ベントナイト中でのナトリウムシリケート水和物によるセメンテーションとその評価

西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 堀内 美里*; 西木 悠人*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎; 佐藤 努*

資源・素材講演集(インターネット), 11(1), 7 Pages, 2024/03

地下を利用した様々な工学技術(地層処分、地下貯留、石油増進回収等)において、人工バリアや岩盤のセメンテーションが注目されている。しかし、どのような鉱物でどのようにセメンテーションが進行して、どのような物性に変化するのかについての理解は不十分である。それらの理解のためには、実験室でセメンテーションを再現すること、セメンテーション後の構造の変化や物性の変化を詳細に調べることが重要となる。そこで本研究では、難透水性のベントナイト(乾燥密度0.6Mg/m)と、NaSiO溶液を用いて70Cで浸漬および通水実験を行い、その後の内部構造、鉱物組成、透水係数の変化等を調べた。走査電子顕微鏡での観察結果から、浸漬および通水実験ともに、ベントナイトの空隙を埋めるようにナトリウムシリケート水和物(NSHあるいはNASH)が確認された。また、通水実験では、通水時間が長くなるにつれて透水係数の低下が認められた。本研究で示されたセメンテーション法やセメンテーション後の物性変化の詳細な検討法は、セメントとともに地下に設置されるベントナイトの物性変化や、貯留岩へのアルカリ攻法による帽岩への影響を調べる上で有用なものになると考えられる。

令和3年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

中田 陽; 金井 克太; 國分 祐司; 永岡 美佳; 小池 優子; 山田 椋平*; 久保田 智大; 平尾 萌; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; et al.

JAEA-Review 2022-079, 116 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-079.pdf:2.77MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び茨城県等との「原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、令和3年4月1日から令和4年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

Difference in expansion and dehydration behaviors between NH- and K-montmorillonite

川喜田 竜平; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*

Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.clay.2022.106722

Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH to K, NH-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH molecules causes the difference in hydration behavior between NH- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K.

Selenide [Se(-II)] immobilization in anoxic, Fe(II)-rich environments; Coprecipitation and behavior during phase transformations

Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男

Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c04216

The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH) at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.

Experimental study on aerosol transport behavior in multiple cells with expandable connecting pipe for safety assessment of sodium-cooled fast reactors

梅田 良太; 近藤 俊樹; 菊地 晋; 栗原 成計

Proceedings of 28th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 28) (Internet), 9 Pages, 2021/08

https://doi.org/10.1115/ICONE28-61200

本研究では、セル間のエアロゾル移行挙動に関する基本的な情報を得るために、複数のセルや連通管を有する試験装置(MET)を製作し、予備的な実験を行った。予備実験では、水平または垂直に接続された2つのセルによる試験体系において、模擬粒子を使用し、その移行挙動を測定した。その結果、画像や沈降データなどの結果から、水平セルまたは垂直セルに移動する模擬粒子の挙動を確認することができた。

令和元年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

中野 政尚; 藤井 朋子; 永岡 美佳; 小池 優子; 山田 椋平; 久保田 智大; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; 菊地 政昭*; et al.

JAEA-Review 2020-070, 120 Pages, 2021/02

JAEA-Review-2020-070.pdf:2.47MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び茨城県等との「原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成31年4月1日から令和2年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設,プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

平成29年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 永岡 美佳; 井上 和美; 小池 優子; 山田 椋平; 吉井 秀樹*; 檜山 佳典*; 大谷 和義*; et al.

JAEA-Review 2018-028, 120 Pages, 2019/02

JAEA-Review-2018-028.pdf:2.69MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成29年4月1日から平成30年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設, プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

Detailed study of the structure of the low-energy magnetic excitations in overdoped LaSrCuO

池内 和彦*; 菊地 龍弥*; 中島 健次; 梶本 亮一; 脇本 秀一; 藤田 全基*

Physica B; Condensed Matter, 536, p.717 - 719, 2018/05

https://doi.org/10.1016/j.physb.2017.11.022

銅酸化物高温超伝導体の過剰ドープ領域における低エネルギーの磁気励起の構造の詳細を調べるために、我々は、LaSrCuOの中性子非弾性散乱実験を行った。過去に報告されたように、非整合な磁気相関に対応した = (0.5 , 0.5)/(0.5, 0.5 )を中心とした磁気励起を明瞭に観測した。それに加えて、を中心とした円環状の励起も観測された。円環の半径(=0.109)は、磁気相関の非整合性(=0.118)より小さい。このことは、円環状の磁気励起は非整合な磁気相関とはその原因を異にしていることを示唆している。LaSrCuOの磁気励起はこのように2種類の励起を持つことが示唆される。

高速炉蒸気発生器伝熱管周囲に形成されるナトリウム-水反応環境を考慮したターゲットウェステージ評価

栗原 成計; 梅田 良太; 下山 一仁; 菊地 晋

日本機械学会論文集(インターネット), 84(859), p.17-00382_1 - 17-00382_11, 2018/03

https://doi.org/10.1299/transjsme.17-00382

ナトリウム(Na)冷却型高速炉(SFR)の蒸気発生器(SG)で想定される伝熱管破損事象では、Na中への水漏えいにより反応ジェットが形成され(Na-水反応)、そのエロージョン・コロージョン作用により隣接伝熱管(ターゲット伝熱管)に局所的な減肉が生じる(ターゲットウェステージ)。われわれは、反応ジェットに随伴される液滴衝突エロージョン(LDI)と、Na-水反応時の主要生成物である高温の水酸化ナトリウム(NaOH)及び酸化ナトリウム(NaO)による流れを伴うNa-Fe複合酸化型腐食(COCF)に起因してターゲットウェステージが生じると考え、伝熱管周囲のウェステージ環境で生成されるNaOH単体環境及びNaOH-NaO混合環境においてCOCF実験を実施して定式化した。本報では、垂直管群を模擬した実機SG条件でのNa-水反応試験(総合検証試験)を実施し、各ターゲット伝熱管を対象に新たなウェステージ相関式の適用性を定量評価するとともに、貫通破損したターゲット伝熱管を対象に注水停止後のブローダウン過程を含めた時間におけるウェステージの時間進行を定性的に検討した。

Reaction path and product analysis of sodium-water chemical reactions using laser diagnostics

出口 祥啓*; 村中 亮太*; 神本 崇博*; 高木 琢*; 菊地 晋; 栗原 成計

Applied Thermal Engineering, 114, p.1319 - 1324, 2017/03

https://doi.org/10.1016/j.applthermaleng.2016.09.167

本研究の目的はナトリウム-水反応(気相反応)の反応経路および反応生成物を定量的に明らかにすることである。反応経路および反応生成物を分析するために、対向流火炎装置を用いた。測定の結果、反応場における主要な生成物はNaOHであり、Na酸化物はNaOHに対して無視し得るレベルであることが明らかになった。