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論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:32 パーセンタイル:69.40(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HF/HCl solutions into toluene with Aliquat336; Sulfate and fluoride complex formation of Mo and W towards chemical studies of seaborgium (Sg)

豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.46(Chemistry, Analytical)

本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサー$$^{93m}$$Moならびに$$^{177,179,181}$$Wのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$と1.0$$times$$10$$^{-4}$$ - 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ [H$$_{2}$$SO$$_{4}$$] $$>$$ 2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:28 パーセンタイル:63.01(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:34 パーセンタイル:94.30(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:112 パーセンタイル:97.06(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:15 パーセンタイル:73.95(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Development of a He/CdI$$_{2}$$ gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; Towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.39(Chemistry, Analytical)

ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体$$^{256}$$Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:60.46(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:67 パーセンタイル:82.96(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:33.87(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

First successful ionization of Lr (Z=103) by a surface-ionization technique

佐藤 哲也; 佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮*; 永目 諭一郎; et al.

Review of Scientific Instruments, 84(2), p.023304_1 - 023304_5, 2013/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:58.20(Instruments & Instrumentation)

アクチノイド元素ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)用He/CdI$$_{2}$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体及び対応するランタノイド元素Lu同位体のイオン化を試みた。その結果、$$^{256}$$Lrを初めてイオン化、質量分離することに成功した。イオン源温度2600Kのとき、Lrのイオン化効率は、イオン源表面がレニウムの場合42%、タンタルのとき24%であり、両者ともLuに比べて高かった。このことは、Lrのイオン化はLuに比べて容易であり、Lrの第一イオン化エネルギーがLuよりも低いことを示唆している。

論文

Efficiency calibration of Ge detector for $$^{131}$$I and $$^{134}$$Cs in soil samples and a simplified calculation of cascade summing corrections for volume source

浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 大江 一弘; 佐藤 望; 豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 12(1), p.5 - 10, 2012/06

福島第一原子力発電所の事故で汚染された土壌中の放射能を測定するため、体積線源中の$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csに対するGe検出器検出効率校正について検討した。$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{175}$$Hf, $$^{88}$$Zrを含む溶液を土壌と混合して土壌標準線源を作製し、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csの各$$gamma$$線に対する検出効率を精密に決定した。溶液中の放射能濃度は、同じ溶液で点線源を作製し、決定した。得られた検出効率を用いて、土壌試料中の$$^{134}$$Csの各$$gamma$$線に対するカスケードサムの補正量を実験的に評価した。体積線源に対するカスケードサムの補正量を簡単に計算するため、平均の検出効率を用いた簡易計算法について検討し、計算結果と実験値との比較からその有効性を検証した。

口頭

Development of a surface-ionization type ion-source at the JAEA-ISOL set-up for a measurement of the first ionization potential of Lr (Z=103)

佐藤 哲也; 園田 望; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; 長 明彦; 市川 進一; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを実験的に決定するため、原子力機構タンデム加速器に設置されているオンライン同位体分離器(ISOL)用ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。揮発性が低くイオン化が難しいことが予想されるLrに対して、高いイオン化効率を達成するため、既にランタノイド元素のイオン化に実績のある既存のイオン源をもとに、設計を見直し改良を進めた。その結果、従来の数倍のイオン化効率を得ることができた。本イオン源を用いることで$$^{256}$$Lrのイオン化並びに質量分離に初めて成功したので、報告する。

口頭

Electrolytic reduction of mendelevium using a flow electrolytic column

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏*; 金谷 佑亮*; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

no journal, , 

メンデレビウム(Md)の酸化還元挙動をフロー電解クロマトグラフィーにより調べた。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B,4n)$$^{255}$$Md反応により合成した$$^{255}$$Mdを用い、0.1M HCl水溶液中でフロー電解カラム装置を用いて電解還元実験を行った。クロマトグラフカラムへ適切な負電圧を印加することにより、最も安定なMd$$^{3+}$$がMd$$^{2+}$$に還元されることを観測した。Md$$^{2+}$$=Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$反応に対する酸化還元電位を標準水素電極系に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定できた。

口頭

Development of surface ionization ion-source for determination of the first ionization potential of heavy actinides

金谷 佑亮; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 宮下 直*; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 佐藤 望; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギーは、相対論効果の影響を受けた原子の価電子状態を直接反映する基本的な物理量である。原子番号の大きな元素では特にその影響が大きいと予想されているが、半減期が短く生成量が少ないなどの特徴のため、従来の化学的分析手法を適用できない。我々の研究グループは、相対論効果の影響を受けた超アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定を目的として、原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)においてガスジェット結合型表面電離イオン源ならびに装置全体の開発を行ってきた。新たに改良したイオン源を用いて種々の短寿命ランタノイド同位体で実験を行った結果、従来に比べ全効率が向上した。本装置のイオン化エネルギー測定への適用が期待できるので報告する。

口頭

The First successful determination of the first ionization potential of lawrencium (Lr, $$Z = 103$$)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 長 明彦; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度と対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。すなわち、同過程におけるイオン化効率を実験的に求めることができれば、イオン化エネルギーを決定することができる。我々は、ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

口頭

Double deformed-shell closure at Z=100 and N=152; The First observation of excited states in $$^{252}$$Fm

浅井 雅人; 塚田 和明; 笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 永目 諭一郎; 佐藤 望; 石井 哲朗

no journal, , 

$$alpha$$-$$gamma$$同時計数測定及び高分解能$$alpha$$線微細構造測定により、9つのアクチノイド偶々核の第一励起2$$^{+}$$準位エネルギーを初めて精密に測定することに成功した。アクチノイド偶々核の第一励起2$$^{+}$$準位エネルギーが$$^{252}$$Fmにおいて極小値を取ることを初めて明らかにし、陽子数100、中性子数152が二重変形閉殻であることを示す結果を得た。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

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