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論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

 被引用回数:0

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

J-PARC MR Eddy-current type septum magnet用ビーム結合インピーダンス対策の評価の進捗

小林 愛音*; 外山 毅*; 中村 剛*; 菖蒲田 義博; 石井 恒次*; 冨澤 正人*; 竹内 保直*; 佐藤 洋一*

Proceedings of 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.19 - 23, 2023/01

J-PARCのメインリングでは、デバンチ工程でビームの縦方向の不安定性による密度変調が発生する。これは電子雲の発生につながり、これが横方向のビーム不安定性を引き起こす。この原因として特に、数百MHzに及ぶ縦方向のインピーダンスが関係しているとされ、個々の装置の低インピーダンス化対策が進められている。今年新たに設置された渦電流式セプタムマグネットは、シミュレーションの結果、インピーダンスが大きいことが判明した。現在、テーパーを設置する空間的余裕がない場所にも適用できるよう、SiCを搭載したフランジによるインピーダンスの低減を検討している。本報告では、まず実機で使用するSiCの特性の測定結果を示す。その後、その結果を入力にしたインピーダンスのシミュレーション結果とワイヤー法による測定結果を比較する。最後に、インピーダンスの測定結果を入力にしてビームへの影響について評価する。

論文

Positrons and positronium in macromolecules; Consequences of different charge states

小林 慶規*; 佐藤 公法*; 山脇 正人*; 満汐 孝治*; 岡 壽崇; 鷲尾 方一*

Radiation Physics and Chemistry, 202, p.110590_1 - 110590_6, 2023/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.71(Chemistry, Physical)

陽電子とポジトロニウムは、その電荷状態が異なるため、高分子中での挙動が全く異なる。正電荷を帯びた陽電子の挙動は、静電相互作用に強く影響される。ポリエチレンのような無極性高分子では、エネルギーを持った陽電子はポジトロニウムを形成しない場合は非局在化状態に陥る。これらの陽電子は、極性基があれば敏感に捕捉される。一方、電荷的に中性なポジトロニウムは、高分子の化学構造に関係なく自由体積に局在する。本研究では、さまざまな高分子における陽電子とポジトロニウムの挙動と消滅特性について、その違いを強調しつつ議論する。

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Magnetic orderings from spin-orbit coupled electrons on kagome lattice

渡邊 成*; 荒木 康史; 小林 浩二*; 小澤 耀弘*; 野村 健太郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(8), p.083702_1 - 083702_5, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.88(Physics, Multidisciplinary)

本論文では籠目格子上で構成される磁気秩序について、電子系の強束縛ハミルトニアンに基づいて数値計算を行い、電子の充填率及びスピン軌道相互作用の強さに対する依存性を調べる。籠目格子上では電子の充填率によって、強磁性及びノンコリニア反強磁性秩序のいずれも取りうることを示す。これらの磁気秩序は、籠目格子に特有のディラック分散や平坦バンドといったバンド構造に由来するものである。更に、Kane-Mele型やRashba型のスピン軌道相互作用を導入することで、実効的なDzyaloshinskii-Moriya相互作用が誘起され、磁気スパイラルや反強磁性120度構造等のノンコリニアな磁気秩序が安定化されることを示す。本研究によって得られた磁気秩序の相構造に関する知見は、ワイル・ディラック電子を示すような籠目格子の層状物質群における磁気秩序の起源を理解するのに役立つと期待される。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:68.46(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

Energy dissipation of para-positronium in polymers and silica glass

小林 慶規*; 佐藤 公法*; 山脇 正人*; 満汐 孝治*; 岡 壽崇; 鷲尾 方一*

Applied Physics Express, 15(7), p.076001_1 - 076001_4, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.67(Physics, Applied)

高分子およびシリカガラス中の短寿命パラポジトロニウムのエネルギー損失について検討した。陽電子消滅ガンマ線のドップラー広がりを示す$$S$$パラメータ(511keVの消滅ガンマ線のエネルギースペクトルのピーク全体のカウント数に対する中心付近のカウント数の割合)を、陽電子消滅寿命・運動量相関測定の結果から決定した。$$S$$パラメータを自由体積に捕捉された熱化した$textit{p}$-Psの予想値と比較したところ、フッ素系高分子やシリカガラスでは$textit{p}$-Psは熱化せず、過剰エネルギーを持つことがわかり、フッ素やシリコンなどの比較的重い元素を含む物質ではPsがエネルギーを失うことが困難であることが示唆された。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Temperature dependence of positron annihilation lifetime in near-surface and bulk of room-temperature ionic liquid observed by a slow positron beam

平出 哲也; 満汐 孝治*; 小林 慶規*; 大島 永康*

Chemical Physics Letters, 795, p.139507_1 - 139507_4, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

N,N,N-Trimethyl-N-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA-TFSI)中において三重項ポジトロニウム(オルトーPs)消滅寿命の温度依存性を、産業技術総合研究所に整備されている垂直型陽電子ビームを用いて150$$^{circ}$$Cまで測定した。TMPA-TFSI液体試料表面から表面近傍とバルク中での測定を行うために、2keVと12keVのエネルギーで陽電子を入射した。融点よりも130$$^{circ}$$C高い150$$^{circ}$$Cにおいても表面の構造による違いが見られた。また、どちらの入射エネルギーでも高温ほど寿命は短くなった。同様の現象は水中においてのみ、オルトーPsと放射線分解生成物であるOHラジカルなどとの反応によって見出されていた。TMPA-TFSIにおける温度依存性においても、オルトーPsの化学反応の存在を示していると考えられた。

論文

Impedance reduction by a SiC-loaded flange and its application to the J-PARC main ring septum magnet

小林 愛音*; 外山 毅*; 中村 剛*; 菖蒲田 義博; 石井 恒次*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1031, p.166515_1 - 166515_12, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

現在、大強度陽子加速器施設(J-PARC)のメインリングでは、ビームパワーの増強が進められている。大強度ビーム実現のためには、ビームパワーを制限するビーム不安定性の低減と、その発生源であるビーム結合インピーダンスの低減が不可欠である。3次元シミュレーションコード(CST studio suite)によれば、現在のセプタム電磁石は大きなインピーダンスになる。今回、このセプタム電磁石は、より高い繰り返し回数に対応するため新型の電磁石に置き換える予定なので、これにあわせてインピーダンスの低減法を考案した。一般的に、テーパー管を使うことでインピーダンスは低減されることが知られているが、実際に設置するには空間的に非常に強い制限をうける。そこで、セプタム電磁石のフランジに銅板とSiCを取り付けることで、簡単にしかも効果的にインピーダンスを低減できる手法を考案した。これにより、新型セプタム電磁石の縦方向インピーダンスは対策をしない場合と比べて1%に減少し、ビーム安定条件が大きく改善した。この方法は、フランジに省スペースで設置できるため、本来の電磁石の発生磁場に影響を与えることなく、インピーダンスを低減できる。また、ビームパイプの形状に関係なく幅広く適応できる。

論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.16(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

Nanoscopic structure of borosilicate glass with additives for nuclear waste vitrification

元川 竜平; 金子 耕士; 大場 洋次郎; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 熊田 高之; Heller, W. T.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 578, p.121352_1 - 121352_7, 2022/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:22.84(Materials Science, Ceramics)

We investigated the nanoscopic structure of borosilicate glasses as a host for high-level radioactive liquid waste (HLLW) in the presence of the additives Na$$_{2}$$O and CaO/ZnO with and without Li$$_{2}$$O. These additives have been practically used to lower the glass melting point, suppress the macroscopic phase separation, and increase the chemical durability of glasses. Small-angle neutron scattering was used to elucidate the effect of the additives on the nanoscopic structure along with macro- and atomic-scale observations obtained using neutron imaging and X-ray diffraction, respectively. The borosilicate glass formed a microphase-separated structure of SiO$$_{2}$$- and B$$_{2}$$O$$_{3}$$-rich domains approximately 100 nm in size in the absence of Na$$_{2}$$O, even in a structure homogeneous on a millimeter scale, and the domain spacing decreased with increasing Na$$_{2}$$O content rate. The CaO/ZnO additives induced inhomogeneities, such as void structures several nanometers in size, although the inhomogeneity was suppressed by the coaddition of Li$$_{2}$$O. These results provide insights into the performance of host glasses for HLLW vitrification; incorporating HLLW into glasses is likely to cause changes in the nanoscopic structure of host glasses similar to those revealed here.

論文

J-PARC MRのFXセプタムとFXキッカーのインピーダンスの評価と対策

小林 愛音*; 外山 毅*; 中村 剛*; 菖蒲田 義博; 石井 恒次*

Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.287 - 291, 2021/10

加速器を構成する要素のビーム結合インピーダンスの影響の見積もりと対策は、それにより引き起こされるビームの集団効果を抑制し、ビーム強度を上げるために不可欠である。J-PARC main ring (MR)は現在の最高強度515kW ($$2.8 times 10^{14}$$ ppp, MR cycle 2.48 sec)から750kW ($$2.03 times 10^{14}$$ ppp, 1.3sec)、さらには1.3MW ($$3.33 times 10^{14}$$ ppp, 1.16 sec)と大強度化する計画であり、不安定性をはじめとした集団効果によるビームロスの低減は必須である。大きなインピーダンスを持つと考えられている個々の装置のうち、FXセプタムとFXキッカーをCSTシミュレーションでモデル化し、縦および横方向のインピーダンスの見積もりを行った。特に大きな値となったインピーダンスについては、それが発生するウェイク場を減衰させる方法を検討した。FXセプタムについては、SiCをウェーク場の減衰器として追加することでインピーダンス低減を目指すように設計し、かつ発生する熱等が実用的かどうか調べ、製作を行なっている。インピーダンスの実測定は夏から秋に行う予定である。ここではシミュレーション過程およびインピーダンスのビームへの影響の見積りを報告する。

論文

Study on phenanthroline carboxamide for lanthanide separation; Influence of amide substituents

Simonnet, M.; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 矢板 毅

Inorganic Chemistry, 60(17), p.13409 - 13418, 2021/09

 被引用回数:15 パーセンタイル:87.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Phenanthroline carboxamide compounds are promising for lanthanide intra-series separation. This paper presents a study on the effect of structure modification of phenanthroline carboxamides onto the extraction of the whole lanthanide series. The study consists in theoretical calculations, extraction experiments of the 14 stable lanthanides and EXAFS analyses of Nd and Dy complexes. The comparison of the tridentate monocarboxamides and the tetradentate dicarboxamides shows different trend in the series extraction, although both preferentially extract the light lanthanides. The amide substituents, although not directly coordinating the metal ions, were also found to impact the distribution ratio, most probably due to a modification in the internal polarity of the molecules. This latter effect, if extrapolated to other nitrogen-based ligands such as pyridines or triazines, can be used to further fine-tune extractants for a process improvement.

論文

Fabrication of a novel magnetic topological heterostructure and temperature evolution of its massive Dirac cone

平原 徹*; Otrokov, M. M.*; 佐々木 泰祐*; 角田 一樹*; 友弘 雄太*; 日下 翔太郎*; 奥山 裕磨*; 一ノ倉 聖*; 小林 正起*; 竹田 幸治; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.4821_1 - 4821_8, 2020/09

 被引用回数:41 パーセンタイル:93.11(Multidisciplinary Sciences)

We fabricate a novel magnetic topological heterostructure Mn$$_{4}$$Bi$$_{2}$$Te$$_{7}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ where multiple magnetic layers are inserted into the topmost quintuple layer of the original topological insulator Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$. A massive Dirac cone (DC) with a gap of 40-75 meV at 16 K is observed. By tracing the temperature evolution, this gap is shown to gradually decrease with increasing temperature and a blunt transition from a massive to a massless DC occurs around 200-250 K. Magnetic measurements show that there are two distinct Mn components in the system that corresponds to the two heterostructures; MnBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ is paramagnetic at 6 K while Mn$$_{4}$$Bi$$_{2}$$Te$$_{7}$$/Bi$$_{2}$$Te$$_{3}$$ is ferromagnetic with a negative hysteresis (critical temperature 20 K). This novel heterostructure is potentially important for future device applications.

論文

Local structure investigations of accumulated damage in irradiated MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 杉山 武晴*; 大場 洋次郎; 石川 法人; 小林 英一*; 奥平 幸司*

Journal of the American Ceramic Society, 103(8), p.4654 - 4663, 2020/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.05(Materials Science, Ceramics)

高速重イオン照射によりMgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルに形成された損傷組織をX線吸収端近傍構造解析(XANES)とX線小角散乱法(SAXS)を用いて調べた。照射量が増加するとSAXSとXANESの両方で変化が見られた。SAXSでは、照射部に直径5nmの円柱状のイオントラックが観測された。XANESの結果は、四面体位置と八面体位置の間でカチオンの無秩序化が生じていることを示すものであった。さらに、XANESスペクトルの定量的な解析により、高照射量ではカチオンが八面体位置を優先的に占有することがわかった。

論文

Temperature dependence of ortho-positronium annihilation in room temperature ionic liquids

平出 哲也; 満汐 孝治*; 小林 慶規*; 大島 永康*

Acta Physica Polonica A, 137(2), p.109 - 112, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

最近、室温イオン液体中におけるポジトロニウム(Ps)バブルは通常の分子性液体中とは非常に異なる状態であることが報告されている。これらの現象は徐々に理解されつつあり、陽イオンと負イオンによる相互作用により形成されている構造が、融点よりも高い温度でも存在していることが示されている。この構造が融点近くで起こるPsバブルの振動の原因であることがわかってきた。三重項Ps(オルトーPs)のピックオフ消滅寿命から見積もられたPsバブルの大きさの温度依存性は、高い温度でもこのイオン間の相互作用による構造が残っていることを示している。オルト-Psのピックオフ消滅寿命は室温イオン液体中に存在するナノサイズの構造の研究における重要な手法となりえる。

論文

Multi-step magnetic transitions in EuNiIn$$_4$$

池田 修悟*; 金子 耕士; 田中 佑季*; 川崎 卓郎; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 望月 健生*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 89(1), p.014707_1 - 014707_7, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.02(Physics, Multidisciplinary)

Magnetism in EuNiIn$$_4$$ has been studied by specific heat, magnetic susceptibility, magnetization, $$^{151}$$Eu M$"o$ssbauer spectroscopy, and neutron diffraction experiments. The specific heat shows two magnetic transitions at $$T_{rm N1}$$ and $$T_{rm N2}$$ at zero magnetic field. An antiferromagnetic ground state of EuNiIn$$_4$$ has a uniaxial magnetic anisotropy along the b-axis, revealed by the magnetic susceptibility and the M$"o$ssbauer spectroscopy. Single crystal neutron diffraction experiments clarify that this antiferromagnetic structure in the ground state is characterized by the commensurate propagation vector $$q$$ = (1/2, 1/2, 1/2) which reveals no distinct anomaly at $$T_{rm N2}$$. The magnetization curve along the b-axis at 2 K shows four successive magnetic field-induced transitions up to 50 kOe and, reaches 7 $${mu}_{rm B}$$/f.u. above 190 kOe, The magnetic phase diagram in EuNiIn$$_4$$ has unique characteristics with five magnetic states in low magnetic field.

論文

Development of a design support system for geological disposal of radioactive waste using a CIM concept

杉田 裕; 蔭山 武志*; 牧野 仁史; 新保 弘*; 羽根 幸司*; 小林 優一*; 藤澤 康雄*; 蒔苗 耕司*; 矢吹 信喜*

Proceedings of 17th International Conference on Computing in Civil and Building Engineering (ICCCBE 2018) (Internet), 8 Pages, 2018/06

本論文は、原子力機構が開発を進めている、地層処分場の設計を合理的に行う設計支援システム(Integrated System for Repository Engineering: iSRE)の開発状況について国際学会において発表するものである。本システム開発の基本的な考え方として、共通のデータモデルを介してプロジェクトの3次元モデル及び関連データを共有するCIM技術を利用している。本論文では、処分事業期間における設計の繰り返しに代表される工学技術についての情報管理の特徴に適合する設計支援システムとして、"iSRE"の機能の検討・設計とプロトタイプの構築、および処分事業で実際に想定される作業を模擬した試行を通じての機能確認について示した。その結果、工学技術に関する情報管理の基礎となり得ると考え検討・設計・試作したiSREのDB機能について、期待していた機能を発揮できる見通しを得るとともに、実用化に向けた課題を抽出した。

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