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論文

Seven cysteine-deficient mutants depict the interplay between thermal and chemical stabilities of individual cysteine residues in mitogen-activated protein kinase c-Jun N-terminal kinase 1

仲庭 哲津子*; 深田 はるみ*; 井上 達矢*; 合田 正貴*; 中井 良子*; 桐井 康行*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 瀬川 新一*; 黒木 良太; et al.

Biochemistry, 51(42), p.8410 - 8421, 2012/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:69.89(Biochemistry & Molecular Biology)

タンパク質キナーゼは、さまざまな疾病の治療のための創薬標的タンパク質となっている。C-Jun-N末端キナーゼ1(JNK1)に存在する遊離型システインの機能・安定性・構造への効果を調べるために、そのシステイン残基に系統的に変異導入を実施した。JNK1の3つ及び7つのシステインに変異導入したM3変異体とM7変異体は、大腸菌発現実験において、M0野生型JNK1よりも、それぞれ5及び2倍高く発現した。凝集の時間依存性を分析したSDS-PAGEの結果から、M3とM7は凝集しにくいことが示された。走査型熱量計で熱安定性を評価したところ、M0野生型JNK1, M3変異体及びM7変異体は、いずれも3状態で遷移し、熱変性することが示された。2.6${AA}$分解能の結晶構造解析の結果、M3変異体の構造は野生型と同等であった。以上より、(1)最も高く生産され、(2)凝集に対する安定性が改善され、(3)構造も野生型と同等であったM3変異体が、今後JNK1の構造と機能の関係を調べるために最も適した変異体であると結論した。

論文

Combined high-resolution neutron and X-ray analysis of inhibited elastase confirms the active-site oxyanion hole but rules against a low-barrier hydrogen bond

玉田 太郎; 木下 誉富*; 栗原 和男; 安達 基泰; 大原 高志; 今井 啓祐*; 黒木 良太; 多田 俊治*

Journal of the American Chemical Society, 131(31), p.11033 - 11040, 2009/07

 被引用回数:39 パーセンタイル:23.49(Chemistry, Multidisciplinary)

セリンプロテアーゼの触媒機構を理解することを目的として、ブタ膵臓エラスターゼの高分解能中性子及びX線構造解析を正四面体型中間体を模倣する阻害剤と複合体の状態で実施した。同一の大型単結晶を用いた室温における測定の結果、1.65${AA}$分解能の中性子回折データ及び1.2${AA}$分解能のX線回折データを取得した。また、別の結晶を用いて100K下で0.94${AA}$分解能のX線回折データも併せて取得した。今回の解析は、セリンプロテアーゼとしてはこれまでで最も高分解能で実施された中性子構造解析例である。中性子とX線の両解析結果から、His57とAsp102の間に形成された水素結合は結合距離が2.60${AA}$と短く、強い水素結合であると判明したものの、水素原子はHis57に結合していた。この結果は、一説として唱えられている低障壁水素結合の特徴(水素原子がドナーとアクセプターの中間付近に存在する)は満たすものではなく、低障壁水素結合仮説を否定するものであった。また、中性子解析結果から、いわゆるオキシアニオンホールの形成とオキシアニオンホール中に阻害剤由来の酸素原子が酸素陰イオンの状態で存在していることが明瞭に示された。これより、セリンプロテアーゼの触媒機構において正四面体型中間体構造の安定化に対するオキシアニオンホールの役割が明らかになった。

論文

Study on the behavior of oxygen atoms in swift heavy ion irradiated CeO$$_{2}$$ by means of synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 267(6), p.969 - 972, 2009/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:10.77(Instruments & Instrumentation)

二酸化セリウム(CeO$$_{2}$$)に対する高エネルギー重イオンの照射効果を調べるため、CeO$$_{2}$$の焼結体に室温で200MeVのキセノンイオンを照射した。照射試料及び未照射試料について、X線光電子分光スペクトル(XPS)を測定した。XPSスペクトルを解析した結果、照射試料においては、セリウムの原子価状態の一部が4価から3価に変化していることがわかった。そこでイオンの照射量に対するCe$$^{3+}$$の生成量を定量的に調べた。その結果、セリウムの還元に対応する酸素原子のはじき出し量は、3%から5%であった。この値は、CeO$$_{2}$$と200MeVイオンの弾性衝突のみで説明するには大きすぎると考えられる。この結果は、200MeVのキセノンイオン照射によって誘起される電子励起の寄与によって酸素のはじき出しが起こることを示唆するものである。

論文

Temperature accelerated dynamics study of migration process of oxygen defects in UO$$_{2}$$

一宮 尚志*; Uberuaga, B. P.*; Sickafus, K. E.*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; Chen, Y.*; 金田 保則*; 木下 幹康

Journal of Nuclear Materials, 384(3), p.315 - 321, 2009/02

 被引用回数:30 パーセンタイル:7.35(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉で使用される二酸化ウラン燃料中の酸素欠陥の移動プロセスを、温度加速法を用いて研究した。格子間酸素原子の移動は酸素欠損より遅いが、格子間原子がクラスターになると欠損より速く動くことがわかった。この結果は高燃焼度燃料のリム組織形成や平面欠陥といった現象の生成メカニズムを解明するための有力な手がかりである。

論文

Clarification of the properties and accumulation effects of ion tracks in CeO$$_{2}$$

園田 健*; 木下 幹康*; 石川 法人; 左高 正雄; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; 安永 和史*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.2882 - 2886, 2008/06

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Instruments & Instrumentation)

高エネルギーイオン照射したCeO$$_{2}$$のイオントラック構造とその蓄積の効果を電子顕微鏡観察の手段を使って調べた。特に、FIB(集束イオンビーム:Focused Ion Beam)を用いることによって、照射方向の微細組織の深さ依存性について調べることができた。その結果、電子系に伝達されるエネルギー密度が、閾値16keV/nm以上のときにのみイオントラックが観測されることがわかった。また、高照射量領域でのイオントラックの蓄積が、照射表面の面粗度の上昇に寄与していることがわかった。

論文

Study on effects of swift heavy ion irradiation in cerium dioxide using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy

大野 裕隆*; 岩瀬 彰宏*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.3013 - 3017, 2008/06

 被引用回数:41 パーセンタイル:4.33(Instruments & Instrumentation)

200MeV Xeイオンを照射したCeO$$_{2}$$における照射損傷を広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定及びX線光電子分光(XPS)測定により評価した。その結果、照射後にCeの周りの酸素欠損が生じていること,Ceの価数が+4から+3に変化していることが明らかになった。

論文

Study on effects of heavy ion irradiation on CeO$$_{2}$$ by using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy; As a simulation study for radiation damage in high-burnup light water reactor fuels

大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 園田 健*; 木下 幹康*; 岩瀬 彰宏*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1043, p.179 - 183, 2008/00

200MeVのXeイオンを照射させたセリア薄膜に対して、照射効果をX線吸収分光によって調べた。それにより、Ceにおける酸素の配位数が照射により減少していることがわかり、また、Debye-Waller因子は増大していることがわかった。一方、Ce-O原子間距離は精度範囲以上の変化は観測されなかった。高密度の電子励起状態がセリアに与える影響を考察した。

論文

Study of irradiation induced restructuring of high burnup fuel; The New cross-over project (NXO) to study rim-structure formation

木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.

Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10

ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeO$$_{2}$$を核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$の点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。

口頭

新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,6; 実燃料の照射後歪の観察

中村 仁一; 天谷 政樹; 本田 順一; 畠山 祐一; 更田 豊志; 木下 幹康*

no journal, , 

高燃焼度燃料ペレット(燃焼度40$$sim$$60GWd/t)の結晶格子歪,結晶子径(結晶子の粒径)及び結晶粒間に生じる不均一歪を測定することにより、燃焼に伴うペレット内部の結晶組織変化状態を調べ、組織変化に及ぼす照射の影響を検討した。

口頭

新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,4; 加速器を用いた模擬実験技術の開発

左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 園田 健*; 松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 阿部 弘亮*; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとしての「加速器を用いた模擬実験技術の開発」についての発表を行う。軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い発生するリム組織形成機構についての基礎的理解を得るため、原子力科学研究所タンデム加速器を用いて、原子炉内での核分裂による照射環境を模擬する技術・装置を開発しているが、その研究の進捗状況と今後の研究について報告する。

口頭

新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,5; 燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析

松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 園田 健*; 阿部 弘亨*; 岩井 岳夫*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとして「燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析」についての発表を行う。軽水炉燃料の模擬材料としてのセリアへのイオン・電子線照射を行い、電子顕微鏡及び分光分析から微細組織変化に及ぼすさまざまな照射効果(照射欠陥蓄積過程,高密度電子励起過程,重畳効果、等)について検討を進めた結果について発表する。

口頭

UO$$_{2}$$中の酸素欠陥の挙動の数値シミュレーション

一宮 尚志*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; 木下 幹康

no journal, , 

二酸化ウランのリム構造形成においては、結晶中の酸素空孔及び格子間原子の挙動が重要な役割を果たすと考えられているが、格子間原子の移動は長時間のスケールで起こる現象のため、通常の分子動力学シミュレーションは困難である。本講演では、より長時間の挙動を追う手法を用いてシミュレーションを行った結果を述べる。

口頭

高燃焼度燃料における細粒化組織変化のメゾスコピックシミュレーション

鈴土 知明; 福田 由佳*; 蕪木 英雄; 板倉 充洋; 木下 幹康*

no journal, , 

高燃焼度燃料の組織変化のメゾスコピックモデルを開発した。このモデルでは、フィッショントラックによる転位などの欠陥の蓄積を結晶片の微小な回転として表現し、燃焼度の増加による細粒化の再現を試みた。

口頭

CeO$$_{2}$$とUO$$_{2}$$における原子間力ポテンシャルの特性の研究

中村 仁一; 金田 保則*; Chen, Y.*; Geng, H.*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 木下 幹康

no journal, , 

照射環境下で核燃料内に発生するさまざまな欠陥構造の理論的解明には、分子動力学法を用いた解析が有効である。特に面状欠陥の発生に着目し、この計算による再現を目標とした、UO$$_{2}$$並びに模擬物質としてのCeO$$_{2}$$の原子間ポテンシャルの開発・特性解析の現状について述べる。

口頭

UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$中の欠陥生成の第一原理エネルギー論的研究

中村 仁一; Chen, Y.*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 金田 保則*; Geng, H.*; 木下 幹康

no journal, , 

核燃料であるUO$$_{2}$$と加速器実験の模擬材料としてのCeO$$_{2}$$の物性・構造変化を理解、比較するため、核分裂生成物であるXe原子を含む種々の欠陥系の第一原理計算を行う、二つの系において電子構造,点欠陥生成エネルギーと格子緩和効果を求めた。さらに、有限温度で各種点欠陥濃度を計算し、両系における欠陥生成特性と相違性を調べた。

口頭

UO$$_{2}$$における酸素格子間原子配置の第一原理計算,2; 量体と平面配置

中村 仁一; Geng, H.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 木下 幹康

no journal, , 

The stability and energetics of Oxygen defect configrations in UO$$_{2}$$ are studied by first principles method. The results show that, a little unexpected, the planar distribution favourable of oxygen interstitials and the possibility to form O-O dimer in UO$$_{2+x}$$

口頭

Xe予注入したCeO$$_{2}$$における高密度電子励起による転位組織の回復

安永 和史*; 園田 健*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; et al.

no journal, , 

高燃焼度の軽水炉燃料に生じるリム組織の形成機構に関する知見を得ることを目的としてCeO$$_{2}$$に対して加速器を用いて照射実験を行った。Xeを2at.%予注入した試料に対して、さらに高エネルギー重イオンを重畳照射することによってXe予注入領域の転位組織の再配列現象が確認された。予注入は、イオンインプランター(285keV)を用いて照射量1$$times$$10$$^{20}$$/m$$^{2}$$の条件で行った。Xe予注入領域を、210MeVのXeイオンが通過することに伴って、高密度電子励起を介して転位の再配列による回復が起きたと考えられる。

口頭

新クロスオーバ研究,7; 放射光を用いた核燃料模擬物質セリアの重イオン照射効果の研究

大野 裕隆*; 前田 修大*; 中川 将*; 図子 善大*; 岩瀬 彰宏*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 石川 法人; 知見 康弘; 左高 正雄; et al.

no journal, , 

核燃料中の核分裂片による損傷を評価するために、UO$$_{2}$$の模擬物質CeO$$_{2}$$への重イオン照射効果をX線吸収分光法により評価した。3keV Ar照射実験及び放射光を利用したX線吸収分光測定の結果、照射によって弾性的はじき出しを介して酸素がはじき出され、Ceの電荷が4+から3+に変化することを明らかにした。

口頭

新クロスオーバ研究,6; 高燃焼度燃料を模擬したXe注入セラミックス中の高密度電子励起の効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康*

no journal, , 

セラミックス燃料中に形成される高燃焼度組織の形成機構を解明することを目的として、燃料模擬物質CeO$$_{2}$$の照射効果の分離観察・評価を試みた。本研究では、イオントラック重畳による微細組織変化に関連する高密度電子励起効果,Xe予注入の効果を調べた。210MeV Xeイオンを高照射量まで照射することによって、高エネルギーイオン照射に伴う高密度電子励起効果によって形成されるイオントラックが重度に重なり合い、結果としてサブミクロンオーダーの寸法の微細粒が形成されることがわかった。また、Xe予注入によって、このような表面変化が促進されることがわかった。

口頭

計算科学と加速器による燃料挙動再現の現状

木下 幹康; Chen, Y.*; 園田 健*; 松村 晶*; 西浦 廉政*; 岩瀬 彰宏*; 中村 仁一

no journal, , 

高燃焼度燃料(UO$$_{2}$$)に見られる高燃焼度組織(リム組織)の形成メカニズムを解明することを目的として、加速器による照射実験と第一原理や分子動力学等を用いた計算科学を組合せた研究を新クロスオーバ研究として実施している。主な成果としては、希ガス原子の高濃度打ち込みと高エネルギーイオン照射の重畳照射により亜結晶粒の形成による細粒化を見いだした。また、計算科学においてはUO$$_{2}$$の原子間ポテンシャルの開発や点欠陥の形成エネルギー,電子状態,欠陥導入による格子定数の変化等を調査してデータベースを作成し、シミュレーションコードの開発を行っている。

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