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佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.
Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11
被引用回数：37 パーセンタイル：71.50(Chemistry, Multidisciplinary)第一イオン化エネルギー(IP
)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIPは、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIPをもつと考えられている。表面電離法によるIP決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IPから、5f軌道への電子の充填に伴ってIPが単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。
SO
and HF/HCl solutions into toluene with Aliquat336; Sulfate and fluoride complex formation of Mo and W towards chemical studies of seaborgium (Sg)豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07
被引用回数：3 パーセンタイル：23.92(Chemistry, Analytical)本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサー
Moならびに
Wのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M HSOと1.0
10
- 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、HSO [HSO] 
2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D
llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数：3 パーセンタイル：70.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)
の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; Dllmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。
at the single-atom levelSteinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch
del, M.; et al.
Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04
被引用回数：32 パーセンタイル：64.51(Chemistry, Physical)超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。
and W(CO)Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.
Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03
被引用回数：37 パーセンタイル：94.48(Chemistry, Inorganic & Nuclear)周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; Dllmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.
Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04
被引用回数：116 パーセンタイル：96.96(Multidisciplinary Sciences)表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。
Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03
被引用回数：16 パーセンタイル：74.34(Chemistry, Analytical)金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。
大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02
被引用回数：11 パーセンタイル：58.30(Chemistry, Analytical)超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種
Moならびに
Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。
gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; Towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Schdel, M.; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02
被引用回数：9 パーセンタイル：54.54(Chemistry, Analytical)ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI
ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体
Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。
Even, J.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.
Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09
被引用回数：70 パーセンタイル：83.16(Multidisciplinary Sciences)超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・
線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物
Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。
/Md
reduction potential studied with flow electrolytic chromatography豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.
Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11
被引用回数：10 パーセンタイル：36.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMdをMdへと還元できた。Md+e
Md反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16
0.05Vと決定した。
佐藤 哲也; 佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; Schdel, M.; 金谷 佑亮*; 永目 諭一郎; et al.
Review of Scientific Instruments, 84(2), p.023304_1 - 023304_5, 2013/02
被引用回数：18 パーセンタイル：58.97(Instruments & Instrumentation)アクチノイド元素ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)用He/CdIガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体及び対応するランタノイド元素Lu同位体のイオン化を試みた。その結果、Lrを初めてイオン化、質量分離することに成功した。イオン源温度2600Kのとき、Lrのイオン化効率は、イオン源表面がレニウムの場合42%、タンタルのとき24%であり、両者ともLuに比べて高かった。このことは、Lrのイオン化はLuに比べて容易であり、Lrの第一イオン化エネルギーがLuよりも低いことを示唆している。
I and 
Cs in soil samples and a simplified calculation of cascade summing corrections for volume source浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 大江 一弘; 佐藤 望; 豊嶋 厚史
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 12(1), p.5 - 10, 2012/06
福島第一原子力発電所の事故で汚染された土壌中の放射能を測定するため、体積線源中のI, Cs, 
Csに対するGe検出器検出効率校正について検討した。Cs, Cs, 
Hf, 
Zrを含む溶液を土壌と混合して土壌標準線源を作製し、I, Cs, Csの各
線に対する検出効率を精密に決定した。溶液中の放射能濃度は、同じ溶液で点線源を作製し、決定した。得られた検出効率を用いて、土壌試料中のCsの各線に対するカスケードサムの補正量を実験的に評価した。体積線源に対するカスケードサムの補正量を簡単に計算するため、平均の検出効率を用いた簡易計算法について検討し、計算結果と実験値との比較からその有効性を検証した。
豊嶋 厚史; 大江 一弘; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮*; 北辻 章浩; 塚田 和明; et al.
no journal, ,
電気化学クロマトグラフィーを用いたメンデレビウム(Md)の電気化学的研究について発表する。原子力機構タンデム加速器施設において、
Cm(
B,4
)反応によって
Mdを合成した。電極に負電圧を印可すると、Mdは0.1M HCl水溶液によって溶出した。この溶離挙動はSrやEuに類似しており、最も安定なMdからMdへの還元に成功したことを明確に示している。また、Mdの還元割合の変化から還元電位を標準水素電極に対して-0.18Vと決定した。
佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 望; Li, Z.; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮*; 永目 諭一郎; Schdel, M.
no journal, ,
超アクチノイド元素ドブニウム(Db, Z=105)の化学的性質を明らかにするため、Db及び同族元素である5族元素Nb, Taの揮発性塩化物を対象としたオンライン気相化学分離装置の開発を進めた。Dbを模擬する目的でNb及びTaの短寿命核種を用い、本装置における5族元素Nb, Taの等温ガスクロマトグラフ挙動を調べるとともに、同一の条件下においてDbの揮発性化合物の生成・分離に成功した。
金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 佐藤 望; 大江 一弘; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 二宮 和彦; et al.
no journal, ,
茨城県北部を中心に、栃木県東部及び福島県と千葉県の一部について土壌サンプルを採取し、ゲルマニウム半導体検出器で線を測定して内部に含まれる放射性核種の同定と定量を行った。放射性Csの分布は均等ではなく地域ごとに差が生じており、福島・栃木・茨城県境付近において比較的大きな値が測定され、そこから南に進むにつれて値は下がっていくが、茨城県霞ヶ浦近辺で数値はわずかながら再び上昇するという分布が得られた。
Sgのイオン交換挙動研究に向けてLiang, X.; Li, Z.; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 永目 諭一郎
no journal, ,
106番元素シーボーギウム(Sg)に対してフッ化水素酸と硝酸の混合水溶液系での陰イオン交換挙動実験に関する研究を進めるため、同族元素であるWとMoを対象に同分離系における分配係数とその平衡到達時間を得た。Wに対するバッチ実験の結果から、常温での平衡到達時間は数日を要するが、溶液温度70
Cでは平衡到達時間が大きく改善することが明らかになった。また、70CにおけるHF濃度に対するWとMoの分配係数変化は、10Mから1.0MのHF濃度範囲において、Moの分配係数は小さくほぼ一定であるのに対し、WはHF濃度に依存して変化することがわかった。このことは、両者の違いをもとにSgの分配係数を測定し比較することで、本水溶液系におけるSgのフッ化物イオン錯体形成に関する新たな情報を得る可能性を示している。
宮下 直; 大江 一弘; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 金谷 佑亮*; Omtvedt, J. P.*; et al.
no journal, ,
SISAKを利用したSgの実験に適応できる迅速な溶媒抽出を用いた分離法開発を目的に、di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP), 1-phenyl-3-metyl-4-benzoyl-5-pyra-zolone (PMBP), N-benzoyl-N-phenylhydroxylamine (BPHA)及び4-isopropyltropolone (HT)の4種類の抽出剤を用いて、Sgの同族元素であるMo(VI)とW(VI)を用いた溶媒抽出を行い、その抽出挙動を調べた。
Wを用いた実験ではHDEHP, PMBPを抽出剤として用いた場合、抽出速度は遅く平衡到達時間はそれぞれ5時間と1時間であった。一方、BPHA及びHTを用いた場合、BPHA, HTどちらの抽出剤においても平衡到達時間は60秒と速い抽出反応であることがわかった。速い抽出反応であったBPHA, HTを用いて
Moを対象に抽出実験を行った結果、平衡到達時間はBPHAで10分、HTで3分であり、どちらの抽出剤においてもWと比べ遅い抽出反応であることがわかった。これらの平衡到達時間はSISAKを用いた抽出に適応可能であると考えられる。
佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; Li, Z.*; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮*; Schdel, M.; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化ポテンシャル(IP)は、他のアクチノイドと比較して低い値となることが理論的に予測されている。そこでわれわれの研究グループでは、生成量が少なくかつ短寿命の重元素に対しても適用できると考えられる表面電離比較法に基づいたLrのIP測定に向けて、タンデム加速器施設の同位体分離装置に設置した表面電離イオン源の開発を進めている。これまでに、表面電離比較法によるIP測定に必要なイオン化効率の温度依存性を、同族元素であるランタノイド元素を対象に測定することに成功し、イオン化効率はイオン源温度に伴って増加すること、また同一元素間では同位体の半減期に依存せず、イオン化に要する時間はLrの寿命と比べて十分に短いことがわかった。加えて、観測されたイオン化効率は、各元素のIPだけでなく沸点も影響していることが示唆された。
