Laser ablation absorption spectroscopy for remote analysis of uranium

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫

Hyperfine Interactions, 216(1-3), p.71 - 77, 2013/04

https://doi.org/10.1007/s10751-013-0845-2

高い放射能を有する次世代燃料の分析を、燃料に直接触れず、放射化学分析法も用いずに行う方法として、アブレーション共鳴吸収分析法の開発を行っている。高感度で高分解能の同位体分析を実現するためには、アブレーションプルームの膨脹ダイナミクスを詳細に知ることが重要である。ヘリウムガス800Pa中で、フルエンス0.5J/cmのYAGレーザー光を照射する場合、アブレーションから3-5秒後、表面から2.5mmの高さで観測すると、基底状態のウラン原子密度が最大になることがわかり、高感度分析のための実験条件を得ることができた。この実験条件の下で、ウラン同位体の吸収スペクトルを測定し、Uの吸収強度が、試料のウラン同位体比と良好な線形関係にあることや、同位体比(U/U)の検出下限値が0.01%程度であることを確認した。さらに同じ方法でウランガラス中のウラン元素組成の検出下限値を評価し、本分析法のアバンダンス感度を確認した。

Doppler-shifted optical absorption characterization of plume-lateral expansion in laser ablation of a cerium target

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫

Journal of Applied Physics, 112(12), p.123303_1 - 123303_10, 2012/12

https://doi.org/10.1063/1.4771879

次世代燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における分析条件の最適化を目的として、フルエンス約0.5J/cmのYAGレーザー2倍高調波で生成したセリウムプラズマ(アブレーションプルーム)の時間発展を共鳴吸収分光法により調べた。試料表面に対して水平方向のプルーム膨脹速度を、吸収スペクトルのドップラー分裂の拡がりから決定した。中性原子及び1価イオンの水平速度を、雰囲気ガス圧やレーザーフルエンス,観測時刻,観測高さなど、幾つかのパラメーターを変化させて系統的に調べた。さらに、プローブレーザーの波長を共鳴吸収周波数からわずかにデチューニングさせて測定した透過信号の時間変化プロファイルから、横方向速度の時間変化を調べた。得られた結果をドラッグモデルで解析することにより、アブレーション粒子種のガス中での減速係数や、真空中での横方向膨脹速度を評価した。得られた知見は分析条件の最適化に不可欠なだけでなく、蒸着薄膜特性に対するプルームダイナミクスの効果を理解するうえでも役立つと思われる。

カルシウムを添加したウランのレーザーブレークダウン発光分光分析; レーザー光強度依存性(受託研究)

赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2010-036, 14 Pages, 2010/10

JAEA-Research-2010-036.pdf:2.18MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における組成・不純物分析の最適化を目的として、レーザーブレークダウン発光分光法(LIBS)を酸化カルシウムを不純物として含有するウラン酸化物試料に適用し、発光スペクトルの出現特性を測定した。ブレークダウンレーザーの強度をパラメータとしたアブレーション量の評価や時間分解分光測定から、プラズマ励起温度,スペクトル幅,スペクトル強度に及ぼすレーザー強度の依存性を求めた結果、レーザー強度が5mJ未満の場合はプラズマ温度による影響が大きく、5mJ以上ではアブレーション量による影響が支配的であることを見いだした。安定した強度で十分幅の狭いスペクトルを得るためには、5mJのレーザー光強度で試料を照射すればよいことがわかった。

フェムト秒レーザーをアブレーションに用いたダブルパルスブレークダウン発光分光におけるGdプラズマの発光特性に大気プラズマが与える影響(受託研究)

丸山 庸一郎; 大場 正規; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 若井田 育夫

JAEA-Research 2010-003, 19 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-003.pdf:2.47MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における元素組成・不純物分析法の高感度化を目的として、フェムト秒レーザーをアブレーションに用いたダブルパルスブレークダウン発光分光法の基礎特性を調べ、アブレーションプラズマと大気プラズマとの空間的な位置関係に関する最適な発光条件を明らかにした。測定試料にウランを摸擬した金属Gdを用い、発光強度のアブレーションレーザー集光位置,大気プラズマの試料表面からの生成位置,大気プラズマとアブレーションプラズマの相対位置等の依存性を測定し、最適な条件を見いだした結果、従来のシングルパルスによる発光法に比べ、最大約200倍高い発光強度を得た。さらに、大気プラズマを生成する再加熱レーザーのパルスエネルギー依存性から、本法によってスペクトル幅の広がりを抑えながら高い発光強度が得られることも明らかにした。

アブレーションされたランタノイド原子の共鳴吸収分光,2; 酸化セリウムから生成されたプルームの膨脹ダイナミクス(受託研究)

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 若井田 育夫

JAEA-Research 2009-052, 30 Pages, 2010/02

JAEA-Research-2009-052.pdf:3.5MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における同位体分析条件の最適化を目的として、レーザーアブレーションにより生成したプルームの飛行特性を測定した。酸化セリウム試料をパワー密度0.1GW/cmのNd:YAGレーザーの2倍高調波(532nm)でアブレーションし、プルームのフロー速度や膨張速度を共鳴吸収分光法により調べた。鉛直速度の測定には光学的TOF法、水平速度の測定にはドップラー分裂法をそれぞれ用いた。その結果、(1)真空中の原子プルームが鉛直速度3.5km/sの単一成分から成るのに対し、イオンプルームは原子プルームより早く、4.7km/sと9.3km/sの2成分から成ることや,(2)異なる量子状態の粒子でも、これらの各成分の速度はほとんど変わらないこと,(3)水平速度は鉛直速度より約20%遅いこと,(4)希ガス中のプルームの膨張はドラッグモデルに従って減速されること,(5)同位体識別が可能な実験条件(He圧力0.6kPa,経過時間4s)では、膨脹はほぼ停止し電離度も低下すること、などがわかった。

レーザーブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定(受託研究)

赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2009-029, 49 Pages, 2009/10

JAEA-Research-2009-029.pdf:4.33MB

核燃料物質中に含まれる不純物の分析にレーザーブレークダウン発光分析法を適用するために、母材であり、複雑で密度の高い発光スペクトルを示す天然ウランのブレークダウンスペクトルを測定し、250nm750nmのスペクトルの全容を明らかにした。測定したスペクトルの中から、ブレークダウン分光分析に利用可能と考えられる代表的な単独スペクトルとして、原子スペクトル165本,一価のイオンスペクトル381本を抽出し、スペクトル強度と波長の較正を行った。さらに、これらのスペクトルの同定を行い、エネルギー準位,振動子強度,遷移確率等を明らかにし、ウランのスペクトル中に混在して現れる不純物のスペクトルを分別評価するために不可欠な基礎データとしてまとめた。

ガドリニウムに添加した銅のレーザーブレークダウン発光分光分析(受託研究)

赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 正規; 宮部 昌文; 若井田 育夫

JAEA-Research 2008-081, 16 Pages, 2008/11

JAEA-Research-2008-081.pdf:3.19MB

レーザーブレークダウン発光分光分析法を核燃料物質の不純物分析に適用するためには、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の、複雑で密度が高いスペクトルに混在する不純物のスペクトルを定量化する手法の確立が重要となる。そこで、ウランと同様にスペクトルが複雑なガドリニウム(Gd)を母材とし、これに銅(Cu)を添加した模擬試料を用いて評価手法を検討し、分析性能を評価した。レーザー光強度変動の影響は、エネルギー準位の近い母材のスペクトル強度で発光スペクトルを規格化することで抑制した。不純物スペクトルの強度は、規格化されたスペクトルを成分ごとに分解して、その和が実験結果に一致するようピークフィッティングすることにより導出した。得られたスペクトル強度比から不純物の検量線を算出するとともに、スペクトルの標準偏差から検出下限値を評価した結果、検出下限として約70ppmが得られた。さらに、異なるレーザー照射条件において、評価手法の有効性を検証した。

アブレーションされたランタノイド原子の共鳴吸収分光,1; Gdを用いた同位体識別のための最適条件の確立(受託研究)

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 若井田 育夫; 渡部 和男

JAEA-Research 2008-056, 24 Pages, 2008/06

JAEA-Research-2008-056.pdf:5.1MB

低除染TRU燃料の遠隔同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法を適用するための研究を行った。ガドリニウムを模擬試料として、さまざまなプルームの発生条件や観測条件で吸収スペクトルを測定し、吸収ピークの線幅が狭く、感度も高い条件を調べた。その結果、吸収線幅は、減圧希ガス雰囲気中で生じる低速プルーム成分を観測した場合に最も狭く、重い希ガスほど、より少ない圧力,より遅い観測時刻で狭くなることがわかった。また線幅の最小値は希ガスの種類によらず0.85GHz程度であり、室温のガドリニウム原子で計算されるドップラー幅に近いことがわかった。また、経過時間が10s程度になると、基底状態の多重項の中でも上位の準安定状態の緩和が無視できなくなることから、観測に用いる原子の準位エネルギーに応じて、雰囲気ガスの種類を選ぶべきであるとの知見が得られた。

原子ビーム状に蒸発させた放射化金属廃棄物の分留特性の数値解析

赤岡 克昭; 丸山 庸一郎

日本原子力学会和文論文誌, 4(2), p.127 - 134, 2005/06

https://doi.org/10.3327/taesj2002.4.127

動力試験炉(JPDR)の放射化金属廃棄物のうち、ASTM A302Bを母材とする圧力容器とSUS304を母材とする炉内構造物について分留特性について、ラングミュアの方程式とヘンリーの法則を組合せることにより、廃棄物の蒸発速度の数値解析を行った。その結果、いずれの場合もEu, Eu, CとNbについては、分留によってクリアランスレベル以下に減量できると計算された。また、ASTM A302Bについては、77年の冷却期間の後、 Mn, Fe, Co, NiとNiについてもクリアランスレベルを満足することがわかった。一方、SUS304の場合は、クリアランスレベルを満足させるためにはNiとNiを同位体分離を用いて除去する必要があることがわかった。

リモートモニター用高繰り返しNd:YAGレーザー共振器長制御システムの開発(共同研究)

丸山 庸一郎; 久保村 浩之*; 笠松 直史*; 松岡 伸一*; 中野 文彦*; 菅 博文*

JAERI-Tech 2004-056, 14 Pages, 2004/09

JAERI-Tech-2004-056.pdf:3.49MB

リアルタイムモニター用高平均出力波長可変固体レーザーは、単一周波数で発振する高繰り返しNd:YAGレーザー(ポンプレーザー)の第二高調波によって駆動される。ポンプレーザーは単一周波数で発振する発振器とその増幅器より構成され、光の質は発振器の特性によって決定される。発振器を外部から周波数幅の狭いシーダー光を入射させて単一周波数発振させる場合、ポンプレーザー発振器の共振周波数をシーダーの発振周波数と一致させなければならない。このためポンプレーザー発振器の共振器長を長時間一定に維持するための制御システムを試作し、その制御特性を測定した。この結果、開発した制御システムは3時間以上にわたって共振器長を一定に制御でき、共振器長が変化した場合でも1ショットで単一周波数発振にフィードバックできることを確認した。発振器光のパルス時間幅は約36ns,波長1064nmの基本波を波長532nmの光に変換して測定したポンプレーザー発振器の周波数幅は116MHzであった。また、横モードはTEM00であった。さらに、制御時の発振器のパルスエネルギーは3mJで、増幅器への入力エネルギーとしては十分高い値であった。