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報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2016年度)

渡辺 勇輔; 林田 一貴; 加藤 利弘; 久保田 満; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2018-002, 108 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2018-002.pdf:6.53MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2016年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データ及び2014年度から2016年度の間に得られた微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

報告書

汎用小型試験研究炉の概念検討; 平成22年度活動報告(共同研究)

今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.

JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01

JAEA-Technology-2011-031.pdf:16.08MB

世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月$$sim$$平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。

論文

Analysis of $$n$$ + $$^6$$Li reactions using the continuum-discretized coupled-channels method

Ichinkhorloo, D.*; 松本 琢磨*; 平林 義治*; 加藤 幾芳*; 千葉 敏

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(11), p.1357 - 1360, 2011/10

ブレークアップ反応を主要な反応機構として含む軽い原子核と中性子の相互作用を理解するために、中性子+$$^6$$Li系の反応を、入射中性子エネルギー11.5, 14.1, 18.0MeVにおいて三体模型により解析した。$$^6$$Liを重陽子+$$alpha$$粒子という模型で記述し、その連続チャンネルを離散化したチャンネル結合法により断面積を計算した。

論文

Systematic description of the $$^6$$Li($$n,n'$$)$$^6$$Li$$^* to d+ alpha$$ reactions with the microscopic coupled-channels method

松本 琢磨*; Ichinkhorloo, D.*; 平林 義治*; 加藤 幾芳*; 千葉 敏

Physical Review C, 83(6), p.064611_1 - 064611_6, 2011/06

 被引用回数:13 パーセンタイル:28.63(Physics, Nuclear)

離散化結合連続チャンネル法を用いて$$^6$$Li($$n,n'$$)$$^6$$Li$$^* to d+ alpha$$反応の解析を行った。中性子と標的核間の相互作用は、Jeukenn-Lejeune-Mahauxによる微視的なG行列理論の結果を用いた。本研究では$$^6$$Liを重陽子+$$alpha$$粒子のクラスター模型により記述した。入射中性子エネルギー7.47から24.0MeVの領域で弾性散乱の実験データをよく再現できることがわかった。さらにブレークアップ反応、$$^6$$Li($$n,n'$$)$$^6$$Li$$^* to d+ alpha$$反応により発生する連続中性子スペクトルも同一模型により統一的に記述できることがわかった。

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

報告書

高燃焼度燃料照射試験のためのJMTRホットラボの整備; 平成19年度

相沢 静男; 中川 哲也; 近江 正男; 林 光二; 岩松 重美; 川又 一夫; 加藤 佳明; 金澤 賢治

JAEA-Technology 2009-069, 32 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-069.pdf:7.33MB

原子力機構では重要な安全基盤研究施設の1つとして位置づけられた材料試験炉(JMTR: Japan Materials Testing Reactor)を安定して運転するための改修を進めている。経済産業省原子力安全・保安院からの受託事業「軽水炉燃材料詳細健全性調査」では、これと並行して照射試験装置を整備し軽水炉の燃料及び構造機器の健全性評価にかかわる基準等の整備に資するための照射試験を実施する計画である。同試験の遂行に必要となるホットラボ施設の整備として、平成19年度は、(1)JMTRホットラボのしゃへい強化,(2)キャプセル組立装置,(3)燃料照射試験のための国内輸送装置,(4)燃料棒中心孔加工装置,(5)パワーマニプレータ,(6)マスタースレーブ・マニプレータ及び、(7)微細構造観察装置の7項目について検討を進めた。本報告書は、これら検討の結果と、今後の課題についてまとめたものである。

論文

Solubility of Pu and rare-earths in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。

論文

Real-time observation of initial thermal oxidation on Si(110)-16$$times$$2 surfaces by O 1s photoemission spectroscopy using synchrotron radiation

末光 眞希*; 加藤 篤*; 富樫 秀晃*; 今野 篤史*; 山本 喜久*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 成田 克*; 遠田 義晴*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(4B), p.1888 - 1890, 2007/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:52.16(Physics, Applied)

リアルタイムX線光電子分光法を用いてSi(110)の所期酸化が調べられた。O 1s光電子スペクトルの時間発展はわずかに1.5L相当の酸素導入によっても急速に酸化が進むことを示した。最初の酸化は比較的小さい結合エネルギー成分が主であるが、徐々に比較的大きな結合エネルギー成分に置き換わる。従来知られているSi(111)のドライ酸化のO 1s光電子スペクトルと比較して、Si(110)-16$$times$$2表面のアドアトムかその周辺で酸化が起こると推察される。

論文

Real-time observation of initial thermal oxidation on Si(110)-16$$times$$2 surface by photoemission spectroscopy

末光 眞希*; 加藤 篤*; 富樫 秀晃*; 今野 篤史*; 山本 喜久*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 遠田 義晴*; 成田 克*

ECS Transactions, 3(2), p.311 - 316, 2006/00

Si(110)表面の初期熱酸化過程を放射光を活用したリアルタイムX線光電子分光法で調べた。Si(110)表面の初期酸化は酸素ガス導入直後の急激な酸化の存在で特徴付けられる。O1s光電子ピークのピーク分離によると少なくとも二つの独立した酸化サイトの存在が示唆された。それらはSi(110)-16$$times$$2表面の複雑な構造を反映しているようである。

論文

Development of the simplified MOX pellet fabrication process (short process); Improvement of MOX powder lowability

牧野 崇義; 沖田 高敏; 加藤 良幸; 栗田 勉; 高橋 芳晴; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

従来のMOX燃料製造コストを大幅に低減し得るショートプロセスと呼ばれる新たなペレット製造プロセスの開発を進めている。MH粉末は微粉末で流動性が悪いため、軽水炉に比べ細い高速炉用の成型金型にそのまま充てんしペレット化することは困難である。本試験では、2種類の方法でMH粉末の流動性を改良するためのホット試験を実施し、ペレット品質を評価した。

論文

Luminescence study on preferential solvation of europium (III) in water/non-aqueous solvent mixtres

木村 貴海; 永石 隆二; 加藤 義春; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 323-324(1-4), p.164 - 168, 2001/07

 被引用回数:41 パーセンタイル:11.96

水-非水溶媒2成分混合系に溶解したEu(III)の第1配位圏内の溶媒組成を発光寿命の測定により研究した。ヘキサメチルホスホルアミド、ジメチルスルホキシド、メチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ホルムアミドまたはジメチルアセトアミドと水との混合系において、第1配位圏内の水分子数(内部水和数)を決定するとともに、非水溶媒分子がEu(III)に優先的に溶媒和することを明らかにした。一方、ピリジン、メタノール、エタノール、テトラヒドロフラン、アセトンまたはアセトニトリルと水と混合系では溶媒和に比べて水和が強く、溶媒分子自身による消光なども影響するため、内部水和数の直接決定は困難であった。各混合系において、溶媒和の強さはバルク溶媒組成とともに大きく変化した。溶媒和の強さは溶媒のドナー数(電子供与性)及び双極子モーメント(静電的相互作用)の順序にほぼ一値したが、一部、溶媒分子の立体的障害も影響することを明らかにした。

論文

Luminescence study on solvation of americium(III), curium(III) and several lanthanide(III) ions in nonaqueous and binary mixed solvents

木村 貴海; 永石 隆二; 加藤 義春; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 89(3), p.125 - 130, 2001/05

 被引用回数:52 パーセンタイル:3.41(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非水溶媒及び混合溶媒中でのアクチノイド[An=Am, Cm](III)及びランタノイド[Ln=Nd, Sm, Eu, Tb, Dy](III)の発光寿命の測定から、それらの溶媒和挙動を研究した。ジメチルスルホキシド(DMSO),ジメチルホルムアミド(DMF),メタノール(MeOH),水(H$$_{2}$$O),及びそれらの重水素化溶媒中でのAn(III)とLn(III)の発光寿命($$tau_{H}$$,$$tau_{D}$$)から評価した溶媒による無放射緩和速度はH$$_{2}$$O$$>$$MeOH$$>$$DMF$$>$$DMSOの順であり、Ln(III)に比べAn(III)はより強く溶媒と相互作用することを見いだした。発光寿命の水素同位体効果$$tau_{D}$$/$$tau_{H}$$は、H$$_{2}$$O中でEu(III)、MeOHとDMF中でSm(III)、DMSO中でSm(III)とDy(III)が最大であった。混合溶媒(DMSO+H$$_{2}$$O,DMF+H$$_{2}$$O,MeOH+H$$_{2}$$O)中でのCm(III)及びLn(III)への溶媒和の強さはDMSO$$>$$DMF$$>$$H$$_{2}$$O$$>$$MeOHの順であり、これは溶媒の相対的な塩基性の強さ、双極子モーメントの大きさと一致した。さらに、この結果からイオンの水-非水溶媒間移行のギブズ自由エネルギーを評価した。

論文

Speciation of europium(III) sorbed on a montmorillonite surface in the presence of polycarboxylic acid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*

Environmental Science & Technology, 33(22), p.4016 - 4021, 1999/00

 被引用回数:40 パーセンタイル:24.8(Engineering, Environmental)

水溶液中でポリアクリル酸、ポリメタクリル酸で被われたモンモリロナイトなどの有機-無機複合体上に吸着したEu(III)のスペシエーションに時間分解蛍光法を応用した。Eu(III)吸着種の発光寿命、発光スペクトルの測定から、Eu(III)はEu(III)-ポリカルボン酸錯体としてモンモリロナイト上に吸着することを見いだした。さらに、Eu(III)-ポリカルボン酸錯体及び無機Eu(III)化学種の安定性が有機-無機複合体上のEu(III)吸着種を制御することを明らかにした。これらから、天然水系においてEu(III)がフミン酸-粘土鉱物などの有機-無機複合体と接触すると、Eu(III)はフミン酸錯体として吸着することが示唆された。

論文

Laser-induced fluorescence study on the interaction of Eu(III) with polycarboxylates

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 巻出 義紘*; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.335 - 340, 1999/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:24.25(Chemistry, Analytical)

天然に存在するフミン酸のような高分子有機酸とアクチノイド(III)及びランタノイド(III)との錯形成は重要であるが、その不均一性によりその錯構造は明らかではない。Eu(III)とポリカルボン酸[ポリアクリル酸(PAA),ポリマレイン酸(PMA),ポリメタクリル酸(PMAA),ポリヒドロキシアクリル酸(PHAA)]をモデル物質に用いて、レーザー誘起分光法により錯体の水和数N$$_{H2O}$$の測定からその構造を研究した。PAA錯体ではpH2.5から錯形成し、3.5$$<$$pH$$<$$9で2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$4であった。PMM及びPHAA錯体のN$$_{H2O}$$は安定度定数と逆の順序(PHAA錯体$$<$$PAA錯体$$<$$PMA錯体)であった。これは、より多くの脱水和により安定な錯体が形成されることを示す。PMAA錯体のN$$_{H2O}$$のpH依存性は他の錯体と異なり、pH7で極大を示した。pH滴定、粘性測定からPMAA錯体の急激な形態の転移としてこれを解釈した。

論文

Determination of the hydration number of actinides(III) and lanthanides(III) by luminescence lifetime measurement and its application to the speciation study

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; 高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; Choppin, G. R.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00

金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N$$_{H2O}$$)は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命$$tau_{obs}$$とH$$_{H2O}$$の相関を系統的に研究した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O混合溶液中のH$$_{2}$$Oの濃度と1/$$tau_{obs}$$の比例関係及びH$$_{2}$$O中におけるN$$_{H2O}$$の値から、$$tau_{obs}$$測定によるH$$_{2}$$O評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。

論文

Chemometric and computer-intensive techniques for speciation

Meinrath, G.; 木村 貴海; 加藤 義春; 吉田 善行; Lis, S.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.347 - 354, 1999/00

最近のコンピュータを用いる分光学的方法は、化学研究において比較的短時間に膨大なデータの収集を可能にする。それらのデータの解析は発見的な手法では十分達成できないので、適切な数値データ処理法が要求される。ファクター分析、カノニカル相関、モンテカルロ法などの処理法は、データに含まれる観測量の分布に関する詳細な統計的情報を提供する。そのような処理法の応用はまた各手法に限界があることを示す。分析化学における微量分析に関する最近の要求は、どのような分析データを報告すべきなのかの詳細な基準を提起した。本研究では、U(VI)の溶解度データ、吸収及び発光スペクトルに数値データ処理法を適用した結果を報告する。

論文

Comparative analysis of actinide(VI) carbonate complexation by Monte Carlo resampling methods

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 84(1), p.21 - 29, 1999/00

AnO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$(An=U,Np)の溶解度積logK'$$_{sp}$$、炭酸錯体AnO$$_{2}$$CO$$_{3}$$,AnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$及びAnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$の安定度定数log$$beta$$'$$_{101}$$,log$$beta$$'$$_{102}$$,log$$beta$$'$$_{103}$$の確率密度分布を評価するために、0.1MNaClO$$_{4}$$中のUO$$_{2}$$Co$$_{3(s)}$$及びNpO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$の溶解度データをモンテカルロ法により解析した。変数に対する正規確率密度の仮定を避けて、Kolmogorov-Smirnovテスト、Bayesian統計及びWilcoxon-Mann-Whitney準位テストを用いる母数によらない統計に基づいてデータの比較を行った。Np(VI)に対する変数は一般にU(VI)のものよりも小さいことがわかった。これはNp(VI)の有効電荷がU(VI)よりも小さいこと、炭酸錯体の構造的な特徴と一致する。しかし、これまでに報告されたデータは両イオン系の性質の統計的に決定的な評価を下すにはまだ不十分である。したがって、Pu(VI)も含めこれらの系の更なる研究が必要であると結論づけた。

論文

Luminescence study on hydration states of lanthanide(III); polyaminopolycarboxylate complexes in aqueous solution

木村 貴海; 加藤 義春

Journal of Alloys and Compounds, 275-277, p.806 - 810, 1998/00

 被引用回数:93 パーセンタイル:3.19

ランタノイド[Ln](III)イオンの内部水和数N$$_{H2O}$$と発光寿命との相関を調べるために、一連のポリアミノポリカルボン酸を配位子とするLn(III)錯体[Ln=Sm,Eu,Tb,Dy]の水和状態を詳細に研究した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液中のLn(III)の発光寿命測定から得た直線相関と、前に報告したH$$_{2}$$O中でのN$$_{H2O}$$から、錯体中のN$$_{H2O}$$を評価した。各錯体中のEu(III)とTb(III)の平均のN$$_{H2O}$$は文献値とよく一致した。Sm(III)とDy(III)の最低励起状態と基底状態のエネルギー差はほぼ等しいため同様な消光挙動が期待できるが、測定したSm(III)のN$$_{H2O}$$はDy(III)のそれより大きな値を示した。また、D$$_{2}$$O中の錯体の発光寿命の測定では、これらの配位子によるLn(III)の消光はみられなかった。これらの結果は、Sm(III)の総配位数はEu(III),Tb(III)及びDy(III)よりも約1大きいことを示唆する。Ln(III)のN$$_{H2O}$$決定のための相関関係の導出を検討した。

論文

Luminescence study on the inner-sphere hydration number of lanthanide(III) ions in concentrated aqueous salt solutions in fluid and frozen states

木村 貴海; 加藤 義春

Journal of Alloys and Compounds, 278, p.92 - 97, 1998/00

 被引用回数:63 パーセンタイル:5.98

時間分解蛍光法を用いて、流動(室温)及び凍結(液体窒素温度)状態にある高濃度塩溶液(NaCl,NaNo$$_{3}$$及びNaClO$$_{4}$$)中のランタノイド[Ln](III)イオン[Ln=Sm,Eu,Tb,Dy]の内部水和数N$$_{H2O}$$を発光寿命測定により研究した。凍結溶液中のLn(III)の消光挙動は、流動溶液と同様にイオンの励起状態から水和水のOH振動へのエネルギー移動によることを明らかにした。各温度でのD$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液中のLn(III)の発光寿命測定から得た直線相関と、前に報告したH$$_{2}$$O中でのN$$_{H2O}$$から塩溶液中のN$$_{H2O}$$を評価した。流動溶液中でのLn(III)のN$$_{H2O}$$から、NO$$_{3-}$$は内圏錯体を生成するがCl$$^{-}$$とClO$$_{4-}$$は生成しないこと、ClO$$_{4-}$$は高濃度で水和水の消光効果を促進することを明らかにした。一方、凍結溶液中では、Cl$$^{-}$$とNO$$_{3-}$$が内圏錯体を生成しN$$_{H2O}$$が約1及び2~3減少すること、ClO$$_{4-}$$は高濃度でも水和に全く影響しないことを見出した。

論文

Comparative study on the hydration states of Cm(III) and Eu(III) in solution and in cation exchange resin

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; G.R.Choppin*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.719 - 722, 1998/00

 被引用回数:40 パーセンタイル:11.13

III価アクチノイド、ランタノイドの分離は、高濃度塩素系での陽イオン交換で可能であるが、硝酸系や過塩素酸系では不可能である。媒質中での分離機構の違いは、吸着種の分子レベルでは明らかではない。これまで、時間分解蛍光法によるCm(III)及びEu(III)の内部水和数N$$_{H2O}$$の決定法を報告してきた。本報では、この方法を固液界面でのこれらイオンの水和状態の研究に適用した。陽イオン交換樹脂AGWX8を試用し、トレーサーによる分配計数K$$_{D}$$,ならびに酸溶液及び樹脂/溶液界面におけるN$$_{H2O}$$を測定した。5M以上の塩酸溶液中でCm(III)とEu(III)のK$$_{D}$$及びN$$_{H2O}$$に違いがみられた:K$$_{D}$$(Eu)$$>$$K$$_{D}$$(Cm),N$$_{H2O}$$(Eu)$$>$$N$$_{H2O}$$(Cm)。これは、Eu(III)よりCm(III)がクロロ錯体形成が強いことによる。高濃度塩酸中で樹脂上のイオンの内圏から約3-4の水分子が排除されていた。硝酸、過塩素酸溶液での結果も併せて報告する。

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