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論文

圧縮状態におけるモンモリロナイトのアルカリ溶解挙動

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 山口 徹治; 向井 雅之; 田中 忠夫

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.71 - 78, 2013/12

高アルカリ性地下水によるベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動を評価するため、圧縮状態におけるモンモリロナイトの溶解速度を調べた。その結果、130$$^{circ}$$Cの条件下では、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度はケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度よりも高く、シリカ等随伴鉱物を含む混合圧縮体内ではOH$$^{-}$$活量の低下によってモンモリロナイトの溶解が抑制されることが明らかとなった。また、溶解速度式を用いたベントナイト変質にかかわる解析に信頼性を付与するためには、混合圧縮体内におけるOH$$^{-}$$活量の低下の定量化、及びモンモリロナイト圧縮体の溶解速度の定式化が重要であることを示した。

論文

Changes in hydraulic conductivity of sand-bentonite mixtures accompanied by alkaline alteration

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:17.36(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90$$^{circ}$$CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2006年の現状

田中 忠夫; 山口 徹治; 飯田 芳久; 木村 祐一郎; 瀧 洋; 藤原 武; 上田 正人*; 向井 雅之; 山田 文香; 水野 大; et al.

no journal, , 

地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成17年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、ニオブ溶解度試験及びベントナイト内ヨウ素等拡散試験を進め、地下水や間隙水の組成変動に伴う溶解度及び拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するセシウムの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、セメント変質に伴う間隙水組成及び間隙構造の変化を調べるセメント浸漬・拡散試験を実施するとともに、変質挙動及び拡散挙動をモデル化した。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の時間空間的変動の予測計算結果を例示した。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2007年の現状

木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 向井 雅之; 山田 文香; 星野 清一; 角脇 三師; 田中 忠夫; et al.

no journal, , 

地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成18年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、地下水や間隙水の組成変動に伴うSeの溶解度及びベントナイト内でのI, Cs等の拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するSeの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、処分場環境でのオーバーパックの腐食速度の定式化、並びにセメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化とその実験的検証を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。

口頭

圧縮成型されたモンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性

角脇 三師; 山口 徹治; 向井 雅之; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

no journal, , 

ベントナイト系材料は、止水性や吸着性が優れているため高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおける緩衝材の候補材料であるが、セメント起源の高アルカリ性地下水によって、その性能が低下する懸念がある。われわれはベントナイトと砂の混合土を圧縮成型した供試体を用いてモンモリロナイトの溶解速度を取得してきた。その結果、溶解速度のOH-活量依存性は1.4乗となり、一般的なケイ酸塩鉱物についての0.3乗とは異なるという知見を得てきた。その原因の一つとして、モンモリロナイト以外の随伴鉱物の溶解反応によりOH$$^{-}$$の消費が考えられる。本研究では、不純物を含まない純粋なモンモリロナイトであるクニピアFを用いて圧縮成型体を作製して、モンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性を取得した。その結果、溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性は1.0乗となった。混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性が1.4乗となった理由の一つは、随伴鉱物によるOH$$^{-}$$消費によって、反応に寄与する圧縮体間隙水中のOH-活量が低下していたにもかかわらず、外部溶液中のOH$$^{-}$$活量に対してOH$$^{-}$$活量依存性を評価したためであることを明らかにした。

口頭

Ca型化率とイオン強度をパラメータとしたベントナイトの透水係数の実験的取得

角脇 三師; 山口 徹治; 向井 雅之; 飯田 芳久; 田中 忠夫

no journal, , 

地層処分における緩衝材の候補材であるNa型ベントナイトは、構造材のセメント等に由来するCaとのイオン交換反応により、Ca型化する可能性がある。Ca型化したベントナイトは膨潤性が小さく、それに伴って透水係数も高くなるという報告があり、透水係数に対するCa型化の影響を評価することが重要である。しかしこれまでCa型化率を制御した透水試験によって透水係数を取得した例はなかった。本研究では、これまでに系統的なデータが存在しないCa型化の影響を、イオン強度の影響とともに調べるため、Ca型化ベントナイトとNa型ベントナイトを所定の割合で混合してCa型化率30$$sim$$70%相当に調整し、そのベントナイトとイオン交換平衡となるNaCl-CaCl$$_{2}$$混合溶液を通水することで、Ca型化率を制御した透水試験を実施した。通水溶液のイオン強度は0.1$$sim$$1.0mol dm$$^{-3}$$とした。その結果、Ca型化率が高くなるほどベントナイトの透水係数は上昇し、イオン強度依存性が小さくなる傾向が得られた。すでに取得されていたNa型ベントナイト及びCa型化ベントナイトの透水係数は、この傾向の延長上にあることがわかった。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究2008年の現状; 全体概要

飯田 芳久; 臼井 秀雄; 光本 義文; 星野 清一; 角脇 三師; 向井 雅之; 山口 徹治; 田中 忠夫

no journal, , 

放射性廃棄物の地層処分の長期安全評価に資することを目的に、安全評価上重要な事象について現象理解,データ取得及びモデル化を行い、安全評価の科学的基盤として整備している。核種移行データ取得に関する研究では、岩石に対する核種の分配係数に与える塩水及びpHの影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、ガラス固化体の長期溶解特性,緩衝材間隙水の酸化還元電位に与えるオーバーパックの腐食影響及び緩衝材の透水係数に与えるCa型化率の影響について実験的に検討するとともに、セメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。本報告では平成19年度に得た主な成果を発表する。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究2008年の現状; セメントとベントナイトの変質評価に関する研究

星野 清一; 角脇 三師; 山田 文香*; 向井 雅之; 飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一

no journal, , 

放射性廃棄物処分システムでバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の性能は、周辺のセメント系材料からのアルカリ成分によって低下することが懸念されている。本報告では、廃棄物・廃止措置安全評価研究グループが進めているセメントとベントナイトの相互作用による双方の長期的な変質を評価するための一連の検討について、平成19年度に得た主な成果を発表する。セメントについては、開発してきた変質評価コードMC-CEMENTによる変質評価計算について、タイムステップやメッシュの設定など計算条件の最適化を実施した。その結果、硬化体内部への鉱物の溶解・生成の進行状態について試験結果をよりよく再現可能となった。ベントナイトについては、Ca型化率,有効モンモリロナイト密度、及び通水液のイオン強度を変化させた条件で透水係数の測定を実施し、これら3つの因子をパラメータとした透水係数式の定式化に必要な実験データを取得した。さらに、セメント-ベントナイトの相互作用について、接触状態での変質を模擬した評価計算を実施するとともに、粒状のセメント硬化体とベントナイトを混合した系で実験的に相互作用による鉱物の変化を検討した。

口頭

Verification of a reactive transport model for long-term alteration of cement-clay systems based on laboratory experiments and in situ observations

山口 徹治; 光本 義文; 角脇 三師; 星野 清一; 前田 敏克; 田中 忠夫; 中山 真一; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*

no journal, , 

セメント-粘土系の長期的な変化を評価することは、放射性廃棄物処分の安全評価上重要であり、物質移行と化学反応を連成解析するコードや要素モデルの開発を行ってきた。このようなモデルを用いる評価手法の妥当性を検証することが重要となっている。そこで本研究では、実験室実験と原位置における観察に基づいてモデルの検証を行った。砂混合ベントナイト試料をアルカリ変質させ、その試料に通水して透水係数を測定した。鉱物学的変化に伴う透水係数の変化をモデル計算したところ、透水係数の上昇を過大評価気味に再現した。また、仏国放射線防護・原子力安全研究所(IRSN)のTournemire実験場において観察された、15年間に渡るセメント-粘土反応をモデル計算で再現してみた。鉱物学的変化が接触面から1cm以内に限定されていたこと,CaCO$$_{3}$$やCSHが生成していたこと,石英が溶解していたことなどの観察所見が、モデル計算で再現された。これは、われわれが1年程度の実験に基づいて開発してきたモデルが、より長期間の評価に適用できる可能性を示している。

口頭

高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 向井 雅之; 塚田 学; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化挙動を評価するため、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性を調べた。モンモリロナイトを圧縮成型した試料を温度130$$^{circ}$$C、OH$$^{-}$$活量0.06-0.6mol dm$$^{-3}$$の溶液に浸漬する試験を実施した結果、モンモリロナイトの溶解速度はOH$$^{-}$$活量の1.1乗に比例することがわかった。また、純粋なモンモリロナイトの溶解速度の知見に基づき、シリカ等随伴鉱物を含むベントナイト系緩衝材の溶解挙動を推察するとともに、溶解速度解析における不確実性を低減する可能性を示した。

口頭

アルカリ条件下における圧縮ベントナイトの透水係数変遷評価手法の開発,1; 長期透水試験の概要

塚田 学; 角脇 三師*; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 片岡 理治; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性物質の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価した。そのため圧縮ベントナイトの乾燥密度とベントナイト配合率,変質溶液のNaOH濃度と温度をパラメータとして、アルカリ変質させた圧縮ベントナイトの透水係数を測定した。これまでの結果から、圧縮ベントナイトのアルカリ変質が進行すると、透水係数が上昇する傾向が観察されている。

口頭

アルカリ条件下における圧縮ベントナイトの透水係数評価手法の開発,2; 物質移行-変質連成計算コードによる解析

片岡 理治; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化挙動を評価するために開発したコードの適用範囲等を明らかにするため、ベントナイト透水係数に関する実験データを用いた検証計算を実施した。ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験の実験結果に対し、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を行った。実験値と比較した結果、モンモリロナイトの変質が50%以下であれば、透水係数の解析結果は実験値をよく再現しており、ベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

口頭

アルカリ変質を考慮した圧縮ベントナイトにおける透水係数の評価

片岡 理治; 塚田 学; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価するため、ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験を実施し、透水係数及びモンモリロナイト残存量を測定した。また、これらの実験値と比較するため、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を実施した結果、モンモリロナイトの残存量が50%以上であれば、透水係数の解析結果は実験値をよく再現していることがわかった。このことからベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

口頭

ベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動評価に向けた研究

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 向井 雅之; 塚田 学; 片岡 理治; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に変質することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な変質挙動を評価するため、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性を調べた。モンモリロナイトを圧縮成型した試料を温度130$$^{circ}$$C, OH$$^{-}$$活量0.06-0.6mol dm$$^{-3}$$の溶液に浸漬する試験を実施した結果、モンモリロナイトの溶解速度はOH$$^{-}$$活量の1.1乗に比例することがわかった。また、純粋なモンモリロナイトの溶解速度の知見に基づき、シリカ等随伴鉱物を含むベントナイト系緩衝材の溶解挙動を推察するとともに、溶解速度解析における不確実性を低減する可能性を示した。

口頭

長期劣化を考慮した圧縮ベントナイトにおける透水係数の評価

片岡 理治; 塚田 学; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価するため、ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験を実施し、透水係数及びモンモリロナイト残存量を測定した。また、これらの実験値と比較するため、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を実施した結果、モンモリロナイトの残存量が50%以上であれば、透水係数の解析結果は実験値を良く再現していることがわかった。このことからベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

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