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報告書

福島第一原子力発電所2号機原子炉格納容器貫通部X-6内の堆積物の分析

米山 海; 二田 郁子; 田中 康之; 小高 典康; 菊池 里玖; 坂野 琢真; 古瀬 貴広; 佐藤 宗一; 三本木 満; 田中 康介

JAEA-Technology 2025-008, 44 Pages, 2025/12

JAEA-Technology-2025-008.pdf:4.3MB

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向け、原子炉建屋格納容器内部の調査が行われている。燃料デブリの取出しや建屋解体の作業を安全に進めるためには、汚染状況を把握し、作業の計画や作業者の被ばくを管理する必要がある。本件は、2号機原子炉格納容器貫通部X-6(X-6ペネ)内の堆積物について、含まれる元素、放射性核種濃度、核種組成を把握することを目的に分析を実施した。本分析の対象試料は、スミヤろ紙に付着したX-6ペネ内部の堆積物である。堆積物に含まれる$$gamma$$核種の把握、また、元素や元素の共存の様子を把握するため、非破壊分析として$$gamma$$線スペクトル分析、蛍光X線(XRF)分析、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線(SEM-EDX)分析を実施した。さらに、堆積物に含まれる放射性核種やその組成を詳細に明らかにするために、堆積物を硝酸及びフッ化水素酸で溶解し、溶解液中の$$gamma$$核種、Sr-90及び$$alpha$$核種の放射能分析を実施した。得られた結果を、2020年にX-6ペネ内の異なる場所で採取された堆積物の分析結果と比較した。非破壊での$$gamma$$線スペクトル分析では、Co-60、Sb-125、Cs-134、Cs-137、Eu-154、Eu-155及びAm-241が検出された。XRF分析では、格納容器内の構造物由来と考えられるFeが主要な元素として検出され、そのほか燃料や燃料被覆管に由来すると考えられる微量のU及びZrが検出された。SEMEDX分析の結果では、堆積物の主要な元素としてOとFeが検出されたことに加え、Uを含む粒子が観察され、UとともにFe、Si、Cr、Ni、Zrが検出された。これらの結果は2020年採取試料と同様の傾向であった。放射能分析では、非破壊測定で検出された$$gamma$$核種(Co-60、Sb-125、Cs-134、Cs-137、Eu-154、Eu-155)に加えて、Sr-90、Pu-238、Pu-239+240、Am-241、Cm-244、U-235、U-238の定量値を得た。これらの結果をもとに、1F事故に由来する汚染の主要な$$gamma$$線放出核種であるCs-137を基準とした放射能比を算出した。さらに、U-238に対する放射能比についても算出し、ORIGENによる2号機の燃料組成の計算値と比較した。

報告書

Visual Basic for Applicationsを利用した放射性試料分析のための前処理法の自動化技術

山本 昌彦; 家老 克徳*; 小高 典康; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2019-014, 68 Pages, 2019/10

JAEA-Technology-2019-014.pdf:2.93MB

グローブボックス, 遮蔽セル内で実施している放射性試料分析の前処理法であるカラム分離操作を自動化するため、Microsoft製Excel Visual Basic for Applications(VBAマクロ)でプログラムを作成し、シリンジポンプ, 電動ビュレット, フラクションコレクター, 電動バルブを制御した。各機器に合わせてケーブルを製作し、通信設定を調整した結果、プログラム通りに操作できることがわかった。そこで、VBAマクロで各機器を逐次的に制御した自動コンディショニング装置と自動分離装置を製作した。自動コンディショニング装置では最大8本のカラムへ、硝酸の添加と静置の操作を繰り返し自動で行うことができた。また、自動分離装置では、Srを吸着・溶離可能なEichrom Technologies製Srレジンを用いて、模擬高放射性廃液中のSrを良好に分離・回収することができた。汎用ソフトであるVBAマクロを利用した本法は、作業の省力化、作業者の被ばく低減、分析の誤操作を防止することができ分析操作の自動化に有効であると共に、自動化に係るコストの大幅な削減も期待できる。

口頭

放射性物質分析・研究施設第1棟における放射性固体廃棄物の分析技術開発,2; 分析技術の開発とその適用性・成立性評価

田中 康之; 二田 郁子; 太田 祐貴; 菊池 里玖; 岩井 天画; 小高 典康; 相田 玲奈; 坂野 琢真; 古瀬 貴広; 田中 康介

no journal, , 

福島第一原子力発電所由来の放射性固体廃棄物(1F廃棄物)に対して開発した塩酸フリーで簡易・迅速な分析技術開発の状況を報告するとともに、この分析技術をコンクリート、土壌、水処理二次廃棄物等の多種多様なマトリクスの試料へ適用した際の成立性の評価結果について述べる。

口頭

Development of HCl-free and rapid analytical methods for radioactive waste from FDNPS

田中 康之; 太田 祐貴; 小高 典康; 菊池 里玖; Banjarnahor, I. M.; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 田中 康介; 渡辺 将久

no journal, , 

福島第一原子力発電所放射性廃棄物の測定対象核種の多くは、従来の放射能測定法をそのまま適用した場合、目的核種の化学分離操作や長半減期核種の測定に時間を要し、数週間の工程がかかる核種分析が発生する。このため大熊分析・研究センターでは、これら核種の分析手法の簡易化・迅速化を実施してきた。最も時間を要するSe-79、Zr-93及びMo-93等の難測定長半減期核種に対しては装置自体が高い分離性能を持ち、短時間での高感度測定が可能なICP-MS/MSでの測定と簡易な固相抽出分離を組み合わせることにより、数日程度で分析可能な新しい手法を開発した。一方、$$alpha$$核種、Sr-90及びNi-63など従来の放射線計測が有効と考えられる核種は、1つの試料から複数の核種を逐次的に分離することで化学分離操作の合理化を図った。また、開発した分析手法は分析設備への負荷を低減することを目的として塩酸を使用しない手法とした。

口頭

コリジョンリアクションセル搭載型誘導結合プラズマ質量分析装置による再処理工程試料中の$$^{129}$$I分析法の開発

三枝 祐; 小高 典康; 山本 昌彦; 堀籠 和志; 稲田 聡; 久野 剛彦

no journal, , 

長寿命放射性核種である$$^{129}$$Iは、処理処分における環境影響の把握のため、排気中及び廃液中における微量濃度測定のニーズが高い核種である。しかし、従来法である$$gamma$$線スペクトロメトリや液体シンチレーション測定法、誘導結合プラズマ質量分析法では低い測定感度や同重体干渉のため、排気中及び廃液中の微量$$^{129}$$Iの濃度測定への適用は難しい。そこで本研究では、質量分離部の前段のコリジョンリアクションセル中にガスを導入することで、測定対象イオンや同重体イオンと反応させ、化学形態を変化させることで同重体の影響を排除可能なコリジョンリアクションセル搭載型誘導結合プラズマ質量分析装置(CRC-ICP-MS)を用いた$$^{129}$$I分析法について検討した。本発表では、東海再処理施設の廃液処理施設から採取したヨウ素吸着用フィルター中の$$^{129}$$Iの測定結果について報告する。

口頭

塩酸フリーな放射性廃棄物中のPu、Am、Cmの分析法の開発

小高 典康; 田中 康之; 古瀬 貴広; 田中 康介

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故由来の放射性廃棄物に対する塩酸を用いないPu、Am、Cm核種の分析手法を開発した。

口頭

液体電極プラズマ発光分光分析法による硝酸Pu中の微量元素分析

小高 典康; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 高村 禅*

no journal, , 

液体電極プラズマ発光分光分析法(LEP-OES)を用いて、硝酸プルトニウム(Pu)中の微量元素であるK, Ca, Mg, Na, Fe, Cr, Niの定量を試みた。従来の誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)では、主要成分であるPuの発光線が目的元素の発光線に分光干渉するため、予めPuを分離・除去する必要があった。一方、LEP-OESで硝酸Puの発光スペクトルを測定した結果、Puの発光線は観測されず、K, Ca, Mg, Na, Fe, Cr, Niのみについて複数の発光線が観測された。そこで、硝酸Pu中の各元素を測定した結果、相対標準偏差は(N=5)、1.3%(Na)$$sim$$21%(Ni)であり、分離操作を行わなくてもLEP-OESでPuの分光干渉を受けずに硝酸Pu中の微量元素を定量できることが分かった。

口頭

放射性物質分析・研究施設第1棟における分析技術開発の実績と展望

古瀬 貴広; 田中 康之; 二田 郁子; 菊池 里玖; 岩井 天画; 小高 典康; 相田 玲奈; 坂野 琢真; 佐藤 宗一; 渡辺 将久; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構大熊分析・研究センター放射性物質・研究施設第1棟(第1棟)は、2024年度から福島第一原子力発電所由来放射性固体廃棄物(1F廃棄物)の本格的な分析を開始した。第1棟で分析を開始するにあたっては、1F廃棄物試料が多様かつ多量であることに加え、その性状把握に必要な測定対象核種も多いことから、長時間を要する従来の分析手法に代わる1F固体廃棄物のための新しい簡易・迅速な分析手法の開発が必要であった。また、長期に及ぶ廃炉事業を考慮し、その分析手法は設備負荷を可能な限り低減することが求められていた。本発表では、1F廃棄物を分析する際の技術的な課題に対して、これまで実施してきた分析技術開発について報告する。また、更なる分析の迅速化・合理化を目的として現在実施している技術開発についても併せて報告する。

口頭

コリジョンリアクションセル搭載型誘導結合プラズマ質量分析装置による再処理工程試料中の$$^{79}$$Se, $$^{129}$$I分析法の開発, 2

三枝 祐; 小高 典康; 山本 昌彦; 堀籠 和志; 稲田 聡; 久野 剛彦

no journal, , 

放射性固体廃棄物の処理処分における環境影響の把握のため、再処理工程試料中の$$^{129}$$Iは測定ニーズが高い核種である。本研究では、質量分離部の前段のコリジョンリアクションセル中に酸素ガスを導入することで、同重体となる$$^{129}$$Xeの影響を排除可能なコリジョンリアクションセル搭載型誘導結合プラズマ質量分析装置(CRC-ICP-MS)を用いた$$^{129}$$I分析法について検討した。本発表では、$$^{129}$$I測定時の最適ガス流量、$$^{129}$$Iの分析性能、東海再処理施設の廃液処理施設から採取したヨウ素吸着用フィルター中の$$^{129}$$Iの測定結果について報告する。

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