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論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.44(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

The Air dose rate around the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant; Its spatial characteristics and temporal changes until December 2012

三上 智; 前山 健司*; 星出 好史*; 坂本 隆一*; 佐藤 昭二*; 奥田 直敏*; 佐藤 哲朗*; 武宮 博; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.250 - 259, 2015/01

 被引用回数:43 パーセンタイル:86.58(Environmental Sciences)

For comprehensive investigation of the effects of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident on the land environment, three measurement campaigns covering wide area around the Fukushima site had been conducted by the end of fiscal year of 2012. The distribution maps of air dose rate have been constructed according to the measurement results implemented at approximately 6500 locations using the maximum values for the measurement period. Spatial distributions and temporal variations of air dose rate in the area were revealed by examining the resultant distribution maps. In the lower air dose rate area, the reduction rate of the air dose rate was observed to be smaller than that in the other areas and even smaller than physical attenuation rate alone, in contrast, the reduction rate was higher in areas with higher air dose rate.No significant difference among different land uses was observed in the reduction tendency of air dose rates in flat and spatially opened locations.

論文

Spatial distributions of radionuclides deposited onto ground soil around the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant and their temporal change until December 2012

三上 智; 前山 健司*; 星出 好史*; 坂本 隆一*; 佐藤 昭二*; 奥田 直敏*; Demongeot, S.*; Gurriaran, R.*; 上蓑 義朋*; 加藤 弘亮*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.320 - 343, 2015/01

 被引用回数:70 パーセンタイル:94.06(Environmental Sciences)

Comprehensive investigations have been conducted on the land environment affected by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident. Distribution maps of Cs-134, Cs-137, and Ag-110m deposition density as of March, September, and December 2012, were constructed according to monitoring results obtained at nearly a thousand locations. Little temporal change of the deposited radionuclides was observed during the nine months from March to December 2012. Weathering effects especially horizontal mobility, during this time were not noticeable. Spatial characteristics in the ratios of Cs-134/Cs-137 and Ag-110m/Cs-137 that deposited on ground were observed by investigations in the Tohoku and Kanto areas. The elaborate deposition maps of Cs-134 and Cs-137 as of September 2012, and those as of December 2012, were constructed using the relationship between the air dose rate and the deposited activity per unit area.

論文

Mechanism of radiation-induced reactions in aqueous solution of coumarin-3-carboxylic acid; Effects of concentration, gas and additive on fluorescent product yield

山下 真一; Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 田口 光正; 室屋 裕佐*; Lin, M.*; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介

Free Radical Research, 46(7), p.861 - 871, 2012/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:44.74(Biochemistry & Molecular Biology)

クマリンの水溶性誘導体であるクマリン-3-カルボン酸(C3CA)の水溶液中における放射線誘起化学反応について電子線パルスラジオリシス、$$^{60}$$Co $${gamma}$$線照射後の最終生成物分析,決定論的モデルシミュレーションによって調べた。C3CAは水和電子だけでなくOHラジカルとも拡散律速相当の速度定数(それぞれ2.1$${times}$$10$$^{10}$$, 6.8$${times}$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)で反応することがわかった。O$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{bullet}$$に対する反応性は確認されなかった。蛍光物質7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸(7OH-C3CA)は高速液体クロマトグラフィに接続した蛍光光度計により検出した。この7OH-C3CAの生成収率は、照射条件により差はあるものの、0.025から0.18(100eV)$$^{-1}$$であった。C3CA濃度, 飽和気体, 添加剤に対する7OH-C3CA収率の変化から、C3CAによるOHラジカル捕捉から7OH-C3CAが形成されるまでには少なくとも二つの経路(過酸化後のHO$$_{2}$$ラジカル放出及び不均化反応)があることが示された。これらの経路を含む反応機構を提案し、シミュレーションを実施した。OHラジカル捕捉後の7OH-C3CAへの変換効率を4.7%とすることで測定結果をよく説明できた。

論文

Production of a fluorescence probe in ion-beam radiolysis of aqueous coumarin-3-carboxylic acid solution, 2; Effects of nuclear fragmentation and its simulation with PHITS

前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介

Radiation Physics and Chemistry, 80(12), p.1352 - 1357, 2011/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:69.09(Chemistry, Physical)

クマリン-3-カルボン酸(CCA)水溶液の放射線分解では水分解生成物であるOHラジカルによりCCAが酸化されて一定の比率で蛍光プローブになる。このことを利用し、HIMAC施設において135, 290, 400MeV/uの炭素イオンを水に照射した際のOHラジカル収率をブラッグピーク付近で測定した。ブラッグピークで停止するまでの間に入射イオンはエネルギーを失い、LETが増加するため、トラック構造が密となることを反映してOHラジカル収率が減少する一方、ブラッグピークよりさらに深い下流の領域では核破砕で生成した軽くてLETの低いHやHeなどの二次イオンの照射により、OHラジカル収率は急激に高くなることを明らかにした。核破砕を考慮して上記のようなOHラジカル収率の変化を定量的に説明するために粒子・重イオン汎用3次元モンテカルロコードPHITSを用いて粒子輸送計算を実施したところ、ブラッグピークより上流の領域では測定結果を精度よく説明できた。しかしブラッグピークより下流の領域では測定値に対して、シミュレーションに基づく推定値は15-45%過小評価となり、この差異は線量測定で用いた電離箱と試料セルとのジオメトリの違いが主因となって生じている可能性が高いことが示された。

論文

Production of a fluorescence probe in ion-beam radiolysis of aqueous coumarin-3-carboxylic acid solution, 1; Beam quality and concentration dependences

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介

Radiation Physics and Chemistry, 80(4), p.535 - 539, 2011/04

 被引用回数:27 パーセンタイル:90.93(Chemistry, Physical)

水の放射線分解で生成するOHラジカルをクマリン-3-カルボン酸(3CCA)により捕捉させると、一部が蛍光体である7OH-3CCAになる。この7OH-3CCAの放射線化学収率($$G$$値)を8種のイオンビーム照射に対して測定した。この際、3CCA濃度を0.1から26mMの間で変化させることで、捕捉反応が起こる時間スケールを5.6ナノ秒から1.5マイクロ秒の間で変化させた。報告のあるOHラジカル収率と比べたところ、時間スケールが数十ナノ秒よりも遅い場合には7OH-3CCA収率がOHラジカル収率の約(4.7$$pm$$0.6)%で一定となることがわかり、ビームの種類に依存しないことも明らかとなった。数cGyという低線量でも検出可能なことから、3CCA水溶液中で生成する蛍光体7OH-3CCAはOHラジカルの高感度なプローブとしてさまざまな放射線に対して利用できることが示された。

論文

Determination of the time-dependent OH-yield by using a fluorescent probe; Application to heavy ion irradiation

Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*

Chemical Physics Letters, 468(4-6), p.275 - 279, 2009/01

 被引用回数:34 パーセンタイル:79.02(Chemistry, Physical)

高エネルギー重粒子線による水の放射線分解で生成される$$^{bullet}$$OHをHPLC-ケイ光測定により検出した。$$^{bullet}$$OHのプローブとしてクマリン-3-カルボキシル酸(3CCA)を用いた。このCCAは$$^{bullet}$$OHとの反応の後、ケイ光物質7-hydroxy-coumarin-3-carboxylic-acid (7OH-3CCA)を生成する。7OH-CCAの検出下限は1nMよりも低いため、放射線分解収量が2$$times$$10$$^{-9}$$mol/Jという高い感度で測定できた。4.8-GeV-$$^{12}$$C$$^{6+}$$及び20-GeV-$$^{40}$$Ar$$^{18+}$$照射時の$$^{bullet}$$OH収量をnsから$$mu$$sの間で測定し、$$^{bullet}$$OH収量はそれぞれ2.8$$times$$10$$^{-7}$$から1.3$$times$$10$$^{-7}$$mol/J(LET 11eV/nmの$$^{12}$$C$$^{6+}$$)と1.5$$times$$10$$^{-7}$$から0.9$$times$$10$$^{-7}$$mol/J(LET 90eV/nmの$$^{40}$$Ar$$^{18+}$$)と推移した。これらの結果は文献値とよく一致した。

論文

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV, 2; Extension of primary yield measurements to very high LET values

山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 前山 拓哉*; 村上 健*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1224 - 1229, 2008/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:74.37(Chemistry, Physical)

重粒子線照射から100ns後の収量であるプライマリ${it g}$値をこれまで主要な生成物である水和電子,OHラジカル,過酸化水素について中性条件下で測定してきた。この際放射線医学総合研究所の重粒子線加速器HIMACからの$$^{4}$$He$$^{2+}$$, $$^{12}$$C$$^{6+}$$, $$^{20}$$Ne$$^{10+}$$, $$^{28}$$Si$$^{14+}$$, $$^{40}$$Ar$$^{18+}$$, $$^{56}$$Fe$$^{26+}$$といったビームを150-500MeV/uという高いエネルギーを用いてきたが、本研究ではよりブラッグピークに近い領域で照射を実施することにより、LET(線エネルギー付与)をおよそ700eV/nmまで増加させ、従来よりも高いLETビームを用いての測定を実施した。この際、PMMA製のエネルギー吸収材を厚さを制御しながら用いてビームエネルギーを下げたため、飛程末端の確認や、線量較正も注意深く行った。この結果広い範囲のビーム条件で測定結果が得られ、さらにこれをLET依存性だけでなく(${it Z}$$$_{eff}$$/$$beta$$)$$^{2}$$依存性としてプロットしたところLETよりも統一的に異なるイオンを用いた場合の測定結果を表すことがわかった。

口頭

ガン治療用重粒子線による水分解,1; 水分解生成物の収量測定

前山 拓哉*; 勝村 庸介; 山下 真一*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 宮崎 豊明*; 村上 健*; Baldacchino, G.*

no journal, , 

より高いLET領域におけるe-(aq)、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の収量測定を行い、イオン種によるトラック構造の違いを見ることができた。また、OH収量の時間変化の類推に3CACの系が適用できる目処がたったが、反応経路の追及や励起波長の選定及び吸収エネルギー補正など、さらに検討を進める必要がある。

口頭

GeV級重粒子線による水分解; 一次収量測定と拡散モデルシミュレーションによるトラック構造の検討

山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 前山 拓哉*; 室屋 裕佐*; 村上 健*

no journal, , 

重粒子線はほかの一般的な放射線と比べ、特異な照射効果を与える。この特異性は重粒子線が形成する飛跡(トラック)構造すなわち放射線分解生成物の分布の高密度さに起因すると説明されているがトラック構造やそのダイナミクスに対する知見は十分ではない。実用上重要な中性水溶液にガン治療で用いられているほど高エネルギーの重粒子線を照射する場合に関しては、なおさらである。そこで、これまで放射線医学総合研究所の重粒子線加速器HIMACからのガン治療用GeV級重粒子線を用い、水分解生成物の0.1$$mu$$sにおける収量(一次収量)を測定してきた。この0.1$$mu$$sという時間は局所的に生成する初期生成物の拡散がほぼ落ち着く時間あるいはトラック内反応がほぼ終了した時点と言え、一次収量はトラック構造を強く反映する。本研究はこれまでの一次収量測定結果を適切に記述するパラメータすなわちトラック構造をより適切に記述するパラメータの検討と拡散モデルシミュレーションによって従来から提案されているトラック構造モデルの有効性評価を目指した。

口頭

ケイ光プローブを用いたOH収量高感度測定,2; GeV級重粒子線照射における時間挙動の評価

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

放射線医学総合研究所HIMACでガン治療用重粒子線をCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)水溶液に照射し、ケイ光プローブ7OH-CCA生成収量からOH収量の時間挙動を評価した。イオン種を変化させ、OHの時間挙動やそこから推察されるトラック構造についても検討した。従来の吸光分析による測定と比べ、線量は二割程度で十分であり結果もよく対応していた。

口頭

Water radiolysis with relativistic heavy ions from HIMAC; Yield measurements and simulations of track reactions

山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 前山 拓哉*; 村上 健*

no journal, , 

放射線医学総合研究所のHIMACにおいてヘリウムイオンから鉄イオンまでの重粒子線(エネルギーは500MeV/uまでで、これは光速の75.8%)を用い、水の放射線分解について研究を行った。収量測定とトラック内反応を通し、重粒子線トラック構造について検討を行った。具体的にはサブマイクロ秒の時点における生成物収量を広いLETの範囲で測定したほか、ナノ秒からマイクロ秒にかけてのトラック内ダイナミクスについて検討した。さらにトラック内反応でこれらの測定結果を再現し、より微視的なスケールでの検討も行っている。

口頭

Sensitive yield measurement of OH in water radiolysis at the Bragg peak of high; Energy heavy-ions with CCA as a fluorescent probe

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*

no journal, , 

高エネルギー重粒子線を使用したがん治療は既に実用化されている。これは基礎研究や臨床研究を通し、その有効性が現象論的に確立されているためである。しかし、そのような有効性が生じる詳細なメカニズムについては依然不明な点も多く、特に生体主成分が水であることから高エネルギー重粒子線による水の放射線分解についての理解が重要と言える。水の放射線分解生成物のうち、OHラジカルが最も間接効果に寄与することが知られているため、これまで幾つかの研究でOH収量が報告されてきた。これらの報告では吸光分析が用いられており、LET増加に伴うOH収量の減少に対して十分な感度があるとは言い難い。そこで本研究ではCCA(Coumarin-3-carboxylic acid)をケイ光プローブとして用い、従来よりも高感度な収量測定を目指した。さらに、報告の少ない高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近におけるOH収量を評価した。

口頭

Using a fluorescent probe for the OH-yield determination with high-LET particles

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

ケイ光プローブである7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボキシ酸はクマリン-3-カルボキシ酸(CCA)とOHとの反応で生成する。これを重粒子線による水の放射線分解で生成するOH収量の測定に利用した。重粒子線は放射線医学総合研究所の重粒子加速器HIMACで使用し、ヘリウムから鉄までのイオンを照射した。CCAの濃度を0.1$$sim$$26mMと変化させることで4nsから1$$mu$$sの間のOH収量の時間変化を評価した。事前に$$gamma$$線を用いた測定も行い、LETは0.2$$sim$$350eV/nmと広く変化させ、トラック構造の影響などを検討した。

口頭

Water radiolysis with heavy ions of wide range of energies; Investigation of initial track structure with deterministic simulations

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高エネルギー(最大で28GeV,核子あたり500MeV/u)のヘリウムイオンから鉄イオンまでの重粒子線による水の放射線分解について、決定論的シミュレーションである拡散モデルを用い、初期のトラック構造と生成物収量との相関を検討した。この際、従来の平均的なトラック構造モデルを用いることで古典的なトラック構造の描像の妥当性についても検討した。

口頭

重粒子線による水の放射線分解; プライマリ収量から見たトラック構造

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

これまで放射線医学総合研究所(NIRS)の重粒子線がん治療装置(HIMAC)においてがん治療用GeV級重粒子線を用い、広いビーム条件で水の放射線分解における主要生成物のプライマリ収量を測定してきた。測定結果をモンテカルロ法,拡散モデルといったシミュレーションの結果と比べ、トラック構造について検討した。

口頭

治療用重粒子線による水の放射線分解; ブラッグピーク付近における$$^{.}$$OH収量

前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

Coumarin-3-carboxylic acid(CCA)は水の放射線分解で生成するOHラジカル($$^{.}$$OH)を捕捉し、その一部は数nMの高い感度で定量可能なケイ光物質となる。実際のがん治療で患部に照射されるブラッグピーク近傍をCCA水溶液に照射し、その際の$$^{.}$$OH収量評価を試みた。高エネルギー重粒子線の特にブラッグピーク付近では核破砕(フラグメンテーション)が無視できなくなる点も検討した。

口頭

Sensitive yield measurement of OH in water radiolysis at the Bragg peak of high-energy heavy-ions with CCA as a fluorescence probe

前山 拓哉*; 山下 真一*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*

no journal, , 

高エネルギーの重イオンは、$$gamma$$線やX線照射と比較して細胞への照射効果が大きいことや、酸素増感効果が小さいことからがん治療などに用いられている。細胞中の主成分である水の放射線分解によって生じるラジカル種のうち、OHラジカルは収率が高いことと反応性が高いことから最も重要と考えられている。われわれは、クマリン誘導体を蛍光プローブとしたOHラジカルの収率測定に成功した。実際のがん治療で使われているブラッグピーク近傍で生成するOHラジカル収率は、入射イオンのフラグメンテーションや生成物の拡散などの影響により、複雑な照射深度依存性を示すことがわかった。

口頭

水中における重粒子線トラック構造の拡散モデルによる検討

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Jay-Gerin, J.-P.*; Meesungnoen, J.*

no journal, , 

水は生体細胞主成分であり、その放射線との相互作用は重要と言えるものの、これまで生体に近い中性の条件下でがん治療に用いられるほど高エネルギーの重粒子線を用いた研究はほとんど報告されていない。そこで本研究ではこれまで放射線医学総合研究所のHIMACからのガン治療用GeV級重粒子線($$^{4}$$He$$^{2+}$$-$$^{56}$$Fe$$^{26+}$$, 最大エネルギー500MeV/nucleon, LET 2$$sim$$700keV/$$mu$$m)を用い、水の放射線分解主要生成物である水和電子(e$$^{-}$$$$_{aq}$$), OHラジカル($$^{.}$$OH), 過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)のプライマリ収量を測定してきた。ここでプライマリ収量とは照射後約100ns後における収量である。照射後ps程度の間にトラックが形成され、トラックの中心部に水分解ラジカルは密集して生成されるが、その後水分解ラジカルは周囲へ拡散しつつも相互に反応する。このトラック内反応と拡散がほぼ落ち着く時間が約100nsと言えるため、プライマリ収量はトラック初期構造やトラック内における水分解ラジカルのダイナミクスを強く反映する量と言える。本研究ではこのプライマリ収量の測定だけでなく、測定値を元にシミュレーションを補完的に用い、より微視的な検討も実施している。

口頭

高エネルギーイオンビームによる水の放射線分解

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高LET放射線に分類されるイオンビーム(重粒子線)は、ポピュラで低LET放射線に分類される電子線や$$gamma$$線に比べて特異な照射結果(化学収量,生物影響など)を与えることが現象論的に知られている。ここでLET(Linear Energy Transfer:線エネルギー付与)とは放射線が単位長さの飛跡あたりに落とすエネルギーと定義され、一次元的なエネルギー付与密度を表す。先行研究は低エネルギー($$<$$10MeV/u)の軽いイオン($$^{1}$$Hなど)を用いたものが大半で、なおかつ生体に近い中性条件での知見はほとんどない。そこで本研究では高エネルギー(10-500MeV/u)の重いイオン($$^{12}$$C, $$^{56}$$Feなど)を中性の水に照射した際の放射線分解について調べており、特に放射線の飛跡(トラック)構造と生成物収量(G値:放射線からのエネルギー付与100eVあたり生成または消滅する粒子数)の相関に着目し、種々の重粒子線に対し、主要生成物のプライマリ収量(100nsにおける収量)や、生物学的に重要なOHラジカルの時間挙動(ns-$$mu$$s)を測定し、重粒子線誘起化学反応の特徴について考察した。

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