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先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.
JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05
JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB
核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、
線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700
Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。
多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09
塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての
放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。
渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12
被引用回数：14 パーセンタイル：99.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO
-P and HDEHP/SiO-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) 
10
, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.
粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09
The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.
system using a combination of X-ray diffraction and differential thermal analyses仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Materials, 441(1-3), p.468 - 472, 2013/10
被引用回数：15 パーセンタイル：71.85(Materials Science, Multidisciplinary)乾式再処理の主要工程である電解精製では、LiCl-KCl共晶塩にアクチノイド元素(An)を溶融させたLiCl-KCl-AnCl塩浴を用いて、陰極にU及びAnを電気化学的手法により回収する。LiCl-KCl-AnCl系の状態図の知見は、プロセスの運転やメンテナンスにおいて、非常に重要である。これまでにLiCl-KCl-AnClに関する報告例はほとんどないため、本研究では、LiCl-KCl(59:41mol%)共晶塩とUClの擬似2元系の相状態及びLiCl-KCl-AnCl系の状態図を調べた。
O by mechanochemical method with CCl
永井 崇之; 北脇 慎一; 佐藤 修彰*
Materials Sciences and Applications, 4(7), p.419 - 431, 2013/07
低温塩化処理技術に関し、遊星ボールミルを用いたメカノケミカル反応により、NdOとCClの塩化処理の可能性を検討した。メカノケミカル実験は、ポット材料,ミル時間, CCl/NdOモル比,回転速度を変えて行った。得られた生成物のX線回折やラマン分光測定の結果、ジルコニア製及びタングステンカーバイド製のポットを用いた場合、室温状態でNdOからNdOClへの塩化反応が進むことを確認した。ミル時間を延ばすことやボール数を増やすことがNdOClへの塩化処理に効果的であり、遊星ボールミルで処理された粉末に引張応力が残留することを明らかにした。
MoO永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝
Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02
被引用回数：11 パーセンタイル：61.96(Materials Science, Multidisciplinary)アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UOMoOの簡便な調製条件を検討するため、UO
粉末とMoO試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UOMoOが合成できることを確認した。また、溶融LiMoO-NaMoO共晶塩中にUOMoOを添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。
北脇 慎一; 坂村 義治*
電気化学および工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12
原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09
FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl-PuCl)に浸漬し、電解試験を行った。
村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07
被引用回数：17 パーセンタイル：76.00(Materials Science, Multidisciplinary)電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag
/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。
小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*
IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.
北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09
原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UOペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuOを用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が
100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。
北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*
Nuclear Technology, 162(2), p.118 - 123, 2008/05
被引用回数：18 パーセンタイル：73.13(Nuclear Science & Technology)もんじゅペレットを用いて、U, Pu合金を回収するための乾式再処理の一連の試験を実施した。Li還元試験では、MOXの還元挙動がUOと同様であることを確認した。還元物を陽極としたCd陰極電解試験では、UとPuの分離係数が5.7であることを確認した。これは、既往研究成果と同様であった。物質収支については、電極及び塩中から、陽極装荷量に対してU:98%, Pu:103%の回収が確認された。これは、分析誤差を考慮すれば妥当な値である。陽極に残留したU濃度(Puに対する比率)は、装荷時に比べ若干増加しており、再酸化の可能性が示唆された。電解で得られたU-Pu合金を用いたCd蒸留によって、U-Puインゴットを生成した。
-UCl melt福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*
Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05
金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。
仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*
Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1062 - 1066, 2007/11
金属電解法再処理成立のための課題の1つとして、環境負荷の低減のためアクチニド元素を高速炉サイクルに閉じ込める必要がある。このため、実用条件での乾式再処理試験の主工程だけでなく周辺工程からも発生する、アクチニド元素を含む廃棄物を適切に処理しなければならない。さらに乾式再処理試験より発生する廃棄物には塩素等の腐食性物質を含むため廃棄するためにはこれらの成分濃度を低減させる必要がある。本研究では固体廃棄物は塩化処理することにより主工程でアクチニド元素を再利用し、液体廃棄物は蒸発分離することにより廃液成分と水分を分離し減容することを提案し、実用条件に適するかの試験を行ったものである。
小山 正史*; 土方 孝敏*; 宇佐見 剛*; 井上 正*; 北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝
Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.382 - 392, 2007/03
被引用回数：24 パーセンタイル：81.92(Nuclear Science & Technology)金属電解法は、将来の核燃料サイクル技術として有望な技術である。金属電解法の実証のため、Pu酸化物を用いた連続プロセス試験を実施した。試験では、10から20gのPuOをLi還元して得た還元金属を用いた。還元物は、LiCl-KCl-UClを用いた電解精製試験装置の陽極バスケットに装荷した。この陽極を用いて、固体陰極にウランを回収した。塩中Pu濃度が十分高くなった後、PuとUを液体Cd陰極に同時回収した。付着する塩やCdを分離するために回収物を加熱し、U金属及びU-Pu合金をルツボ残留物として回収した。本報は、酸化物燃料の高温化学処理により、金属アクチニドの回収実証を行った初めての試験結果である。
倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
no journal, ,
電力中央研究所と原子力機構は、1kg規模の溶融塩電解槽を用いたシーケンシャル試験により、実用運転条件を模擬した金属電解法乾式再処理技術開発を実施している。本報告は、U/Pu合金を得るためのMOXペレットの電解還元試験と得られたU/Pu合金を陽極に、固体陰極と液体Cd陰極によりU及びU-TRU電解精製試験の結果を報告する。電解電位等及び溶融塩中核物質濃度等の経時変化、分離係数、製品中不純物濃度などを測定した。本試験は、実機の千分の一規模に相当する。
倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
no journal, ,
高速炉用MOX燃料を還元して製造したU-Pu合金を陽極に、固体陰極3バッチ(U回収)+Cd陰極1バッチ(U-Pu-Am回収)を連続した電解精製試験を行った。工程全体で核物質のマスバランスが維持されること、U製品中のPuとAm濃度は1ppm以下であること、Uが酸素不純物のゲッターとして機能すること等を示した。
倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
no journal, ,
金属電解法乾式再処理の実工程を模したプロセス試験を行うため、主要工程,電解還元工程と電解精製工程をシーケンシャルに連続した試験をウラン及びプルトニウムを、実機の1/1000規模の試験装置を用いて行った。その結果、運転パラメータの変動,製品成分,アクチナイドの系内分布などの基礎データを取得した。
倉田 正輝*; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 篠崎 忠宏
no journal, ,
金属電解法によりMOX還元物を電解精製した後で回収されたPuやUを含む陽極残渣を定性分析した。これを塩浴中に投入し、ZrCl試薬を用いて塩化物として再生するリワーク試験を行った。
