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論文

Comprehensive extraction study using $$N,N$$-dioctylthiodiglycolamic acid; Effect of S donor on metal extraction

下条 晃司郎; 藤原 伊織*; 斉藤 拓巳*; 大島 達也*

Analytical Sciences, 40(8), p.1429 - 1436, 2024/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

アミド基とカルボン酸をチオエーテル鎖で結合したソフトベース硫黄ドナー配位子である$$N,N$$-ジオクチルチオジグリコール酸(T-DODGAA)を用いて56種類の金属イオンの抽出能力が包括的に調査し、エーテル性酸素原子よりなるハードベースドナー配位子であるN, N-ジオクチルジグリコール酸(DODGAA)との抽出能力を比較した。チオジグリコール酸骨格のp$$K_{a}$$は、電位差滴定により水(0.1M LiCl、25$$^{circ}$$C)中で3.71$$pm$$0.06と算出され、これは、T-DODGAAがDODGAA (p$$K_{a}$$ = 3.54$$pm$$0.03)よりわずかに弱い酸であることを示す。T-DODGAAはプロトン交換反応により56種類の金属イオンから様々な金属イオンを定量的に抽出することができる。T-DODGAAは、Hf(IV)、Cr(III)、Fe(III)、Ni(II)、Cu(II)、Pd(II)、Ag(I)、Au(III)、Hg(II)、Al(III)、Ga(III)、特にソフト金属イオンにたいして高い抽出能を有する。さらに、湿式製錬や金属リサイクルにおけるT-DODGAAの実用可能性を実証するために、金属混合抽出システムにおけるSc(III)、Ni(II)、Co(II)、Pd(II)、Au(III)、In(III)およびGa(II)のようなレアメタルの選択的分離実験を行った。

論文

Persistent magnetic coherence in magnets

巻内 崇彦*; 日置 友智*; 清水 祐樹*; 星 幸治郎*; Elyasi, M.*; 山本 慧; 横井 直人*; Serga, A. A.*; Hillebrands, B.*; Bauer, G. E. W.*; et al.

Nature Materials, 23(5), p.627 - 632, 2024/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:95.85(Chemistry, Physical)

When excited, a magnetization in a magnet precesses around the field in an anticlockwise manner on a time scale governed by viscous magnetization damping, after which any information carried by the initial actuation seems to be lost. The damping appears to be a fundamental bottleneck for the use of magnets in information processing. Nevertheless, here we demonstrate recall of the magnetization-precession phase after times that far exceed the damping time scale by two orders of magnitude using dedicated two-colour microwave pump-and-probe experiments for a Y$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$ microstructured film. Time- resolved magnetization state tomography confirms the magnetic persistent coherence (MPC) by revealing a double-exponential decay of the magnetization correlation. We attribute MPC to a feedback effect, viz. coherent coupling of the uniform precession with long-lived excitations at the minima of the spin-wave dispersion relation. Our finding liberates magnetic systems from the strong damping in nanostructures tyranny that limits their use in coherent information storage and processing.

論文

Switching of magnon parametric oscillation by magnetic field direction

堀部 聡平*; 清水 祐樹*; 星 幸治郎*; 巻内 崇彦*; 日置 友智*; 齊藤 英治

Applied Physics Express, 16(7), p.073001_1 - 073001_4, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.19(Physics, Applied)

Parametric oscillation occurs when the resonance frequency of an oscillator is periodically modulated. Owing to time-reversal symmetry breaking in magnets, nonreciprocal magnons can be parametrically excited when spatial-inversion symmetry breaking is provided. This means that magnons with opposite propagation directions have different amplitudes. Here we demonstrate switching on and off the magnon parametric oscillation by reversing the external field direction applied to a Y$$_3$$Fe$$_5$$O$$_{12}$$ micro-structured film. The result originates from the nonreciprocity of surface mode magnons, leading to field-direction dependence of the magnon accumulation under nonuniform microwave pumping. Our numericalcalculation well reproduces the experimental result.

論文

Spin motive force induced by parametric excitation

星 幸治郎*; 日置 友智*; 齊藤 英治

Applied Physics Letters, 121(21), p.212404_1 - 212404_6, 2022/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.99(Physics, Applied)

Spin motive force generated by parametrically excited magnetization dynamics is numerically investigated. We calculate spin motive force in a permalloy disk under an ac magnetic field with twice the ferromagnetic resonance frequency parallel to the static magnetic field based on the Landau-Lifshitz-Gilbert equation. We found that large spin motive force originating from standing spin waves driven by parametric excitation appears in the system. The observed time dependence of the voltage shows a dc voltage with an ac component oscillating with twice of the resonance frequency. The estimated amplitude of the voltage due to the spin motive force is $$sim$$$$mu$$V. We also investigate spin motive force driven by different modes of standing spin waves. Our numerical results extend the way to generate spin motive force by making use of the magnetization dynamics with the steep spatial modulation created by nonlinear spin waves excitation, without a nonuniform magnetization structure such as a conventional magnetic domain wall and a vortex.

論文

Characterizing energetic dependence of low-energy neutron-induced SEU and MCU and its influence on estimation of terrestrial SER in 65-nm Bulk SRAM

Liao, W.*; 伊東 功次郎*; 安部 晋一郎; 密山 幸男*; 橋本 昌宜*

IEEE Transactions on Nuclear Science, 68(6), p.1228 - 1234, 2021/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.09(Engineering, Electrical & Electronic)

二次宇宙線中性子が引き起こすメモリ情報の反転現象であるシングルイベントアップセット(SEUs: Single Event Upsets)は、地上における電子機器の誤動作現象の原因となる。特に、複数メモリセル反転(MCUs: Multiple Cell Upsets)は、エラーの訂正が困難であるため、深刻な問題となる可能性もある。本研究では、10MeV以下の低エネルギー中性子の影響を明らかにすることを目的とし、産業技術総合研究所にて半導体デバイス設計ルール65nmのBulk SRAMへ異なるエネルギーの単色中性子を照射し、SEU断面積およびMCU断面積を測定した。その結果、6MeV前後でSEU断面積が大きく変化することや、数MeVの中性子でも全体に占めるMCUの割合は大きく変わらないことなどを明らかにした。また、SEU断面積およびMCU断面積と、ニューヨークと東京の二次宇宙線中性子スペクトルを用いてソフトエラー率を解析した結果、地上環境では低エネルギー中性子の影響はそれほどない事なども判った。

論文

Measurement of single-event upsets in 65-nm SRAMs under irradiation of spallation neutrons at J-PARC MLF

黒田 順也*; 真鍋 征也*; 渡辺 幸信*; 伊東 功次郎*; Liao, W.*; 橋本 昌宜*; 安部 晋一郎; 原田 正英; 及川 健一; 三宅 康博*

IEEE Transactions on Nuclear Science, 67(7), p.1599 - 1605, 2020/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.72(Engineering, Electrical & Electronic)

半導体デバイスの信頼性の観点から、環境放射線起因ソフトエラーは問題となる。ソフトエラー発生率(SER: Soft Error Rate)を実測的に評価するために、中性子照射施設にてデバイスへの中性子照射測定実験が一般的に行われる。我々はこれまでに大阪大学のRCNPおよび東北大学のCYRICにて、65nmバルクSRAMおよびSOTB SRAMを対象とした中性子照射SER測定実験を行った。本研究では、同じデバイスを用いて、J-PARC MLFにある大強度の核破砕中性子源のBL10でSER測定実験を実施した。その結果、動作電圧を低くした際のSERの増加割合が、他の施設での測定結果と比べて高いことが判明した。PHITSによる解析の結果、入射中性子と保護樹脂に含まれる水素原子との弾性散乱による二次陽子が原因で動作電圧の低い条件下でSERが増加することを明らかにした。

論文

Impact of hydrided and non-hydrided materials near transistors on neutron-induced single event upsets

安部 晋一郎; 佐藤 達彦; 黒田 順也*; 真鍋 征也*; 渡辺 幸信*; Liao, W.*; 伊東 功次郎*; 橋本 昌宜*; 原田 正英; 及川 健一; et al.

Proceedings of IEEE International Reliability Physics Symposium (IRPS 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:59.81(Engineering, Electrical & Electronic)

二次宇宙線中性子起因シングルイベントアップセット(SEU: Single Event Upset)は、地上において電子機器の深刻な問題を生じる可能性のある事象として知られている。これまでの研究で、水素化物と中性子との弾性散乱により、前方に水素イオンが放出されるため、メモリ前方にある水素化物がSEUの発生確率の指標となるSEU断面積に影響を与えることを明らかにした。本研究では、トランジスタ近傍の構造物がSEU断面積に及ぼす影響を調査した。その結果、数MeVの領域におけるSEU断面積の変化は構造物の厚さおよび位置によって決まることを明らかにした。また、シミュレーションにおいてトランジスタ近傍の構造物を考慮することにより、J-PARC BL10の測定値をより良く再現できるようになった。さらに、構造物を考慮した計算シミュレーションにより、トランジスタ近傍の構造物は地上環境におけるソフトエラー率に有意な影響を持つことを明らかにした。

論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:49.40(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

論文

Highly efficient extraction separation of lanthanides using a diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 岡村 浩之; 久保田 富生子*; 後藤 雅宏*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(2), p.263 - 269, 2014/02

 被引用回数:53 パーセンタイル:87.53(Chemistry, Analytical)

$$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) enables the quantitative partitioning of all Ln$$^{3+}$$ ions from moderately acidic solutions, while showing selectivity for heavier lanthanides, and provides remarkably high extraction separation performance for Ln$$^{3+}$$ compared with typical carboxylic acid extractants. Furthermore, the mutual separation abilities of DODGAA for light lanthanides are higher than those of organophosphorus extractants. Slope analysis, loading tests, and electrospray ionization mass spectrometry measurements demonstrated that the transfer of Ln$$^{3+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction, forming a 1:3 complex, Ln(DODGAA)$$_{3}$$. The stripping of Ln$$^{3+}$$ from the extracting phase was successfully achieved under acidic conditions. Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy revealed that the extracted Eu$$^{3+}$$ ions were completely dehydrated by complexation with DODGAA.

論文

Specific cooperative effect of a macrocyclic receptor for metal ion transfer into an ionic liquid

岡村 浩之; 池田 篤史*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 長縄 弘親; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 下条 晃司郎

Analytical Chemistry, 84(21), p.9332 - 9339, 2012/11

 被引用回数:24 パーセンタイル:63.01(Chemistry, Analytical)

An intramolecular cooperative extraction system for the removal of strontium cations (Sr$$^{2+}$$) from water by use of a novel macrocyclic receptor (H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6) composed of diaza-18-crown-6 and two $$beta$$-diketone fragments in ionic liquid (IL) is reported, together with X-ray spectroscopic characterization of the resulting extracted complexes in the IL and chloroform phases. The covalent attachment of two $$beta$$-diketone fragments to a diazacrown ether resulted in a cooperative interaction within the receptor for Sr$$^{2+}$$ transfer, which remarkably enhanced the efficiency of Sr$$^{2+}$$ transfer relative to a mixed $$beta$$-diketone and diazacrown system. The intramolecular cooperative effect was observed only in the IL extraction system, providing a 500-fold increase in extraction performance for Sr$$^{2+}$$ over chloroform. Slope analysis and potentiometric titration confirmed that identical extraction mechanisms operated in both the IL and chloroform systems. Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy revealed that the average distance between Sr$$^{2+}$$ and O atoms in the Sr$$^{2+}$$ complex was shorter in IL than in chloroform. Consequently, Sr$$^{2+}$$ was held by H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 more rigidly in IL than in chloroform, representing an important factor dominating the magnitude of the intramolecular cooperative effect of H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 for Sr$$^{2+}$$.

論文

Laser-induced fluorescence and infrared spectroscopic studies on the specific solvation of tris(1-(2-thienyl)-4,4,4-trifluoro-1,3-butanedionato)europium(III) in an ionic liquid

岡村 浩之; 坂江 広基*; 木谷 径治*; 平山 直紀*; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Polyhedron, 31(1), p.748 - 753, 2012/01

 被引用回数:29 パーセンタイル:87.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The extraction constant and the two-phase stability constant of tris(2-thenoyltrifluoroacetonato) europium(III) between 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) as an ionic liquid and an aqueous phase were determined by considering the extraction equilibria. Specific solute-solvent interactions between the neutral Eu(III) chelate and [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules were revealed from the relationships between the distribution constant of the enol form of 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) and the distribution constant ($$K$$$$_{rm D,M}$$) of the neutral Eu(III) chelate. The coordination environment of Eu$$^{3+}$$ in the neutral Eu(III) chelate in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] was investigated by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy and infrared absorption spectroscopy. Both methods consistently indicated that not only the Eu(III)chelate extracted but also Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ synthesized as a solid crystal were almost completely dehydrated in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] saturated with water. Consequently, the higher $$K$$$$_{rm D,M}$$ or extractability of the neutral Eu(III) chelate in the [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] system can be ascribed to the dehydration of the Eu(III) chelate, which is caused by the specific solvation with [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules.

論文

Conduction-band electronic states of YbInCu$$_4$$ studied by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopies

内海 有希*; 佐藤 仁*; 栗原 秀直*; 間曽 寛之*; 平岡 耕一*; 小島 健一*; 飛松 浩明*; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; et al.

Physical Review B, 84(11), p.115143_1 - 115143_7, 2011/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:45.97(Materials Science, Multidisciplinary)

典型的な価数揺動系であるYbInCu$$_4$$の価電子状態を、硬X線内殻光電子分光,軟X線吸収実験、及び軟X線光電子分光の温度依存性の実験から研究した。YbInCu$$_4$$の価数転移について、価電子帯からYb 4$$f$$状態への電荷移動で記述した。

論文

Total cross sections for charge transfer by multiply charged neon and argon ions colliding with various hydrocarbons at keV energies

日下部 俊男*; 宮本 吉晴*; 石田 力也*; 伊藤 浩二朗*; 畔柳 信洋*; 中井 洋太*; 白井 稔三

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 205, p.600 - 604, 2003/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.81(Instruments & Instrumentation)

$$Ne^{q+}(q=2-6)$$及び$$Ar^{q+}(q=2-9)$$$$CH_4, C_2H_2, C_2H_4, C_2H_6, C_3H_4, C_3H_6, (CH_2)_3, C_3H_8$$の衝突による一電荷及び多電荷の移動断面積を測定した。電荷移動の全断面積は 、一電荷及び多電荷の移動断面積の和によって求めた。ここで扱った多原子分子に対しては、イオンの電荷数と分子の第一電離ポテンシャルを関数として、原子と簡単な分子に対する古典的なオーバー・バリア・モデルでスケーリングできることがわかった。また、電荷移動の全断面積は炭化水素分子の全電子数と結合の数に依存することを見いだした。

論文

臨界安全性研究の現状; 第5回臨界安全性国際会議ICNC'95から

仁科 浩二郎*; 小林 岩夫*; 三好 慶典; 須崎 武則; 奥野 浩; 野村 靖; 三竹 晋*; 板垣 正文; 外池 幸太郎; 角谷 浩享*; et al.

日本原子力学会誌, 38(4), p.262 - 271, 1996/00

第5回臨界安全性国際会議ICNC'95が1995年9月に米国アルバカーキにて開催された。参加者は17ヶ国から計約300名、発表は約150件あった。今回の会議では、これまではよく知られていなかった旧ソ連の臨界実験施設、臨界安全研究のほか、臨界事故について初めて報告された。そのほか、燃焼度クレジット、動特性解析などで地道な研究の進歩が見られた。本稿では、このようなICNC'95での発表を通じて臨界安全性研究の現状を解説する。

報告書

臨界安全ハンドブック改訂準備資料

奥野 浩; 小室 雄一; 中島 健; 野村 靖; 内藤 俶孝; 仁科 浩二郎*; 西堀 俊雄*; 松本 忠邦*; 三好 慶典; 高井 克昭*; et al.

JAERI-Tech 95-048, 168 Pages, 1995/10

JAERI-Tech-95-048.pdf:4.87MB

昭和63年に科学技術庁編として刊行された「臨界安全ハンドブック」の見直しの準備作業を同年度から進めてきた。その結果を臨界安全ハンドブックの改訂準備資料としてここにまとめて公開する。内容としては、「評価対象のモデル化」及び「安全解析評価の方法」を重点的に補充し、ハンドブックには記載されなかった「化学プロセスの臨界安全」、「臨界事故とその評価方法」及び「臨界警報装置の設計・設置の考え方」について新しく記載した。

口頭

$$beta$$-ジケトン結合クラウンエーテルを用いたイオン液体抽出系における分子内協同効果の発現

下条 晃司郎; 岡村 浩之; 池田 篤史; 斉藤 拓巳*; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

本研究では、$$beta$$-ジケトン部位を2つ有するクラウンエーテル(H2$$beta$$DA18C6)を新規に合成し、イオン液体及びクロロホルムへのストロンチウムイオン(Sr$$^{2+}$$)の抽出挙動について検討した。また、$$beta$$-ジケトン(HPMBP)単独系,ジベンジルジアザクラウンエーテル(DBzDA18C6)単独系及び両者を混合させた系においても同様に検討を行い、配位子の性能評価を行った。クロロホルムを用いた場合HPMBP単独系及びDBzDA18C6単独系ではSr$$^{2+}$$の抽出は起こらないが、両者を混合した場合において協同効果が働き、定量的な抽出が可能となった。またH2$$beta$$DA18C6系においても定量的な抽出が可能であったが、混合系との抽出挙動に大きな違いは見られなかった。一方、イオン液体を用いた場合、HPMBP単独系では抽出が起こらないがDBzDA18C6単独系ではpHの増加とともに抽出が進行した。両者の混合系は、DBzDA18C6単独系と同様の抽出挙動を示したことから、Sr$$^{2+}$$の抽出においてHPMBPは関与していないことが示唆された。しかしH2$$beta$$DA18C6の抽出能は混合系と比較して劇的に向上し、より酸性側でSr$$^{2+}$$の抽出が可能になった。これは、イオン液体系を用いることでH2$$beta$$DA18C6の分子内協同効果が発現し、Sr$$^{2+}$$に対する抽出能が向上したものと考えられる。

口頭

Effective extraction of strontium(II) into an ionic liquid by cooperative intramolecular interaction

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 池田 篤史*; 斎藤 拓巳*; 青柳 登; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

We recently reported that diaza-18-crown-6 bearing two $$beta$$-diketone fragments (H2$$beta$$DA18C6) provides a considerably high extractability of Sr$$^{2+}$$ due to a cooperative intramolecular interaction in the ionic liquid (IL) extraction system. In the present study, we have investigated the extraction capability of H2$$beta$$DA18C6 for Sr$$^{2+}$$ into 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) and chloroform in detail. From the p$${it K}$$$$_{a}$$ measurements and the slope analysis, the transfer of Sr$$^{2+}$$ with H2$$beta$$DA18C6 into [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] proceeds via a proton exchange reaction, which is identical to the extraction mechanism in the chloroform system. The superior extraction performance in the IL system is not attributed to the difference in the extraction mechanism between IL and chloroform systems. Extended X-ray absorption fine structure measurements showed that the Sr coordination environment of the Sr$$^{2+}$$-$$beta$$DA18C6 complex in [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] is similar to that in chloroform. However, the distance between Sr$$^{2+}$$ and O atom in the Sr$$^{2+}$$-$$beta$$DA18C6 complex in [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] was shorter than that in chloroform. This result reveals that the shortening of the distance causes remarkably high extractability of Sr$$^{2+}$$, and is ascribable to the cooperative intramolecular interaction of this ligand in IL.

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