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論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

Quasifree neutron knockout from $$^{54}$$Ca corroborates arising $$N=34$$ neutron magic number

Chen, S.*; Lee, J.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; 茶園 亮樹*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Raimondi, F.*; et al.

Physical Review Letters, 123(14), p.142501_1 - 142501_7, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

$$^{54}$$Caでは中性子魔法数34が現れると考えられているが、その直接的な実験的証拠を得るため、$$^{54}$$Caからの中性子ノックアウト反応$$^{54}$$Ca($$p,pn$$)$$^{53}$$Caによって生成される状態を理化学研究所のRI Beam Factoryによって調べた。基底状態および2.2MeVの励起状態が強く生成され、1.7MeVの励起状態の生成量は小さかった。$$^{53}$$Caの運動量分布から、基底状態および2.2MeVの励起状態は$$p$$軌道の中性子を叩き出して得られた状態であることが明らかになった。DWIA計算によって得られた分光学的因子から、$$^{54}$$Caは$$p$$軌道がほぼ完全に占有された閉殻構造を持つことが明らかになり、中性子魔法数34の出現が確実なものとなった。

論文

Development of regional downscaling capability in STEAMER ocean prediction system based on multi-nested ROMS model

上平 雄基; 川村 英之; 小林 卓也; 内山 雄介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(8), p.752 - 763, 2019/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.54(Nuclear Science & Technology)

STEAMERにROMSによるダウンスケーリングシステムを導入し、海況場及び原子力施設から放出された放射性物質の濃度分布の詳細な予報値が計算可能となるシステムを構築した。構築したシステムを用いて2016年1月寒冷期の福島県沖のサブメソスケール現象及び潮汐が流動構造、濃度分布に与える影響を評価した。その結果、解析領域での寒冷期の濃度分散、三次元的な物質混合にはサブメソスケール現象による寄与が大きいことが示唆された。潮汐は水平の混合を抑制する一方で鉛直混合を強化し、結果として潮汐非考慮では見られなかった放出口近傍沿岸に張り付いた濃度分布を形成していた。潮汐による寄与はサブメソスケール現象に比べて小さいが、濃度希釈過程に影響を及ぼすことが示唆された。

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 4; Investigation of fuel loading effects in BWR spent fuel rack

東條 匡志*; 金沢 徹*; 中島 一雄*; 岩本 達也*; 小林 謙祐*; 後藤 大輔*; 根本 義之; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 13 Pages, 2019/05

沸騰水型軽水炉の使用済燃料プールにおける、冷却水損失,冷却不全等による事故時の安全性向上を目的として、使用済み燃料ラック内における燃料配置手法の検討を3次元解析に基づいて実施した。その際、崩壊熱の正確な評価、ラック体系の熱伝達評価による燃料温度の把握、破損時の幾何形状なども考慮した臨界性等について考慮する必要がある。本研究においては、これらに関してそれぞれ3次元体系の解析コードによる評価を行い、それらの結果を総合的に検討することにより、事故進展に及ぼす燃料配置の影響について議論を行なった。またそれらの知見に基づき、安全性向上に寄与しうる燃料配置手法について考察を行なった。

報告書

モックアップ試験流下ガラス試料の放射光XAFS分析(受託研究)

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 狩野 茂; 姫野 晴行*; 小林 大志*; 中谷 三喜雄*

JAEA-Research 2018-013, 18 Pages, 2019/03

JAEA-Research-2018-013.pdf:1.98MB

模擬廃液を利用したガラス固化体モックアップ試験のうち、高レベル模擬廃液供給20バッチ分の流下ガラス試料中の元素の化学状態および局所構造を、放射光XAFS分析によって調べた。セリウム元素の分析の結果、バッチが進むにつれて、緩やかに酸化が進む傾向が確認された。マンガン, 鉄, 亜鉛については、バッチ間の違いはほとんど認められず、ガラスの骨格構造に入り込んで安定化しているものとみられた。EXAFS解析の結果では、白金族元素を除き、明らかに結晶性と思われる元素は無かった。イメージング分析の結果、ジルコニウムやモリブデンでは、目立った析出はほとんど観察されなかった。白金族元素では、筋状の析出が認められたが、いずれも小さなものであった。

論文

Fukushima $$^{137}$$Cs releases dispersion modelling over the Pacific Ocean; Comparisons of models with water, sediment and biota data

Peri$'a$$~n$ez, R.*; Bezhenar, R.*; Brovchenko, I.*; Jung, K. T.*; 上平 雄基; Kim, K. O.*; 小林 卓也; Liptak, L.*; Maderich, V.*; Min, B. I.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 198, p.50 - 63, 2019/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

北西太平洋海域における福島第一原子力発電所事故起源の$$^{137}$$Cs放出に対して、複数の海洋拡散モデルを適用し、モデル対モデル及びモデル対観測の比較を実施した。シミュレーション期間は2年間とし、施設から海洋への直接放出と大気から海洋表層への沈着過程を考慮した。海洋拡散モデルには生物モデルが導入されている。シミュレーション結果は海水中,堆積物中,海産生物中の$$^{137}$$Cs濃度で比較した。その結果、モデル対モデル及びモデル対観測の比較において、妥当な結果が得られた。

論文

西部北太平洋における福島第一原子力発電所事故によって放出された$$^{129}$$Iの沈み込み

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

JAEA-Conf 2018-002, p.103 - 106, 2019/02

福島第一原子力発電所(1F)事故起因の放射性物質の海洋中での動態解明を行うことを目的に、西部北太平洋における3地点で$$^{129}$$Iの鉛直分布を明らかにした。3地点とも1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iは混合層内に存在していた。また最も南側の観測点では水深370m-470mに1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iによる極大層が存在していた。溶存酸素濃度及び周辺海域の流速を考慮すると、この極大層は、別の海域の表層に存在していた$$^{129}$$Iが速い下降流によって、水深370m-470mに到達したと考えられる。

論文

Evaluation of photocatalytic abilities by variation of conductivity and dimethyl sulfoxide; Photocatalytically active TiO$$_{2}$$-coated wire mesh prepared via a double-layer coating method

森 勝伸*; 杉田 剛; 藤井 謙吾*; 山崎 太樹*; 井坂 茉由*; 小林 健太郎*; 岩本 伸司*; 板橋 英之*

Analytical Sciences, 34(12), p.1449 - 1453, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

二層担持法によって光触媒担持金網を作製し、導電率検出器を備えた流れ分析法(FAS-CD)を用いて水質浄化性能を評価した。FAS-CDを用いたDMSO分解試験から、光触媒は安定に金網表面に担持されていることが示され、二層担持法の有効性が確認された。

論文

Local structure study of the iron-based systems of BaFe$$_2$$As$$_2$$ and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analyses

Li, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.

Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

鉄系超伝導体のBaFe$$_2$$As$$_2$$とLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFe$$_2$$As$$_2$$の構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

論文

Vertical distribution of $$^{129}$$I released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Kuroshio and Oyashio current areas

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

Marine Chemistry, 204, p.163 - 171, 2018/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所から放出された放射性物質の深さ方向への移行を調べる事を目的に、親潮,黒潮、及びそれらの混合海域においてヨウ素129($$^{129}$$I)の鉛直分布を明らかにした。福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは親潮及び混合海域においては表層で、黒潮海域においては亜表層で観測された。親潮及び混合海域で観測された$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは福島第一原子力発電所の原子炉内のそれより高いことが明らかとなった。高い$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは、(1)事故時に放射性ヨウ素は放射性セシウムより放出されやすかった、(2)汚染地域から$$^{129}$$Iが再放出され、大気経由で沈着した、(3)放射性セシウムが除去された汚染水が観測地点に到達した可能性が示唆された。また亜表層で観測された福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは黒潮続流の蛇行によって運び込まれたと考えられる。、

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:80(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Submesoscale mixing on initial dilution of radionuclides released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

上平 雄基; 内山 雄介*; 川村 英之; 小林 卓也; 古野 朗子

Journal of Geophysical Research; Oceans (Internet), 123(4), p.2808 - 2828, 2018/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:8.53(Oceanography)

本研究では、ダウンスケーリングによる沿岸域の高解像度モデルを導入した高度な海洋拡散予測システムを用いて、福島第一原子力発電所事故に適用し、水平スケールが数キロメートルのサブメソスケールの海象に伴う$$^{137}$$Csの海洋中移行過程を解析した。その結果、事故直後に福島県沖で発達していたサブメソスケール渦に伴う鉛直循環流によって$$^{137}$$Csが中深層に活発に輸送されていた。また、これらのサブメソスケール渦はシア不安定と傾圧不安定との相乗的な効果によって強化されていた可能性がスペクトル解析から示された。

論文

Enhanced aqueous adsorption and photodecomposition of anionic organic target by amino group-modified TiO$$_{2}$$ as anionic adsorptive photocatalyst

杉田 剛; 小林 謙一*; 小林 健太郎*; 山崎 太樹*; 藤井 謙吾*; 板橋 英之*; 森 勝伸*

Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 356, p.71 - 80, 2018/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

光触媒は光照射のみで強力な酸化、還元反応を示す材料である。しかし、水中では反応目的物と触媒との接触効率が低いため、反応効率が著しく低下する。本研究では、水中でのアニオン性有機物質に対する吸着・分解反応性を向上させるため、アミノ基修飾型光触媒、及びそれを固定化した光触媒材料を調製し、その性能を評価した。その結果、光触媒を正電荷を持つアミノ基で修飾することにより、アニオン性有機物質の吸着・分解能力が向上することが明らかとなった。

論文

Evaluation of sediment and $$^{137}$$Cs redistribution in the Oginosawa River catchment near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant using integrated watershed modeling

佐久間 一幸; Malins, A.; 舟木 泰智; 操上 広志; 新里 忠史; 中西 貴宏; 森 康二*; 多田 和広*; 小林 嵩丸*; 北村 哲浩; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 182, p.44 - 51, 2018/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.75(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所の南西15kmに位置する荻ノ沢川を対象に、水循環流域シミュレーターGETFLOWSを用いて、流域内の土砂と$$^{137}$$Csの再分布を評価した。河道への$$^{137}$$Csの供給は主に河川近傍と森林のガリで発生し、河川から離れた森林域における寄与は小さいことが示唆された。森林内の表層土壌中の$$^{137}$$Csは、主に物理減衰と下方浸透、系外にわずかに流出することで減少していた。将来的に河川近傍から河川への$$^{137}$$Csの供給量が小さくなることが示唆された。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

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