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報告書

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

論文

Development of a magnetic sensor system for predictive IASCC diagnosis on stainless steels in a nuclear reactor

根本 義之; 欅田 理*; 内一 哲哉*; 高屋 茂; 塚田 隆

International Journal of Applied Electromagnetics and Mechanics, 35(2), p.123 - 139, 2011/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.76(Engineering, Electrical & Electronic)特願 2008-301850   公報

これまでの研究において、オーステナイトステンレス合金中性子照射材のフラックスゲート(FG)センサーによる漏えい磁束密度測定結果と、照射誘起応力腐食割れ(IASCC)感受性の間に、相関性が見られることを報告している。本研究は、実機への適用性がより高いと考えられる渦電流法及び交流磁化法によってIASCC予兆診断を行うための技術開発を目的として実施した。そのために原子炉内環境への十分な耐性を持つセンサーの開発を行った。またセンサープローブの小型化による位置分解能の向上を実施した。遠隔操作可能なセンサーシステムを製作し、中性子照射材及び模擬材の測定による性能評価試験を行い、その結果渦電流法及び交流磁化法によって評価した磁気特性と、IASCC感受性の間に正の相関関係が得られ、本システムによるIASCC予兆診断が可能であることが示された。また、実機原子炉内での適用のために今後実施すべき開発項目と、磁気特性とIASCC感受性の相関関係のメカニズムについて議論を行った。

報告書

セリウム媒体電解酸化法を用いたTRU廃棄物除染にかかわる基礎試験

石井 淳一; 小林 冬実; 内田 昇二; 住谷 正人; 木田 孝; 白橋 浩一; 梅田 幹; 桜庭 耕一

JAEA-Technology 2009-068, 20 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-068.pdf:2.49MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、再処理施設等から発生するTRU廃棄物の発生量低減化方策として、セリウム媒体電解酸化法による除染技術に着目し、TRU廃棄物をクリアランスレベルまで除染できる技術の開発を行っている。セリウム媒体電解酸化法は、硝酸溶液中でCe$$^{4+}$$を強力な酸化剤として使用し、除染対象物であるTRU廃棄物の金属材表面の酸化物層及び金属材表面を溶解する技術である。本研究では、硝酸溶液を用いたセリウム媒体電解酸化法の技術的な実用化に向けて、TRU廃棄物を溶解する目標速度(2$$sim$$4$$mu$$m/h)を達成するために溶液条件の最適化を図ることを目的とし、Ce$$^{3+}$$初期濃度及び硝酸濃度をパラメータとした試験を実施した。パラメータ試験結果より選定した溶液条件において模擬廃棄物を溶解する廃棄物溶解コールド試験を実施した結果、溶解時間90時間までの平均溶解速度は、3.3$$mu$$m/hであった。以上のことから、クリアランスレベルまで除染するのに必要な金属材表面の溶解深さを20$$mu$$mと仮定すると、その除染時間は約6時間であり、1バッチ/日の廃棄物除染が十分に可能であること及び1回分の除染液で15バッチの繰り返し処理が可能であることを確認した。

論文

ステンレス鋼のIASCC感受性と磁気特性の相関性に関する研究

根本 義之; 欅田 理*; 内一 哲哉*; 高屋 茂; 塚田 隆

保全学, 7(4), p.57 - 68, 2009/01

これまでの研究において、オーステナイトステンレス鋼中性子照射材の、フラックスゲート(FG)センサーによる漏えい磁束密度測定結果と、照射誘起応力腐食割れ(IASCC)感受性の間に、相関性が見られることを報告している。本研究は、実機への適用性がFGセンサーよりも高いと考えられる、渦電流法及び交流磁化法によって、IASCCの予兆診断を行う技術の開発の可能性を検討することを目的として実施した。中性子照射材及び模擬材に関して研究を行った結果、渦電流法及び交流磁化法によって評価した磁気特性と、IASCC感受性の間に正の相関関係が得られた。また、照射誘起偏析による磁性相生成について検討するため、透過型電子顕微鏡(TEM)による微細組織観察を行った。その結果、照射誘起偏析による結晶粒界での磁性相生成に基づいた磁気信号の変化を検知,評価することが、IASCC予兆診断のメカニズムとなり得る可能性が示された。

論文

プルトニウム抽出残液からのアメリシウムの分離及び酸化物転換

杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12

プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am($$sim$$620mg/$$l$$)のほかに、Np($$sim$$107mg/$$l$$), Ag($$sim$$2000mg/$$l$$), Fe($$sim$$290mg/$$l$$), Cr($$sim$$38mg/$$l$$), Ni($$sim$$52mg/$$l$$)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ83$$sim$$92%及び97$$sim$$98%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ85$$sim$$95%及び98$$sim$$99%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89$$sim$$100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が85$$sim$$96%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

報告書

高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究フェーズII中間報告; 原子炉プラントシステム技術検討書

此村 守; 小川 隆; 岡野 靖; 山口 浩之; 村上 勤; 高木 直行; 西口 洋平; 杉野 和輝; 永沼 正行; 菱田 正彦; et al.

JNC-TN9400 2004-035, 2071 Pages, 2004/06

JNC-TN9400-2004-035.pdf:76.42MB

ナトリウム冷却炉、鉛ビスマス冷却炉、ヘリウムガス冷却炉及び水冷却炉について、革新技術を導入し炉型の特徴を活かした炉システム概念を構築し、その概念の成立の見通しを得るための検討を行うとともに、設計要求への適合性を評価した。その結果、2015年頃に高速増殖炉技術を実用化するためには、現状の知見で課題とされた項目で画期的な技術革新がないかぎり、ナトリウムを冷却材して選択することが合理的であることが明らかとなった。

報告書

硝酸溶液中硝酸ヒドラジンの安全性試験

木田 孝; 杉川 進

JAERI-Tech 2004-019, 30 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-019.pdf:1.23MB

再処理工程における硝酸ヒドラジンは、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)と同様に熱化学的に不安定な物質であることが知られている。このため、硝酸ヒドラジンの反応に関する基礎データを整備するために、圧力容器型反応熱量計等により硝酸ヒドラジンと硝酸の反応により発熱が開始する温度,発熱量,発熱開始温度に及ぼす不純物の影響,一定温度で長時間保持した場合の自己加速反応等を測定した。本報告書は試験で得られた硝酸ヒドラジンと硝酸の反応基礎データ及び再処理工程における硝酸ヒドラジンの安全取扱条件の評価についてまとめたものである。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

報告書

銀媒体電解酸化法によるMOX溶解シミュレーションコードの開発(受託研究)

木田 孝; 梅田 幹; 杉川 進

JAERI-Data/Code 2003-001, 29 Pages, 2003/03

JAERI-Data-Code-2003-001.pdf:6.34MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、臨界実験で使用する硝酸プルトニウム溶液を調製するために、銀媒体電解酸化法によるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の溶解を計画している。この溶解運転の支援のために、MOX溶解シミュレーションコードの開発を行なった。本報は、開発したシミュレーションコードの概要、実験データとの比較及び溶解速度に及ぼすMOX粉末溶解パラメータについてまとめたものである。本コードは、Ag$$^{2+}$$によるPuO$$_{2}$$粉末溶解に対するZundelevichのモデルに基づいて作成し、Ag$$^{2+}$$の収支式に亜硝酸による影響を加えるとともに、MOX粉末の表面積は粒径分布により算出する方式を採用した。また、コードの妥当性を確認するために、実験データとの比較を行なった。この結果、本コードにおいて溶解速度定数等のパラメータに適切な値を用いることで、溶解挙動を良く模擬できることを確認した。また、溶解速度に及ぼす影響が最も大きいパラメータは、MOX粉末粒径であることが判明した。

口頭

IASCC感受性と電磁気特性の相関についての検討,1

根本 義之; 内一 哲哉*; 欅田 理*; 永江 勇二; 高屋 茂; 海老根 典也; 塚田 隆

no journal, , 

これまでの研究により、原子炉構造材のオーステナイト・ステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)を、き裂の発生以前に電磁気的手法によって予兆診断できる可能性が指摘されている。そのため、本研究においては照射誘起偏析によって生成する、結晶粒界における幅数nmのCr欠乏領域を熱処理によって模擬した試験片を用いて、高温水中低歪み速度引張り(SSRT)試験及び、導電率,静的/動的電磁特性の評価、また渦電流法,交流磁化法等による電磁気特性評価等を行った。高温水中SSRT試験によって得られた粒界破面率(SCC感受性)は偏析量に依存して上昇していた。また、偏析量に依存して渦電流信号の値が大きくなる傾向を示した。さらに動的電磁特性の評価の結果得られた比透磁率の値も偏析量に依存して高くなっていた。これらの結果から、IASCC感受性と電磁特性の相関関係の要因の一つが、結晶粒界における照射誘起偏析によるCr欠乏領域の生成である可能性が示された。

口頭

IASCC感受性と電磁気特性の相関についての検討,2

根本 義之; 高屋 茂; 海老根 典也; 塚田 隆; 内一 哲哉*; 欅田 理*

no journal, , 

オーステナイト・ステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)感受性と電磁気特性の相関のメカニズムを検討するため、SUS316の冷間圧延及び鋭敏化熱処理材を用いて研究を行った。高温水中低歪み速度引張り(SSRT)試験によるSCC感受性の評価の結果、冷間圧延率の上昇に伴い粒界破面率は低下し、鋭敏化熱処理によって粒界破面率は上昇したが4時間以上の熱処理では差が小さかった。一方、電磁気特性評価試験では各試験片の測定値の差は小さく、SCC感受性との相関関係は明らかでなかった。SUS304の鋭敏化熱処理材等で、SCC感受性と電磁気特性の相関関係が明らかであり、磁気力顕微鏡(MFM)観察で粒界に磁気変化が見られたことと比較すると、SUS316では冷間圧延や鋭敏化で磁性相の生成が起こりにくく電磁気特性が変化しにくいことが、今回の結果に関係していると考えられる。また高純度モデルオーステナイト系ステンレス合金HP316中性子照射材ではIASCC感受性と電磁気特性の間に相関が見られたことから、照射誘起の磁性相生成等、電磁気特性変化に関係すると考えられる照射効果についてさらなる研究が必要であると考えられる。

口頭

非晶性PFAの放射線架橋とその特性

浅野 雅春; 八巻 徹也; 前川 康成; 吉田 勝; 金賀 淳*; 榎田 貴司*

no journal, , 

架橋構造が付与されると、耐熱性,機械的性質等、高分子材料としての諸性質が改善される。全フッ素系高分子のテトラフルオロエチレン・パーフルオロ(アルキルビニルエーテル)共重合体(PFA)は非晶性になると室温付近で容易に放射線架橋することがわかった。そこで、その特性を検討した。60$$^{circ}$$Cのアルゴン雰囲気下で$$gamma$$線照射した非晶性PFAの100$$^{circ}$$C時での破断強度は、未照射系に比べて照射系で大幅な向上が確認できた。すなわち、未照射系での破断強度が0.08MPaなのに対し、160kGy, 220kGy, 440kGy照射系では、それぞれ2.0MPa, 2.6MPa, 1.6MPaになった。破断強度は220kGy照射系において最大値を示し、その値は未照射系に比べて32.5倍にまで増大した。

口頭

$$gamma$$線架橋した非晶性PFAの特性

浅野 雅春; 八巻 徹也; 前川 康成; 吉田 勝; 金賀 淳*; 榎田 貴司*

no journal, , 

架橋構造が付与されると、耐熱性,機械的性質等、高分子材料としての諸性質が改善される。分子構造を制御することで得た非晶性のテトラフルオロエチレン・パーフルオロ(アルキルビニルエーテル)共重合体(PFA)は室温付近の低い温度領域(0-60$$^{circ}$$C)で$$gamma$$線照射により架橋した。この非晶性PFAは12-42$$^{circ}$$Cの範囲にガラス転移温度を有しており、照射時の分子運動性が高いことがこのような低温架橋の要因と考えた。架橋した非晶性PFAは、破断強度が上昇し、圧縮永久歪みは減少、さらに圧縮クリープ特性が改善された。また、照射雰囲気では空気存在下に比べアルゴン雰囲気下で照射した系の破断強度は高く、脱酸素による分解反応抑制の効果が示唆された。

口頭

IASCC感受性の非破壊評価手法に関する研究

根本 義之; 三輪 幸夫; 高屋 茂; 海老根 典也; 塚田 隆; 内一 哲哉*; 欅田 理*

no journal, , 

これまでの研究によって高純度モデル・オーステナイト・ステンレス合金の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)感受性と磁気特性の間には相関関係がある可能性が示されている。本研究はその原理解明を目的として行った。照射による磁性相生成の可能性を検討するため、IASCC感受性と磁気特性の相関性が見られた照射材の透過型電子顕微鏡観察における電子線回折の結果について解析を行った。また模擬材を用いて、粒界での照射誘起偏析が磁気特性に及ぼす影響について検討を行った。その結果、照射材では粒内で磁性相の生成が確認された。また模擬材の実験結果から、照射誘起偏析によって粒界に磁性相が生成する可能性が示された。これらの磁性相生成がIASCC感受性と磁気特性の相関の原理に関与している可能性が指摘された。

口頭

IASCC感受性の非破壊評価手法に関する研究

根本 義之; 三輪 幸夫; 高屋 茂; 海老根 典也; 塚田 隆; 内一 哲哉*; 欅田 理*

no journal, , 

これまでの研究によって高純度モデル・オーステナイト・ステンレス合金の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)感受性と磁気特性の間には相関関係がある可能性が示されている。本研究はその原理解明を目的として行った。照射による磁性相生成の可能性を検討するため、IASCC感受性と磁気特性の相関性が見られた照射材の透過型電子顕微鏡観察における電子線回折の結果について解析を行った。また模擬材を用いて、粒界での照射誘起偏析が磁気特性に及ぼす影響について検討を行った。その結果、照射材では粒内で磁性相の生成が確認された。また模擬材の実験結果から、照射誘起偏析によって粒界に磁性相が生成する可能性が示された。これらの磁性相生成がIASCC感受性と磁気特性の相関の原理に関与している可能性が指摘された。

口頭

燃料デブリ臨界試験に向けたSTACY更新炉の核特性評価と安全設計の検討,1; 燃料デブリ臨界試験の概要と安全設計方針

木田 孝; 曽野 浩樹; 井澤 一彦; 外池 幸太郎; 小川 和彦; 柳澤 宏司; 三好 慶典

no journal, , 

現在更新計画中の定常臨界実験装置STACYを燃料デブリの臨界管理技術開発に供するため、試験で構成する炉心の核特性評価と装置の安全設計の検討を進めている。本報告では、燃料デブリ臨界試験及びそのための安全設計方針の概要について報告する。

口頭

Design of pseudo fuel debris fabrication equipment for critical experiment in converted STACY

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 井澤 一彦; 小川 和彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向けて、日本原子力研究開発機構(JAEA)は1F燃料デブリの臨界特性評価のため、燃料デブリ模擬体の調製設備を設計している。設計にあたっては、調製方法の実現可能性を確認するため、酸化ウランと構造材料(鉄、ケイ素、ジルコニウムなど)を混合した燃料ペレットを試作した。燃料デブリ模擬体の試作により、圧縮成型条件や焼結条件などの特性が得られた。これらの特性を反映した燃料デブリ模擬体調製設備は、2016年に設計され、現在製作中である。さらに2018年に実験室に設置され、燃料デブリ模擬体の調整が開始される予定である。

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