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論文

Simulation study of a shield-free directional gamma-ray detector using Small-Angle Compton Scattering

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹; 鳥居 建男

Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 7(4), p.042006_1 - 042006_7, 2021/10

Gamma-ray imaging is a technique to visualize the spatial distribution of radioactive materials. Recently, gamma-ray imaging has been applied to research on decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident and environmental restoration, and active research has been conducted. This study is the elemental technology study of the new gamma-ray imager GISAS (Gamma-ray Imager using Small-Angle Scattering), which is assumed to be applied to the decommissioning site of FDNPS. GISAS consists of a set of directional gamma-ray detectors that do not require a shield. In this study, we investigated the feasibility of the shield free directional gamma-ray detector by simulation. The simulation result suggests that by measuring several keV of scattered electron energy by scatterer detector, gamma rays with ultra-small angle scattering could be selected. By using Compton scattering kinematics, a shield-free detector with directivity of about 10$$^{circ}$$ could be feasible. By arranging the directional gamma-ray detectors in an array, it is expected to realize the GISAS, which is small, light, and capable of quantitative measurement.

論文

A Study of directional gamma-ray detector without shield by Monte Carlo simulation

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹; 鳥居 建男

Proceedings of International Youth Nuclear Congress 2020 (IYNC 2020) (Internet), 4 Pages, 2020/05

At the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS), various works are under-way for decommissioning. Depending on work places, there are radioactive hotspot. Therefore measuring the position of the hotspot in advance is important for safety of the worker. The system that can easily measure the dose rate distribution in work place has been demanded. There are two methods for imaging a dose rate distribution: a pinhole camera and a Compton camera. A pinhole camera can determine direction of radiation source in one event, but the weight becomes heavy because a shield is required. On the other hand, since the Compton camera does not require a shield, it can be reduced in the size and weight. However, Compton imaging method generate many ghosts of cone traces, which reduce the signal-to-noise ratio. We propose a new gamma-ray imager that works like a pinhole camera without a shield. This is achieved by arranging directional gamma ray detectors that does not require a shield. In this work, we have performed principle verification of a directional gamma-ray detector that is a basic component of the new gamma-ray imager by using Geant4 Monte Carlo simulation.

報告書

幌延深地層研究計画における地下施設での調査研究段階; (第3段階: 必須の課題2015-2019年度)研究成果報告書

中山 雅; 雑賀 敦; 木村 駿; 望月 陽人; 青柳 和平; 大野 宏和; 宮川 和也; 武田 匡樹; 早野 明; 松岡 稔幸; et al.

JAEA-Research 2019-013, 276 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2019-013.pdf:18.72MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している地層処分技術に関する研究開発の計画である。幌延深地層研究計画は、「地上からの調査研究段階(第1段階)」、「坑道掘削(地下施設建設)時の調査研究段階(第2段階)」、「地下施設での調査研究段階(第3段階)」の3つの調査研究段階に分けて進めている。原子力機構の第3期中長期計画では、本計画について、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証に重点的に取り組む。また、平成31年度末までに研究終了までの工程やその後の埋戻しについて決定する。」としている。本稿では、第3期中長期計画期間のうち、平成27年度から令和1年度までの地下施設での調査研究段階(第3段階)における調査研究のうち、原子力機構改革の中で必須の課題として抽出した(1)実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、(2)処分概念オプションの実証、(3)地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証、の3つの研究開発課題について実施した調査研究の成果を取りまとめた。

論文

Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO $$_{3}$$ acidic solutions

横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*

Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

報告書

処分システムに求められる閉鎖性能の考え方; 処分場パネル規模の水理に関する試解析

杉田 裕*; 高橋 美昭*; 浦上 学*; 北山 一美*; 藤田 朝雄; 油井 三和

JAEA-Research 2007-023, 70 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-023.pdf:26.16MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における安全評価においては、処分場の閉鎖性能が極めて重要である。原子力発電環境整備機構と日本原子力研究開発機構は、地層処分システムに求められる閉鎖性能の考え方を示し、そこで示される坑道の埋め戻し材や粘土プラグ等の閉鎖要素の設計要件を明らかにするとともに今後の技術開発等の方向性を導出することを目的に、協力協定に基づき、共同で検討していくための場として2004年度から「処分場の閉鎖技術に関する検討会」を設置した。2005年度である本件等は、初年度に坑道交差部を対象として得られた知見をもとに、水理解析の対象を坑道交差部から処分場パネル規模へと拡張を行った。処分場パネル規模での水理解析では、処分パネルを構成する35本の処分坑道をモデル化する必要があり、モデルの構造が複雑になることから、坑道周囲に対して等価透水係数の考え方を適用した。解析では、粘土プラグの設置位置、埋め戻し材の透水係数、処分坑道の透水係数、動水勾配の方向をパラメータとした。その結果、処分坑道の流量は、動水勾配の方向、処分坑道への粘土プラグの設置の有無、主要坑道の透水係数の大きさが影響することがわかった。

論文

The Japanese approach to developing clay-based repository concepts; An Example of design studies for the assessment of sealing strategies

杉田 裕; 藤田 朝雄; 高橋 義昭*; 川上 進; 梅木 博之; 油井 三和; 浦上 学*; 北山 一美*

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.32 - 41, 2007/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:20.74(Geosciences, Multidisciplinary)

本論文はPhysics and Chemistry of the Earth Tours 2005 Meeting特集号に投稿する論文である。日本の処分事業を進めるうえでのアプローチについて紹介するとともに、処分場概念の設計へ反映する材料の要件の検討の一例として、処分場の閉鎖にかかわる材料と人工バリア材料との関連について水理解析の結果を示している。処分事業を進めるうえでのアプローチとしては、公募方式の採用に基づき、処分場が決まっていない前提条件でどのように処分場の性能を確保するか、その確からしさが段階を追って精度を増すという考え方を示したものである。

口頭

超重元素のための疎水性メンブレンフィルターを用いた新規連続溶液化装置の開発

大江 一弘; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 宮下 直; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮*; Lerum, H. V.*; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、溶媒抽出法及び電気化学的手法を用い、106番元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元電位を決定することを目的に研究を進めている。Sg実験では化学実験装置としてフロー電解カラムと迅速溶媒抽出装置SISAKを組合せて利用する計画であるが、現状では両装置が対応可能な溶液流速に大きな差があるため、SISAKを低流速で利用するための開発が必要である。そこで本研究ではその最初の取り組みとして、ガスジェット搬送物を水溶液に低流速でも連続溶解できる新しい連続溶液化装置の開発を行った。新たに開発した溶液化装置は、疎水性のテフロンメンブレンフィルターを利用して気液の分離を行う特徴を持つ。この装置の性能評価試験として、原子力機構タンデム加速器においてガスジェット搬送物の溶液化テストを行った。その結果、SISAKの通常の流速である0.4mL/s及びより低流速である0.1mL/sにおいて80%以上の高い溶液化効率を、0.03mL/sにおいても70%程度の溶液化効率を得た。これらの結果は、SISAKにおける新しい連続溶液化装置がフロー電解カラムの対応流速で利用可能であり、Sg研究に利用可能であることを示している。

口頭

Sgの研究に向けたMo(VI)とW(VI)の溶媒抽出挙動

宮下 直; 大江 一弘; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮*; Omtvedt, J. P.*; et al.

no journal, , 

SISAKを利用したSgの実験に適応できる迅速な溶媒抽出を用いた分離法開発を目的に、di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP), 1-phenyl-3-metyl-4-benzoyl-5-pyra-zolone (PMBP), N-benzoyl-N-phenylhydroxylamine (BPHA)及び4-isopropyltropolone (HT)の4種類の抽出剤を用いて、Sgの同族元素であるMo(VI)とW(VI)を用いた溶媒抽出を行い、その抽出挙動を調べた。$$^{181}$$Wを用いた実験ではHDEHP, PMBPを抽出剤として用いた場合、抽出速度は遅く平衡到達時間はそれぞれ5時間と1時間であった。一方、BPHA及びHTを用いた場合、BPHA, HTどちらの抽出剤においても平衡到達時間は60秒と速い抽出反応であることがわかった。速い抽出反応であったBPHA, HTを用いて$$^{rm 93m}$$Moを対象に抽出実験を行った結果、平衡到達時間はBPHAで10分、HTで3分であり、どちらの抽出剤においてもWと比べ遅い抽出反応であることがわかった。これらの平衡到達時間はSISAKを用いた抽出に適応可能であると考えられる。

口頭

Solvent extraction of hexavalent Mo and W using 4-isopropyltropolone (Hinokitiol) for seaborgium (Sg) reduction experiment

宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

4-イソプロピルトロポロン(ヒノキチール: HT)を用いた$$^{93m}$$Mo及び$$^{176}$$Wの溶媒抽出を行い、その抽出挙動をスロープアナリシスにより調べた。その結果、HT濃度に対する分配比の傾きはMoで1.88、Wで1.54となり、金属イオンと抽出剤が1:2で抽出化学種を形成していることがわかった。

口頭

Extraction behavior of hexavalent and reduced Mo and W with 4-isopropyltropolone (Hinokitiol)

宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

0.1 M HCl/0.9 M LiCl水溶液系におけるトレーサーレベルでの6価及び還元後のMoとWの4-イソプロピルトロポロン(ヒノキチール)による抽出挙動を調べた。Wの場合は分配比は還元に利用したフロー電解セルで実験可能な電圧範囲で分配比はほとんど変化しなかったが、Moでは0から-0.2V近傍で分配比が10から1に変化することがわかった。以上の結果から、ヒノキチオールを抽出剤とした溶媒抽出により、6価のMoと還元後のMoを分離することが可能であることがわかった。

口頭

Chemical studies of Mo and W in preparation of a Seaborgium (Sg) reduction experiment using MDG, FEC, and SISAK

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Lerum, H. V.*; et al.

no journal, , 

生成率が低く短寿命のSgに対して連続電解実験行うため、我々はメンブレンデガッサー(MDG)、フロー電解カラム、連続液液抽出、ならびに液体シンチレーション測定システム(SISAK)から成る新しい化学装置を開発している。最近、Sgの同族元素であるMoとWを用いた様々な準備実験を行った。MoとWの短寿命核種を含むキャリアーガスと水溶液をMDGを用いて混合し、水溶液に効率よく溶解することに成功した。また、CV測定や紫外可視吸光測定により、Mo(VI)/Mo(V)とW(VI)/W(V)の酸化還元反応を同定した。さらに、バッチ法を用いたMo(VI)とW(VI)の塩酸水溶液からヒノキチオールへの抽出実験やSISAKならびにMDGを用いたオンライン抽出実験に成功した。発表ではこれらの結果を含む現状について報告する。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

遮蔽体を用いない指向性ガンマ線検出器の開発

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹; 鳥居 建男

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)で働く作業員の安全確保のため、作業環境の放射性物質分布を測定できる技術が求められている。本研究では、既存のガンマ線イメージャーの欠点を補える新しいガンマ線イメージャーの開発に向けて、遮蔽体を必要としないガンマ線検出器の実現可能性をシミュレーションにより検討した。広範囲の放射性物質分布をイメージングする技術としてピンホールカメラとコンプトンカメラがある。ピンホールカメラは1イベントで線源方向を識別できるため、画像再構成が容易で今後定量測定に応用できる可能性がある。しかし遮蔽体を必要とするため総重量が重く遠隔測定には適さない。コンプトンカメラは遮蔽体を必要としないため小型軽量で遠隔測定が行える。しかし線源方向の推定に複数イベントが必要で、その際に描かれるコーンがノイズとなり画像のS/N比を下げている。我々は遮蔽体を必要としないピンホールカメラのような新しいガンマ線イメージャーを提案する。本研究では、その実現に必要となる遮蔽体を必要としない指向性ガンマ線検出器について、シミュレーションを用いて原理検証を行った。

口頭

小角コンプトン散乱を利用した遮蔽体を必要としない新しいガンマ線イメージャーの検討

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹; 鳥居 建男

no journal, , 

福島第一原子力発電所の作業員の安全確保のため、建屋内に飛散した放射性物質分布を可視化するガンマ線イメージャーの研究が国内外で積極的に行われている。ガンマ線イメージャーの一つであるコンプトンカメラは遮蔽体を用いないため小型軽量で建屋内の遠隔測定に適している。しかし単一イベントで線源の方向を特定できないため画像が不鮮明になるといった課題がある。本研究は、検出が困難であるため今までイメージングに用いられることの無かった小角コンプトン散乱を利用し検出器に指向性を出すことで、既存のガンマ線イメージャーの欠点を克服した新しい技術の開発を目指す。これまでにシミュレーションベースでの原理検証を行い検出器のジオメトリや得られる指向性に関してのデータを取得した。その結果、軟X線用Si検出器を散乱体として用いることで必要な指向性を確保できることがわかった。また、マルチピクセル化についても検討した。

口頭

カソード還元法による圧縮ベントナイト中での銅電極の腐食挙動への硫化物イオンの影響の解析

長田 柊平*; 井上 博之*; 北山 彩水; 土橋 竜太*

no journal, , 

原子力発電における使用済み核燃料の直接処分では、ガラス固化体での処分と異なり、廃棄体ごとのインベントリや発熱量の違いがある。直接処分の処分容器では、上述の廃棄体特性の違い等から、より高度な閉じ込め機能や設計の柔軟性の確保が要求される。このため、処分容器への銅の適用性がより積極的に検討されている。処分容器の外側には、化学的・物理的な緩衝のため、高密度に圧縮されたベントナイトの配置が想定されている。このため、直接処分環境での容器材料の腐食速度を評価する際には、実機と同じ水準まで圧縮したベントナイトに模擬地下水を浸潤した条件で腐食測定を実施することが望まれる。銅は、溶存酸素の濃度の低い水溶液中では、一般に優れた耐食性を示すが、水溶液中に硫化物イオンが存在すると、腐食が顕著に促進されることが知られている。しかし、上述の圧縮ベントナイト環境中での促進効果については、その耐食性の高さから、短時間の実験室試験では充分な質量減少が得られないことなどから、詳細には検討されていない。本研究では、硫化物イオンを添加した模擬地下水を浸潤した圧縮ベントナイト中に同じく銅電極を一定時間浸漬し、その腐食速度を電気化学法で測定した。測定は、定電位および定電流でのカソード還元法を組み合わせた方法とした。硫化物イオンを1mMあるいは10mM添加した1M NaHCO$$_{3}$$+50mM NaClを浸潤した圧縮ベントナイト中に銅電極を240時間浸漬し、カソード電解法で浸漬中に溶出した銅の電気量を測定した。測定結果から計算した腐食速度は5$$sim$$6$$mu$$m/yと推定された。

口頭

小角コンプトン散乱を利用した指向性ガンマ線検出器に関するシミュレーションを用いた実現可能性の検討

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹

no journal, , 

小角コンプトン散乱を利用しガンマ線検出器に指向性を持たせるというアイデアの実現可能性を、モンテカルロシミュレーションGEANT4を用いて検証した。検出器は散乱体と吸収体で構成され、散乱体で検出したエネルギーからガンマ線の散乱角を推定する。この指向性検出器は軽量かつ放射能の定量評価が可能なガンマ線イメージャーへ応用できる。散乱体にSi、吸収体にBGOシンチレータを用いそれぞれに2.5keV、662keV$$pm$$32keVのエネルギー閾値を設け662keVのガンマ線を照射した。考慮する物理相互作用としてFTFP_BERT_LIV(標準的な電磁相互作用を網羅)を用いた。その結果、5度以下の散乱事象のみを選択的に検出することができ、約10度の指向性を得ることが可能であるとわかった。

口頭

圧縮ベントナイト中での銅電極のカソード分極への硫化物イオンの影響

北山 彩水; 長田 柊平*; 井上 博之*; 土橋 竜太*

no journal, , 

銅は使用済み核燃料の処分容器の候補材となっている。本研究では淡水系地下水中の硫化物が処分環境での銅の耐食性に及ぼす影響について、特にカソード分極挙動に注目して解析した。銅電極および比較として白金電極を埋め込んだ圧縮ベントナイトに、異なる濃度の硫化物を溶解した淡水系模擬地下水を減圧下で浸潤させた。一定の浸漬時間後に、圧縮ベントナイト中に埋め込んだまま銅電極および白金電極のカソード分極曲線を測定し、結果を比較した。

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