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論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

Optimizing TiO$$_2$$ through water-soluble Ti complexes as raw material for controlling particle size and distribution of synthesized BaTiO$$_3$$ nanocubes

中島 光一*; 廣中 航太*; 大内 一真*; 味岡 真央*; 小林 芳男*; 米田 安宏; Yin, S.*; 垣花 眞人*; 関野 徹*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32517 - 32527, 2021/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.59(Chemistry, Multidisciplinary)

水熱合成法によって合成されたBaTiO$$_3$$ナノ粒子のサイズは原料となるTiO$$_2$$ナノ結晶の粒子サイズに依存することを見出したため、TiO$$_2$$ナノ結晶の最適化を行い、これを用いてBaTiO$$_3$$ナノ結晶を合成することで粒度分布のそろった100nmサイズのナノキューブの合成に成功した。得られたBaTiO$$_3$$ナノキューブはX線回折実験によって強誘電性を示す正方晶構造であることがわかった。また、電子線トモグラフィによって3次元構造を可視化することによってクリアな粒子外形の観察にも成功した。

論文

Sm valence determination of Sm-based intermetallics using $$^{149}$$Sm M$"{o}$ssbauer and Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectroscopies

筒井 智嗣; 東中 隆二*; 中村 頼人*; 藤原 孝将*; 中村 仁*; 小林 義男*; 伊藤 孝; 依田 芳卓*; 加藤 和男*; 新田 清文*; et al.

Hyperfine Interactions, 242(1), p.32_1 - 32_10, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.42

$$^{149}$$Sm synchrotron-radiation-based M$"{o}$ssbauer spectroscopy was performed in Sm-based intermetallics having a cubic crystal structure, Sm$$_{3}Tr_{4}$$Ge$$_{13}$$, SmB$$_{6}$$, SmBe$$_{13}$$, and Sm$$Tr_{2}$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$ = transition metals). In spite of the difference of the local structure around the Sm sites, the observed M$"{o}$ssbauer spectra consist of a single line at 300 K. On the other hand, Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectra consist of two components, suggesting Sm$$^{2+}$$ and Sm$$^{3+}$$ states. Difference of the number of the spectral components between the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy is caused by the difference of the time window in the scattering process of these measurements. Correlation between the isomer shifts in the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and average Sm valence states estimated from the X-ray absorption spectroscopy exhibits a linear correlation.

論文

Hydration structures of barium ions; ${it Ab initio}$ molecular dynamics simulations using the SCAN meta-GGA density functional and EXAFS spectroscopy studies

山口 瑛子; 小林 恵太; 高橋 嘉夫*; 町田 昌彦; 奥村 雅彦

Chemical Physics Letters, 780, p.138945_1 - 138945_5, 2021/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:46.51(Chemistry, Physical)

ラジウム(Ra)はウランやトリウムの放射壊変により生成する放射性元素であり、放射性廃棄物の処理や旧ウラン鉱山周辺の環境問題の解決において重要な元素であるが、安定同位体が存在しないといった取り扱いの難しさから、水和構造などの基本的な物理化学的性質さえも不明な点が多い。本研究では、周期律表上でRaより一周期小さいがRaと同族であり、イオンの価数や大きさが類似していることから、アナログ元素としてよく用いられるバリウムに着目し、その水和構造を第一原理分子動力学法のシミュレーションにより解明した。これまで研究が行われていない大きな系について、より水の計算に適している新しい汎関数を用いて第一原理計算を行うことでより高精度のシミュレーションを行い、X線吸収微細構造法の観測も行うことでシミュレーション結果の妥当性を確かめた。

論文

Stabilization of size-controlled BaTiO$$_3$$ nanocubes via precise solvothermal crystal growth and their anomalous surface compositional reconstruction

中島 光一*; 小名木 海飛*; 小林 芳男*; 石垣 徹*; 石川 喜久*; 米田 安宏; Yin, S.*; 垣花 眞人*; 関野 徹*

ACS Omega (Internet), 6(14), p.9410 - 9425, 2021/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.28(Chemistry, Multidisciplinary)

チタン酸バリウムナノキューブを水熱合成法によって合成することに成功した。ナノキューブを走査型電子顕微鏡、パルス中性子、大型放射光を用いて詳細に調べたところ、表面に酸化チタンの再構成層が形成されていることを見出した。

論文

Local structure investigations of accumulated damage in irradiated MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 杉山 武晴*; 大場 洋次郎; 石川 法人; 小林 英一*; 奥平 幸司*

Journal of the American Ceramic Society, 103(8), p.4654 - 4663, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.37(Materials Science, Ceramics)

高速重イオン照射によりMgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルに形成された損傷組織をX線吸収端近傍構造解析(XANES)とX線小角散乱法(SAXS)を用いて調べた。照射量が増加するとSAXSとXANESの両方で変化が見られた。SAXSでは、照射部に直径5nmの円柱状のイオントラックが観測された。XANESの結果は、四面体位置と八面体位置の間でカチオンの無秩序化が生じていることを示すものであった。さらに、XANESスペクトルの定量的な解析により、高照射量ではカチオンが八面体位置を優先的に占有することがわかった。

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:46.37(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.5(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

平成28年度技術士試験「原子力・放射線部門」対策講座; 平成27年度技術士二次試験「原子力・放射線部門」; そのポイントを探る$$sim$$全体解説、必須科目及び選択科目の設問と解説

高橋 直樹; 芳中 一行; 原田 晃男; 山中 淳至; 上野 隆; 栗原 良一; 鈴木 惣十; 高松 操; 前田 茂貴; 井関 淳; et al.

日本原子力学会ホームページ(インターネット), 64 Pages, 2016/00

本資料は、平成28年度技術士試験(原子力・放射線部門)の受験を志す者への学習支援を目的とし、平成27年度技術士試験(原子力・放射線部門)の出題傾向分析や学習方法等についての全体解説、必須科目の解答と解説及び選択科目の模範解答や解答作成にあたってのポイント解説を行うものである。なお、本資料は技術士制度の普及と技術士育成を目的とした日本原子力学会から日本技術士会(原子力・放射線部会)への依頼に基づき、原子力機構所属の技術士及び社内外の各分野における専門家により作成を行ったものである。

論文

Nondestructive elemental depth-profiling analysis by muonic X-ray measurement

二宮 和彦*; 久保 謙哉*; 長友 傑*; 髭本 亘; 伊藤 孝; 河村 成肇*; Strasser, P.*; 下村 浩一郎*; 三宅 康博*; 鈴木 栄男*; et al.

Analytical Chemistry, 87(9), p.4597 - 4600, 2015/05

 被引用回数:24 パーセンタイル:67.25(Chemistry, Analytical)

Elemental analysis of materials is fundamentally important to science and technology. Many elemental analysis methods have been developed, but three-dimensional nondestructive elemental analysis of bulk materials has remained elusive. Recently, we developed a nondestructive depth-profiling elemental analysis method after a decade of research. This new method utilizes a new type of probe; a negative muon particle and high-energy muonic X-rays emitted after the muon stops in a material. We performed elemental depth profiling on an old Japanese gold coin (Tempo-Koban) using a low-momentum negative muon beam and successfully determined that the Au concentration in the coin gradually decreased with depth over a micrometer length scale.

論文

Development of $$^{99}$$Mo-$$^{rm 99m}$$Tc domestic production with high-density MoO$$_{3}$$ pellets by (n,$$gamma$$) reaction

土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; 神永 雅紀; 石原 正博; 河村 弘

Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 10 Pages, 2012/10

JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープである$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)$$^{rm 99m}$$Tcの抽出・濃縮、(3)$$^{rm 99m}$$Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、この平成23年度に得られたR&Dの成果を報告する。

論文

500-kV光陰極電子源に関する真空特性の評価

山本 将博*; 内山 隆司*; 宮島 司*; 本田 洋介*; 佐藤 康太郎*; 松葉 俊哉*; 斉藤 義男*; 小林 正則*; 栗巣 普揮*; 羽島 良一; et al.

Proceedings of 7th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (DVD-ROM), p.717 - 720, 2010/08

われわれは、高エネルギー加速器研究機構,原子力機構,広島大学,名古屋大学,山口大学の共同研究で超低エミッタンス,大電流ビームを供給できる500-kV光陰極DC電子銃を開発している。そのために、この電子銃のチャンバは極高真空に保たれる必要があるので、チタン製のチャンバと新しいセラミック材料を採用している。この真空チャンバのガス放出速度計測結果について報告する。

論文

Status of the J-PARC RFQ

長谷川 和男; 小林 鉄也; 近藤 恭弘; 森下 卓俊; 小栗 英知; 堀 洋一郎*; 久保田 親*; 松本 浩*; 内藤 富士雄*; 吉岡 正和*

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.621 - 623, 2010/05

J-PARCリニアックでは、RFQを使用してイオン源からの水素負イオンビームを50keVから3MeVへ加速し、DTLへ入射している。リニアックは2006年11月にビーム試験を開始し、2007年9月には後段の加速器である3GeVシンクロトロンにビーム供給を開始するなど、順調に推移してきた。2008年9月から物質・生命科学実験施設(MLF)へビーム供給試験を開始したところ、RFQのトリップ回数が増加し、空洞の設計電界強度の維持が困難になる問題が顕在化したため、その対応策として、真空系や診断系の増強などを行った。定期的なコンディショニングを行い、2009年6月には3GeVシンクロトロンからMLFへの20kWの共用運転、11月には120kWの共用、300kWで1時間の供給試験に成功するなど、RFQの性能は着実に回復してきた。ここでは、こうしたJ-PARC RFQの状況と改善について述べる。

論文

J-PARCにおけるRFQの現状

長谷川 和男; 森下 卓俊; 近藤 恭弘; 小栗 英知; 小林 鉄也; 内藤 富士雄*; 吉岡 正和*; 松本 浩*; 川又 弘史*; 堀 洋一郎*; et al.

Proceedings of 6th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (CD-ROM), p.693 - 695, 2010/03

J-PARCリニアックでは、RFQ(全長3.1m,4vane型,運転周波数324MHz)を使用してイオン源からの負水素イオンビームを50keVから3MeVへ加速し、DTLへ入射している。リニアックは2006年11月にビーム試験を開始し、2007年9月には後段の加速器である3GeVシンクロトロンにビーム供給を開始するなど、順調に推移してきたが、2008年秋の運転からRFQでのトリップ回数が増加し、安定性が低下する事象が発生した。これを受けて、継続したコンディショニングによる状態の回復を試みると同時に、RF制御の改善,真空ポンプ増強,イオン源運転パラメータの変更などの改善に努め、ビーム運転を継続するまでに回復した。本発表では、こうしたJ-PARC-RFQの状況と改善点について報告する。

論文

KEKにおけるERL放射光源用500kV電子銃の開発計画

山本 将博*; 本田 洋介*; 宮島 司*; 内山 隆司*; 小林 正則*; 武藤 俊哉*; 松葉 俊哉*; 坂中 章悟*; 佐藤 康太郎*; 斉藤 義男*; et al.

Proceedings of 6th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (CD-ROM), p.860 - 862, 2009/08

ERL実証機となるコンパクトERL(cERL)の建設準備がKEK東カウンターホールにて進められている。cERL早期運転実現のため、開発要素の多い電子銃部については実機開発の他、バックアップ及びR&D機として原子力機構及び高エネルギー加速器研究機構それぞれにおいて同時に開発を進めることとなった。現在原子力機構で先行して立上げが行われている1号機に対し、今後高エネルギー加速器研究機構にて立上げる2号機では、1号機との互換性を持たせつつも、(1)透過型光陰極の採用,(2)光陰極複数同時活性化及びその保存機能を持つ準備システムの開発,(3)電子銃の極高真空化のための真空系及び600kV絶縁セラミック管の開発・改良に力点を置き、現在設計を進めている。

論文

Hydrogen adsorption on single-walled carbon nanotubes studied by core-level photoelectron spectroscopy and Raman spectroscopy

登倉 明雄*; 前田 文彦*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 高木 大輔*; 本間 芳和*; 渡辺 義夫*; 小林 慶裕*

Carbon, 46(14), p.1903 - 1908, 2008/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:50.21(Chemistry, Physical)

その場放射光内殻光電子分光とラマン分光を用いて、垂直に揃ったカーボンナノチューブの原子状水素吸着が研究された。C1s内殻光電子スペクトルから単層カーボンナノチューブの炭素原子のCH結合に由来する成分を同定した。さらに、$$pi$$プラズモン励起が抑制されることも見いだした。これは水素吸着が結合を改質することを示唆している。単層カーボンナノチューブのラマンスペクトルからは、ラジカル呼吸モードの強度が水素吸着誘起結合改質によって減少することがわかった。さらに、小さな直径の単層カーボンナノチューブの方がその減少がより大きい。これらの結果から、水素吸着はsp$$^{2}$$からsp$$^{3}$$への結合改変をもたらし、また、それは単層カーボンナノチューブの直径に依存することがわかった。

報告書

地層処分技術に関する知識基盤の構築; 平成18年度報告

梅田 浩司; 大井 貴夫; 大澤 英昭; 大山 卓也; 小田 治恵; 亀井 玄人; 久慈 雅栄*; 黒澤 英樹; 小林 保之; 佐々木 康雄; et al.

JAEA-Review 2007-050, 82 Pages, 2007/12

JAEA-Review-2007-050.pdf:28.56MB

本報告書は、2006年度(平成18年度)の地層処分技術に関する各々のプロジェクトにおける研究開発の現状とトピック報告を示した年度報告書である。

報告書

医学用原子分子・原子核データに関するアンケート調査報告書,2004

古林 徹*; 原田 康雄*; 松藤 成弘*; 長谷川 智之*; 遠藤 章; 森林 健悟; 赤羽 恵一*; 上原 周三*; 今堀 良夫*; 加藤 洋*; et al.

JAEA-Review 2006-002, 101 Pages, 2006/02

JAEA-Review-2006-002.pdf:5.53MB

本報告書は、医学用の原子分子・原子核データに興味を持っている分野の専門家の方々を対象にしたアンケート調査結果を、おもに放射線に関係した物理工学の専門家の視点から分析しまとめたものである。以下の3点の重要性を確認した。(1)医学を支えている物理工学,化学薬学などの基礎データと、医学の直接的な関連データに大きく分類すると、基礎データより関連データがより重要な医学分野では、生体に関連するデータの整備を、その使い勝手の良さも含めて行う必要がある。(2)基礎データは、データの質,量,精度など、現状でも多くの医療現場の要求にほぼ十分に対応できていた。ただし、情報化社会の状況でのデータの利用ついては、医学分野に特化した特殊ファイルと、それを生体の関連データに反映させる理論や計算コード等の利用システムの整備など、総合的に体制を整備していく時期にある。(3)利用分野の発展には、基礎データの完成度を高めておくことは不可欠なことから、限りある資源や人材を効率的に活用するという現実を直視しながら、基礎データの整備拡充を、今後とも地道に計画的に継続性を持って進めていく必要がある。

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