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Bh in the 
Cm(
Na,5
)Bh reaction and its decay properties羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.
Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08
被引用回数：7 パーセンタイル：56.59(Physics, Nuclear)The nuclide Bh was produced in the Cm(Na,5n)Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for 
and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of Bh was measured to be 
= 10.0
s. The -particle energies of Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the Cm(Na,5n)Bh reaction was determined to be 
= 57 
14 pb at 130.6 MeV.
工藤 淳也; 倉林 和啓; 柳橋 太; 佐々木 俊一; 佐藤 武彦; 藤本 郁夫; 大部 智行
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
コプロセッシング法とは、プロセス内で常にPuにUを同伴させて共回収を行うことにより核拡散抵抗性を向上させた、将来の再処理施設の抽出法である。Npはマイナーアクチノイドのひとつであり、半減期が長く、トリブチルリン酸(TBP)への抽出性を有する。Npを回収することで高放射性廃液の有害度が低減できるため、U及びPuに加えNpを共回収するフローシートの開発を実施した。本プロセス開発では、軽水炉、軽水炉-MOX及び高速炉から発生する使用済み燃料に対応するため、Pu含有率の異なる溶解液に対して、製品のPu/U比を一定で回収する、1サイクルフローシートの開発を目指している。我々は、分配サイクルを対象に、Pu含有率1%, 3%及び5%の装荷溶媒を小型の還流型遠心抽出器で試験した。試験の結果、Npの還元剤に硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)を使用することで、U, Pu及びNpの共回収を達成した。これにより、開発したU, Pu, Np共回収フローシートの技術的成立性を確認した。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D
llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数：3 パーセンタイル：70.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)
の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
and W(CO)Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.
Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03
被引用回数：36 パーセンタイル：94.54(Chemistry, Inorganic & Nuclear)周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。
Nb and 
Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet systemHuang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05
被引用回数：3 パーセンタイル：22.66(Chemistry, Analytical)ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。
Dbの合成と同じエネルギーの
Fビームを用いて短寿命のNbおよびTaを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、Db用の化学実験装置にNbとTaを導入することに成功した。
Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03
被引用回数：15 パーセンタイル：74.63(Chemistry, Analytical)金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。
Even, J.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.
Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09
被引用回数：70 パーセンタイル：83.26(Multidisciplinary Sciences)超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物
Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。
Db in the Cm(F,5)Db reaction and decay properties of Db and 
Lr羽場 宏光*; Huang, M.*; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 村上 昌史*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; et al.
Physical Review C, 89(2), p.024618_1 - 024618_11, 2014/02
被引用回数：28 パーセンタイル：83.64(Physics, Nuclear)The nuclide Db was produced in the Cm(F,5)Db reaction at beam energies of 103.1 and 97.4 MeV. Decay properties of Db were investigated with a rotating wheel apparatus for and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. Decay data for Db and its -decay daughter nuclide Lr was improved in statistical accuracy. Examples are the improved half-lives of 33.8
and 3.54
s for Db and Lr, respectively. The production cross sections for the Cm(F,5)Db reaction were determined to be 2.10.7 nb at 103.1 MeV and 0.23
nb at 97.4 MeV, whereas, those for the Cm(F,4)
Db reaction were less than 0.064 nb (at 103.1 MeV) and 0.13 nb (at 97.4 MeV). The cross sections are compared with a statistical model calculation carried out by the JAEA group.
Park, J.*; 高山 俊雄*; 浅野 雅春; 前川 康成; 工藤 一秋*; 高山 俊雄*
Polymer, 54(17), p.4570 - 4577, 2013/08
被引用回数：6 パーセンタイル：17.61(Polymer Science)芳香族ポリベンズイミダゾール(PBI)膜に匹敵する耐熱性と機械特性を示す脂環式PBI(ChPBI)への放射線グラフト重合及びその後のスルホン化処理によりグラフト型ポリベンズイミダゾール電解質膜(sPBI)を作製した。ChPBIは、
-1,4-cyclohexanedicarboxylic acidと3,3'-diaminobenzidineの縮合反応より合成した。合成したChPBIは塩化リチウム含有のジメチル酢酸溶液から製膜することで結晶性を示し、
線の照射によりグラフト重合の開始種となる長寿命ラジカルが生成することがわかった。得られた結晶性ChPBI膜を220kGy照射後スチレン/1-プロピルアルコール(50/50)中でのグラフト重合とスルホン化処理により、イオン交換容量が2.1
2.9mmol/gのsPBI膜が調製できた。sPBI膜は10
10
S/cmと従来のPBI膜よりも高いプロトン伝導度を示した。走査電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析(SEM-EDX分析)より、sPBI膜中の1
m径のグラフトドメインの形成が高イオン導電性に重要であることがわかった。このsPBI膜は、120
C熱水中で600時間後においてもプロトン伝導度の減少を起こさないことから、これまで作製したグラフト型電解質膜よりも耐熱性に優れていることを明らかにした。
SO
/HNO
mixed solutionLi, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch
del, M.; Pershina, V.*; et al.
Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03
被引用回数：14 パーセンタイル：67.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The cation-exchange behavior of 
Rf (
= 78 s) produced in the Cm(
O, 5) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M HSO/HNO mixed solutions ([H
] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities (
ads) of Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO
], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.
Sg in the Cm(
Ne,5)Sg reaction and decay properties of two isomeric states in Sg羽場 宏光*; 加治 大哉*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 笠松 良崇*; et al.
Physical Review C, 85(2), p.024611_1 - 024611_11, 2012/02
被引用回数：56 パーセンタイル：91.18(Physics, Nuclear)気体充填型反跳分離装置(GARIS)によって前段分離された超重元素を化学分析装置へ導入するという、新たな実験システムの開発を行っている。本論文では、106番元素シーボーギウム(Sg)の化学実験対象核種Sgの2つのアイソマー状態すなわちSg
及びSg
の崩壊特性について報告する。実験では、理化学研究所線型加速器RILACを用いCm(Ne,5)反応にてSgを合成し、GARISにより質量分離した後に低バックグラウンド環境下へとガスジェット搬送し、そこで崩壊並びに自発核分裂イベントを測定した。各アイソマー状態における半減期と粒子エネルギーは、Sgが
s及び
MeV, Sgが
s及び
MeVであった。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09
被引用回数：18 パーセンタイル：49.14(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、HF/HNO水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO水溶液中におけるRfの分配係数(
)はフッ化物イオン濃度([F])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の値の変化を水素イオン濃度([H])の関数として調べた。log値はlog[H]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]
と[MF]
の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZrHf
RfThの順であった。
豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Schdel, M.; et al.
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06
本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZrHf
Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl
2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。
笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.
Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10
被引用回数：17 パーセンタイル：50.44(Chemistry, Multidisciplinary)105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。
Bh and Db produced in the Cm + Na reaction森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 佐藤 望*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 市川 隆敏*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 78(6), p.064201_1 - 064201_6, 2009/06
被引用回数：30 パーセンタイル：77.70(Physics, Multidisciplinary)Cm(Na,5)反応で合成したBh及びその娘核種であるDbの崩壊特性の研究を、気体充填型反跳分離装置(GARIS)と位置感度半導体検出器(PSD)とを組合せた装置を用いて行った。既知核種であるDbとの相関を調べ、Bhの同定を十分な確度で行った。今回合成・測定を行ったBh及びDbの崩壊特性は以前(理化学研究所、2004年,2007年)に合成・測定を行った
113の崩壊特性と一致しており、これは新元素(原子番号113)とされる113の発見の成果を強く補強するものと言える。
塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦*; 笠松 良崇; 西中 一朗; 市川 進一; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; et al.
Radiochimica Acta, 97(2), p.83 - 89, 2009/02
被引用回数：22 パーセンタイル：78.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)105番元素ドブニウム(Db)及び周期表上同族の5族元素ニオブ(Nb),タンタル(Ta),擬5族のプロトアクチニウム(Pa)のフッ化水素酸水溶液中における陰イオン交換挙動を観測した。実験にはタンデム加速器施設に設置したオンライン自動迅速イオン交換分離装置を利用し、Cm+F反応で生成するDb(半減期34秒)を対象に13.9Mフッ化水素酸水溶液におけるイオン交換樹脂への分配係数を測定した。上記元素とDbの溶離挙動を比較すると、Dbの分配係数は5族元素Nb及びTaに比べて小さく、その傾向はむしろ擬5族のPaに近いという結果を得た。この結果は超アクチノイド元素であるDbのフッ化物陰イオン錯体が同族元素と異なるという興味深いものである。
石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.
Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03
被引用回数：21 パーセンタイル：54.93(Chemistry, Multidisciplinary)104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(
線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、Cm(O,5
)により合成したRf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250LのHF/0.1M HNO水溶液で溶解し、1.6mm i.d.
7.0mm又は1.0mm i.d.3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNOによってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm
のPIPS検出器でRfの線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNOにおいてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその
値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZrHfRfThとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。
solutions豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.
Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03
被引用回数：29 パーセンタイル：84.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Cm(O,5n)Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF]
が形成することを初めて明らかにした。[RfF]の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF]の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。
西中 一朗; 谷川 勝至*; 後藤 真一*; 西尾 勝久; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 工藤 久昭*
Nuclear Physics A, 805, p.434 - 436, 2008/00
アクチノイドの核分裂過程において、分裂核や分裂片の殻効果が、変形や質量分割に対してどのように影響しているのかを解明するため、
Uの10.0, 11.5, 13.0MeV陽子誘起核分裂で生成する分裂片の質量と全運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を実験的に調べた。非対称分裂モードにおける中性子数82の球形殻効果を持つ質量数132近傍の分裂片収率の励起エネルギー依存性が、中性子数86-88の変形殻効果を持つ質量数143近傍の分裂片収率の励起エネルギー依存性に比べ、大きいことがわかった。この非対称分裂モードにおける収率のエネルギー依存性は、アクチノイドの熱中性子核分裂と冷たい核分裂での観測と相反する傾向である。本実験結果とこれまでに報告された他の核分裂系での結果を比較し、非対称分裂モードにおける分裂片質量と運動エネルギー分布に対する分裂片の殻効果について議論する。
羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.
Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01
被引用回数：16 パーセンタイル：70.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZrHfRfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。
