるセシウム分布・性状の予測; Cs化学吸着生成物の化学形態評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*

no journal, , 

原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成鬱の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。

口頭

金属積層造形による新規低放射化ハイエントロピー合金の作製II,3; 照射特性

山下 真一郎; 井岡 郁夫; 阿部 陽介; 岡 弘*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

次世代小型炉に対応した技術である金属積層造形法(3Dプリンティング)を用い、高温で耐照射性を有する低放射化ハイエントロピー材料(RA_HEA)の創製を目指し、2020年$$sim$$2021年度末まで原子力システム研究開発事業において研究開発を進めた。成果報告は4件のシリーズ発表で行う予定で、本発表ではシリーズ発表の3番目として照射特性について成果概要を紹介する。500$$^{circ}$$Cで300dpaまでイオン照射した時の微細組織観察結果の比較から、比較参照材である316Lは、製法の違いによりボイドのサイズ分布に大きな違いがあることが明らかとなった。一方、RA_HEAでは、非常に高い照射量までイオン照射された場合でも、微細なキャビティこそ形成するものの粗大化することはなく、製法の違いに依らず高い寸法安定性を有することが示された。

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