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論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Local lattice distortion caused by short-range charge ordering in transition metal oxides

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034002_1 - 034002_6, 2015/09

Cubic spinel compound LiMn$$_2$$O$$_4$$ with the mixed valence of Mn$$^{3.5+}$$ has non-metallic conductivity. The local structure determined by the PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes inequivalent Mn$$^{3+}$$ and Mn$$^{4+}$$ sites. YBaCo$$_2$$O$$_5$$ also exhibits non-metallic conductivity although the Co has the mixed valence of +2.5 above 220 K which corresponds with charge ordering temperature. The PDF obtained at 450 K is not reproduced by the PDF calculated for the averaged structure and can be reproduced by the PDF calculated for the structure model corresponding to the charge ordering state. These results suggest that the valence electrons are localized with short-range periodicity, resulting in the non-metallic conductivities in these materials.

論文

Local structural analysis by using atomic pair distribution function on mixed valence compound LiMn$$_2$$O$$_4$$

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.013012_1 - 013012_6, 2014/06

LiMn$$_2$$O$$_4$$ has a cubic spinel structure with a single Mn site whose valence is +3.5. Below about 260 K, the compound exhibits a charge ordering and has inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4. However, even in the cubic phase without the charge ordering, temperature dependence of the electrical conductivity is non-metallic. We have performed PDF (atomic pair distribution function) analysis on powder neutron diffraction data of LiMn$$_2$$O$$_4$$ obtained above 300 K where the compound has cubic structure. The local structure determined by PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes the inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4 up to, at least, about 450 K. These results indicate that valence electrons are localized at Mn sites with short range periodicity, resulting in the non-metallic electrical conductivity. It can be regarded as a glass state of valence electrons whereas a charge ordering can be regarded as a crystallization of valence electrons.

論文

2D neutron diffraction imaging on an ammonite

社本 真一; 樹神 克明; 伊巻 正*; 中谷 健; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 増子 献児*; 坂本 健作; 山口 憲司; 鈴谷 賢太郎; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.014011_1 - 014011_5, 2014/03

アンモナイト化石の2次元回折イメージングをJ-PARCにおける高強度全散乱装置NOVAで行った。観測された回折プロファイルはカルサイト,シデライトとアモルファス構造からなっていることがわかった。

論文

Local lattice distortion caused by short range charge ordering in LiMn$$_2$$O$$_4$$

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎

Journal of the Physical Society of Japan, 82(9), p.094601_1 - 094601_6, 2013/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.59(Physics, Multidisciplinary)

We have performed powder neutron diffraction on $$^7$$LiMn$$_2$$O$$_4$$ at 300 K. The crystal structure determined by Rietveld analysis is a cubic spinel with space group of $$Fdbar{3}m$$ in which all Mn atoms are crystallograghically equivalent, consistent with many preceding studies. However, the atomic pair distribution function (PDF) of this compound cannot be fitted by the cubic structure satisfactorily, and it can be reproduced by the orthorhombic structure with $$Fddd$$. It corresponds with the structure of charge ordered phase below about 260 K, indicating a short range charge ordering. In the local structure determined by PDF analysis, two types of MnO$$_6$$ octahedra with long and short atomic distances between Mn and O atoms exist and their Mn-O distances are almost consistent with the distances in the charge ordered phase. From these results, valence electrons are localized at Mn sites like a glass even in the cubic phase, resulting in the non-metallic electrical conductivity.

報告書

大強度陽子加速器施設(J-PARC)3GeV陽子ビーム輸送施設(3NBT)技術設計書

坂元 眞一; 明午 伸一郎; 今野 力; 甲斐 哲也; 春日井 好己; 原田 正英; 藤森 寛*; 金子 直勝*; 武藤 豪*; 小野 武博*; et al.

JAERI-Tech 2004-020, 332 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-020.pdf:17.93MB

日本原子力研究所と高エネルギー加速器研究機構が共同で建設する大強度陽子加速器施設(J-PARC)には、中性子ビーム及びミューオンビームを用いて、おもに物質科学,生命科学の研究が繰り広げられる物質・生命科学実験施設が建設される。この実験施設では、3GeVシンクロトロンで加速された大強度陽子ビームにより、中性子,ミューオンを生成する。3GeVシンクロトロンから物質・生命科学実験施設までの陽子ビームを効率よく輸送し、中性子生成標的,ミューオン標的へ的確にビーム照射を行う陽子ビーム輸送施設(3NBT)の設計全体をまとめる。

口頭

高強度全散乱装置(NOVA)の現状

鈴谷 賢太郎; 高田 慎一; 社本 真一; 大友 季哉*; 三沢 正勝*; 金子 直勝*; 大下 英敏*

no journal, , 

高強度全散乱装置(NOVA)は、平成21年3月に真空槽本体が設置され、平成21年度4月よりコミッショニングを開始する予定である。全散乱法は、結晶PDF法(Pair Density Function)として、結晶物質にも適用されており、局所的な構造乱れや揺らぎを観測する方法として急速に適用範囲が拡大している。NOVAは、J-PARCの世界トップレベルの中性子フラックスにより、0.3%程度のQ最高分解能を有し、0.01$AA$^{-1}$$から100$AA$^{-1}$$までの広いQ領域を数分程度で観測可能である。これにより非晶質や液体のみならず、結晶を含むさまざまな物質の構造解析に有効である。特に水素貯蔵材料においては構造の歪みや乱れが顕著であり、NOVAによる水素-水素相関の観測により、物質中水素の挙動について新しい知見をもたらすことが期待される。本講演では、NOVAの建設の現状について報告する。なお、同装置はNEDO水素貯蔵先端基盤研究事業(平成19年-平成23年、プロジェクトリーダー:産業技術総合研究所研・秋葉悦男氏)として進められている。

口頭

NOVAにおける結晶PDF解析の性能検証

樹神 克明; 池田 一貴*; 坪田 雅己*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 社本 真一; 鈴谷 賢太郎; 大友 季哉*

no journal, , 

結晶PDF解析法(PDF: atomic Pair Distribution Function原子対相関関数)は、結晶性バルク物質中に含まれる周期性をもたない構造歪みを検出及び決定するうえで、さらにナノスケールの周期性しかもたない結晶性ナノ粒子の構造を決定するうえで非常に有効な手段である。原子対相関関数を導出するためにはパルス中性子を用いて幅広いQ領域の粉末中性子回折データを収集する必要があるが、J-PARCに設置されている高強度汎用全散乱装置NOVAではそれが可能である。そこでNOVAにおける結晶PDF解析手法を確立するために、まずは複数種類の標準試料の中性子回折実験を行い、得られた回折データから原子対相関関数を導出した。その結果、各標準試料においてその結晶構造から期待される原子対相関関数が得られ、NOVAにおける結晶PDF解析法の確立に成功した。さらにSi標準試料で得られた原子対相関関数を、ロスアラモス国立研究所の全散乱装置NPDFで得られたSiの原子対相関関数と比較し、その性能の比較を行った。

口頭

結晶PDF解析法でみたスピネル化合物LiMn$$_2$$O$$_4$$の局所構造歪み

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎

no journal, , 

スピネル構造を持つLiMn$$_2$$O$$_4$$は約260Kで立方晶から斜方晶への構造相転移を示す。高温立方晶ではすべてのMnサイトは結晶学的に等価でその価数は+3.5であるが、低温斜方晶では複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在する。このことからこの構造相転移はMn価電子の電荷秩序に伴うものとみることができるが、電気伝導は構造相転移の上下でともに絶縁体的である。そこで高温立方晶での絶縁体的な電気伝導の起源を知る目的で、J-PARCに設置されている高強度汎用全散乱装置NOVAにおいて$$^7$$LiMn$$_2$$O$$_4$$の粉末回折実験を行い、そのデータを原子対相関関数(PDF)に変換して局所構造解析を行った。その結果300Kで得られたPDFは高温立方晶の構造ではあまりよく再現できず、低温斜方晶構造でよく再現できることがわかった。この結果は300Kにおいても低温斜方晶と同様な局所構造歪みが短距離相関を持ちながら存在し+3価と+4価のMnサイトが存在するために、絶縁体的な電気伝導が実現している可能性を示唆するものである。

口頭

Disordered materials studies with high intensity total diffractometer at J-PARC

鈴谷 賢太郎; 大下 英敏*; 大友 季哉*; 池田 一貴*; 瀬谷 智洋*; 金子 直勝*; 藤崎 布美佳*

no journal, , 

J-PARC物質生命科学実験施設のNOVA分光器は、ヘリウム3検出器900本とGEM型検出器(初期ビームモニターと透過モニター)を備えた高強度全散乱装置である。水素貯蔵材料のような乱れた結晶構造を持つ物質やガラスや液体のような構造不規則系物質の構造解析に適している。たとえば、シリカガラス(円柱状、長さ20mm, 直径7mm)の試料では、Q=15(1/${AA}$)まで十分な統計精度のデータを得るのに1秒、35(1/${AA}$)まででも20秒で測定できる。したがって、これまでは不可能であった構造不規則系物質の構造の動的変化を秒単位で観察することが可能である。当日は、非晶質材料のいくつかの成果を中心にNOVAの性能について報告する。

口頭

スピネル化合物LiMn$$_2$$O$$_4$$における局所構造歪みとその温度依存性

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

スピネル構造を持つLiMn$$_2$$O$$_4$$は約260Kで立方晶から斜方晶への構造相転移を示す。高温立方晶ではすべてのMnサイトは結晶学的に等価でその価数は+3.5であるが、低温斜方晶では複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在する。このことからこの構造相転移はMn価電子の電荷秩序に伴うものとみることができるが、電気伝導は高温立方晶においても絶縁体的である。これまで我々は室温での中性子粉末回折データから導出された原子対相関関数を用いて局所構造解析を行い、高温立方晶においても複数の非等価な+3価と+4価のサイトが短距離周期をもって存在すること、すなわち電荷の短距離秩序が存在しそれが絶縁体的な電気伝導の原因であることを明らかにしてきた。今回はこの電荷の短距離秩序による局所構造歪みの温度依存性を調べる目的で、J-PARCに設置されている高強度汎用全散乱装置NOVAおよび茨城県材料構造解析装置iMATEIRAを用いて$$^{7}$$LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の粉末回折実験を行い、そのデータを原子対相関関数に変換して局所構造解析を行った。その結果、低温斜方晶を含む200Kから450Kの広い温度範囲において局所構造歪みおよびMn-O距離はほとんど温度依存性をもたないことがわかった。

口頭

アンモナイトの2次元中性子回折画像

社本 真一; 樹神 克明; 伊巻 正*; 中谷 健; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 増子 献児*; 坂本 健作; 山口 憲司; 鈴谷 賢太郎; et al.

no journal, , 

アンモナイト化石の2次元回折イメージングをJ-PARCにおける高強度全散乱装置NOVAで行った。回折プロファイルから測定したアンモナイト化石はカルサイト, シデライト, アモルファスと構造に多様性があり、気室は多くのカルサイトの隔壁で仕切られ、初期室の構造はアモルファスで、住房はシデライトであることがわかった。

口頭

スピネル化合物LiMn$$_2$$O$$_4$$における電荷の短距離秩序による局所構造歪み

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

LiMn$$_2$$O$$_4$$は立方晶スピネル構造をもち、すべてのMnサイトは結晶学的に等価で+3.5の平均価数をもつ。この系は約260K以下で電荷秩序に伴い斜方晶へと構造相転移を示すが、電気伝導性は転移温度の上下でともに非金属的である。我々は高温立方晶相での非金属的電気伝導の起源を知る目的で粉末中性子回折実験を行い、そのデータを原子対相関関数に変換して局所構造解析を行った。その結果、高温立方晶相は低温斜方晶と同様の局所構造歪みをもち、電荷の短距離秩序が存在しており、それが非金属的電気伝導の原因になっていることがわかった。また原子対相関関数の温度依存性を調べたところ、低温斜方晶相を含む200Kから450Kの広い温度範囲において局所構造歪みおよびMn-O距離はほとんど温度変化しないことがわかった。

口頭

PDF解析法を用いたスピネル化合物LiMn$$_2$$O$$_4$$における局所構造歪みの観測

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

スピネル構造を持つLiMn$$_2$$O$$_4$$は約260Kで立方晶から斜方晶へ構造相転移を示す。高温立方晶ではすべてのMnサイトは結晶学的に等価でその価数は+3.5であるが、低温斜方晶では複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在する。このことからこの構造相転移はMn価電子の電荷秩序に伴うものと考えられるが、電気伝導は構造相転移の上下でともに非金属的である。そこで高温立方晶における非金属的な電気伝導の起源を知る目的で、J-PARCに設置されている高強度汎用全散乱装置NOVAおよび茨城県材料構造解析装置iMATERIAを用いて$$^7$$LiMn$$_2$$O$$_4$$の粉末回折実験を行い、得られたデータを原子対相関関数(PDF)に変換して局所構造解析を行った。その結果高温立方晶においても複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在すること、すなわち電荷の短距離秩序が存在し、それが非金属的伝導の原因であることがわかった。さらにPDFの温度依存性を調べた結果、低温斜方晶相を含む200-450Kの広い温度範囲において局所構造歪みおよびMn-O距離はほとんど温度変化しないこともわかった。

口頭

PDF解析法を用いたスピネル化合物LiMn$$_2$$O$$_4$$における局所構造歪みの観測

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

スピネル構造を持つLiMn$$_2$$O$$_4$$は約260Kで立方晶から斜方晶へ構造相転移を示す。高温立方晶ではすべてのMnサイトは結晶学的に等価でその価数は+3.5であるが、低温斜方晶では複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在する。このことからこの構造相転移はMn価電子の電荷秩序に伴うものと考えられるが、電気伝導は構造相転移の上下でともに非金属的である。そこで高温立方晶における非金属的な電気伝導の起源を知る目的で、J-PARCに設置されている高強度汎用全散乱装置NOVAおよび茨城県材料構造解析装置iMATERIAを用いて$$^7$$LiMn$$_2$$O$$_4$$の粉末回折実験を行い、得られたデータを原子対相関関数(PDF)に変換して局所構造解析を行った。その結果高温立方晶においても複数の非等価な+3価と+4価のサイトが存在すること、すなわち電荷の短距離秩序が存在し、それが非金属的伝導の原因であることがわかった。さらにPDFの温度依存性を調べた結果、低温斜方晶相を含む200-450Kの広い温度範囲において局所構造歪みおよびMn-O距離はほとんど温度変化しないこともわかった。

口頭

Neutron diffraction imaging at NOVA (J-PARC), HRPD, RESA, and TNRF (JRR-3)

社本 真一; 伊巻 正*; 大下 英敏*; 中谷 健; 樹神 克明; 金子 直勝*; 鈴木 裕士; 飯倉 寛; 盛合 敦; 松林 政仁; et al.

no journal, , 

銅ブロックに埋め込んだSUS430試料について、散乱イメージングをJ-PARCの高強度全散乱装置NOVAで、またJRR-3の高分解能粉末中性子回折装置HRPD、残留応力解析装置RESA、中性子ラジオグラフィー装置TNRFで行ったので、これらの結果を比較検討した。

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