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論文

Validating the application of the revised ICRP's biokinetic models for organic $$^{14}$$C and organically bound tritium to members of the public

増田 毅*; 真辺 健太郎

Journal of Radiological Protection, 44(3), p.031517_1 - 031517_8, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

$$^{3}$$Hや$$^{14}$$Cを含む有機物を体内に取り込んだ場合、一定の割合で無機物に代謝されて素早く排泄される。一方、有機物のまま残留した$$^{3}$$Hや$$^{14}$$Cは無機物に比べて生物学的半減期が長く、被ばく線量への寄与が大きい。そのため、有機物の代謝割合が線量評価上重要となる。しかしながら国際放射線防護委員会(ICRP)は、動物実験又は炭素の物質収支から代謝割合を設定している。そこで、重水素や$$^{13}$$Cで標識した有機物をヒトに経口摂取させて代謝割合を測定した結果を参照して線量評価を行った。その結果、ICRPの線量係数は、$$^{3}$$H有機物については適切であったものの、$$^{14}$$C有機物については2倍程度保守的な評価であることが明らかになった。

論文

Coexistence of magnetoelectric and antiferroelectric-like orders in Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$

木村 健太*; 八木 直輝*; 長谷川 舜介*; 萩原 雅人; 三宅 厚志*; 徳永 将史*; Cao, H.*; 益田 隆嗣*; 木村 剛*

Inorganic Chemistry, 60(20), p.15078 - 15084, 2021/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.70(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

In materials showing a linear magnetoelectric (ME) effect, unconventional functionalities can be anticipated such as electric control of magnetism and nonreciprocal optical responses. Thus, the search of new linear ME materials is of interest in materials science. Here, using a recently proposed design principle of linear ME materials, which is based on the combination of local structural asymmetry and collinear antiferromagnetism, we demonstrate that an anion-deficient fluorite derivative Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ is a new linear ME material. This is evidenced by the onset of magnetic-field-induced electric polarization in its collinear antiferromagnetic phase below $$T_{rm N}$$ = 24 K. Furthermore, we also find an antiferroelectric-like phase transition at $$T_{rm S}$$ = 55 K, which is attributable to an off-center displacement of magnetic Mn$$^{2+}$$ ions. The present study shows that Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ is a rare material that exhibits both ME and antiferroelectric-like transitions. Thus, Mn$$_{3}$$Ta$$_{2}$$O$$_{8}$$ may provide an opportunity to investigate the physics associated with complicated interactions between magnetic (spin) and electric dipole degrees of freedom.

論文

Emergent spin-1 Haldane gap and ferroelectricity in a frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ ladder

上田 宏*; 小野田 繁樹*; 山口 泰弘*; 木村 剛*; 吉澤 大智*; 森岡 俊晶*; 萩原 政幸*; 萩原 雅人*; 左右田 稔*; 益田 隆嗣*; et al.

Physical Review B, 101(14), p.140408_1 - 140408_6, 2020/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.66(Materials Science, Multidisciplinary)

We report experimental and theoretical evidence that Rb$$_2$$Cu$$_2$$Mo$$_3$$O$$_{12}$$ has a nonmagnetic tetramer ground state of a two-leg ladder comprising antiferromagnetically coupled frustrated spin-$$frac{1}{2}$$ chains and exhibits a Haldane spin gap of emergent spin-1 pairs. Three spin excitations split from the spin-1 triplet by a Dzyaloshinskii-Moriya interaction are identified in inelastic neutron-scattering and electron spin resonance spectra. A tiny magnetic field generates ferroelectricity without closing the spin gap, indicating a unique class of ferroelectricity induced by a vector spin chirality order.

論文

高アルカリ性・高硝酸ナトリウム濃度条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動とそのモデル化

本田 明; 増田 薫*; 建石 剛*; 加藤 修*; 井上 博之*

材料と環境, 60(12), p.541 - 552, 2011/12

高硝酸塩濃度条件での硝酸イオンと金属との化学的相互作用を理解し、既報のモデルを改良するために、閉鎖系で、高アルカリ性かつ高硝酸ナトリウム濃度の水溶液を用いた炭素鋼の浸漬試験及び自然浸漬電位の測定試験を実施した。修正したモデルを用いて解析し、自然浸漬電位,化学種量の変化の傾向及び化学種量の値自体ともおおむね再現することができた。

論文

アルカリ性条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動のモデル化

本田 明; 増田 薫*; 今北 毅*; 加藤 修*; 西村 務*

材料と環境, 58(5), p.182 - 189, 2009/05

放射性廃棄物を地下に処分したときの炭素鋼等の廃棄物含有金属と廃棄物に含有される硝酸イオンの化学的相互作用のモデル化を、混成電位の概念に基づき行った。炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの還元反応は、硝酸イオン$$rightarrow$$亜硝酸イオン$$rightarrow$$アンモニアなる逐次反応と見なし、この反応による還元電流が、炭素鋼がマグネタイトになる酸化電流とバランスするとしてモデル化した。モデルの入力パラメータとして必要な炭素鋼表面での腐食に伴う水の還元反応速度及び硝酸イオンの還元過程の反応速度の反応速度式と速度パラメータを電気化学測定実験により決定した。またこれらのカソード反応と釣り合う炭素鋼の溶解反応(アノード反応)の速度式と速度パラメータはNO$$_{3}$$$$^{-}$$を含まない浸漬実験に基づき決定した。これらの速度式を組合せてモデル化を行った。本モデルを用いた解析により、硝酸イオン共存下における浸漬実験の結果を説明することができた。

論文

アルカリ性条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動

本田 明; 加藤 卓; 建石 剛*; 今北 毅*; 増田 薫*; 加藤 修*; 西村 務*

材料と環境, 55(10), p.458 - 465, 2006/10

放射性廃棄物を地下に処分したときの放射性物質の移行現象は、環境の酸化還元状態や配位子濃度によって影響を受ける可能性があるため、セメント環境を想定したアルカリ性条件で硝酸イオンの金属による還元挙動を検討した。その結果、亜硝酸イオン濃度1.0mol/Lの場合及び硝酸イオン濃度1.0mol/Lの場合と硝酸イオンも亜硝酸イオンも含まない場合の同一電位での電流密度を比較すると、それぞれおよそ2桁から3桁程度及び1桁から2桁程度大きいにもかかわらず、炭素鋼の腐食速度は、硝酸塩の濃度の影響は受けないかむしろ低下し、腐食反応系がアノード支配型であることがわかった。また炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの還元過程は、硝酸イオン$$rightarrow$$亜硝酸イオン$$rightarrow$$アンモニアなる逐次反応と考えられる。また、アノード支配型の腐食反応におけるカソード過程として、硝酸イオンの還元反応は、水の還元反応と競合すると考えられる。硝酸イオン濃度が高い場合(e.g. 1.0mol/L)には、硝酸イオンの共存しない場合と比較して、腐食に伴う水素発生速度が1/100から1/500と非常に小さくなった。アンモニアの生成速度は、硝酸イオン濃度が1.0E-3mol/Lから1.0mol/Lの範囲でほとんど影響はなかった。

報告書

炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷のモデル化

本田 明; 増田 薫*; 加藤 修*; 西村 務*; 建石 剛*; 今北 毅*

JNC TN8400 2005-023, 40 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-023.pdf:1.15MB

現在、再処理法としては国際的にPUREX法が主流であり、わが国においてもPUREX法が採用されている。このPUREX法によるプロセス廃液には、硝酸イオン(NO$$_{3}$$$$^{-}$$)が含まれているため、特別な処理工程を設けないかぎり放射性廃棄物の処分施設にも、NO$$_{3}$$$$^{-}$$がナトリウム塩等の易溶性の塩の形で持ち込まれる可能性がある。NO$$_{3}$$$$^{-}$$は酸化性の化学種であり、金属等の還元性の物質と反応して還元され、亜硝酸イオン(NO$$_{2}$$$$^{-}$$)やアンモニア/アンモニウムイオン(NH$$_{3}$$/NH NO$$_{4}$$$$^{+}$$)に化学形態が変化する可能性がある。TRU核種を含む廃棄物の処分の安全性を評価するためには、この硝酸塩及び硝酸塩を起源とする化学物質の処分システムに及ぼす影響について評価する必要がある。特にNH$$_{3}$$は放射性の金属元素とアンミン錯体を形成することで、当該放射性金属元素の溶解度やバリア材への収着性に影響を与える可能性があり重要である。これらの評価を行うためには、基礎情報としてNO$$_{3}$$$$^{-}$$の処分環境下における化学形態の変化を定量的に評価する必要がある。そこで、金属腐食及び微生物活動によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷の様子をモデル計算により評価した。本章では、このモデルのうち、金属腐食によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷に関する部分について示す。金属腐食によるNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学的変遷過程のモデル化に当たっては、NO$$_{3}$$$$^{-}$$の金属による還元反応による化学形態の変化について、実験的に反応機構及び反応速度を検討した。反応機構及び反応速度の検討は、ガラス密封容器(アンプル)による浸漬試験及びカソード動電位分極試験により行い、この検討結果に基づきNO$$_{3}$$$$^{-}$$の化学形態の変化をモデル化した。さらにカソード動電位分極試験、カソード定電位保持試験及び硝酸塩を含まない条件で実施したアンプル試験によりモデルパラメータを決定した。このモデル及びパラメータを用いて硝酸塩を含む水溶液を用いて実施したアンプル型浸漬試験の結果を解析し、モデル及びパラメータの妥当性を確認した。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(2)(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2004-017, 71 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-017.pdf:3.42MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関して、研究した。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(2)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2004-016, 194 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-016.pdf:12.45MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関して、研究を実施した。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2003-080, 153 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-080.pdf:2.63MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、金属と硝酸イオン共存溶液との反応に伴う硝酸イオン変遷反応速度及びガス発生速度を正確に把握するためにガラス密封容器を用いた長期反応試験を実施した。また、低酸素環境下での硝酸イオンと金属との反応速度パラメータを評価するために電気化学試験を実施した。(1) 低酸素環境下で、高アルカリ降水系模擬地下水条件下でアンプルを用いた浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼,ステンレス鋼及びジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(亜硝酸イオン,アンモニア,水素ガスなど)に関する長期反応生成量データを取得した。また、従来と同一条件下でアンプル試験を実施し、繰り返し精度はほぼ平均値$$pm$$10%にあり、信頼性の高い方法であることを確認した。(2) 溶液pH,温度及び硝酸イオン,亜硝酸イオン濃度をパラメータとした定電位保持試験を中心とした電気化学試験の実施により、硝酸イオン変遷反応への影響を評価した。さらに、JNCで開発された"NEON"のアルゴリズムに準拠したモデルに従い解析を実施し、炭素鋼表面での硝酸イオン変遷挙動解析に見通しを得た。

報告書

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2003-079, 252 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-079.pdf:11.19MB

TRU核種を含む廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との相互作用による変遷に関する研究を実施した。TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、金属と硝酸イオン共存溶液との反応に伴う硝酸イオン変遷反応速度及びガス発生速度を正確に把握するためにガラス密封容器を用いた長期反応試験を実施した。また、低酸素環境下での硝酸イオンと金属との反応速度パラメータを評価するために電気化学試験を実施した。(1) 低酸素環境下で、高アルカリ降水系模擬地下水条件下でアンプルを用いた浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼およびジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(亜硝酸イオン、アンモニア、水素ガスなど)に関する長期反応生成量データを取得した。また、従来と同一条件下でアンプル試験を実施し、繰り返し精度はほぼ平均値$$pm$$10%にあり、信頼性の高い方法であることを確認した。(2) 溶液pH、温度および硝酸イオン、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした定電位保持試験を中心とした電気化学試験の実施により、硝酸イオン変遷反応への影響を評価した。更に、JNCで開発された"NEON"のアルゴリズムに準拠したモデルに従い解析を実施し、炭素鋼表面での硝酸イオン変遷挙動解析に見通しを得た。

報告書

TRU廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関する研究(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2003-077, 156 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2003-077.pdf:3.63MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、処分場環境を想定した低酸素環境下での硝酸イオンと金属との化学的相互作用に関する研究を実施した。(1) 低酸素、高pH硝酸イオン共存溶液下で炭素鋼の電気化学試験を行い、硝酸イオンおよび亜硝酸イオン還元反応に関し、反応速度定数を取得した。(2) 低酸素、高pH地下水環境下で浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼、ジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(アンモニア、水素ガス等)に関する長期データを取得した。炭素鋼共存中における硝酸起源物質濃度の経時変化より、硝酸イオン還元反応はNO3- $$rightarrow$$ NO2- $$rightarrow$$NH3 の逐次反応の可能性が高いことを確認した。(3) 平衡計算の領域での反応モデルの適用性を探るため、汎用物質移行計算コード(PHREEQC)の硝酸還元部分とバルクでの平衡計算を切り離したモデルを検討し、実験結果との整合性を確認した。

報告書

TRU廃棄物処分環境下における硝酸塩の金属との化学的相互作用による変遷に関する研究

和田 隆太郎*; 西村 務*; 増田 薫*; 藤原 和雄*; 今北 毅*; 建石 剛*

JNC TJ8400 2003-076, 300 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2003-076.pdf:17.65MB

TRU廃棄物中には硝酸イオンが塩として含まれる廃棄体が存在する。この硝酸イオンは処分場環境で金属などの還元性物質により、亜硝酸イオンやアンモニア等に変遷し、処分場環境変化や核種移行パラメータに影響を及ぼす可能性がある。そこで、処分場環境を想定した低酸素環境下での硝酸イオンと金属との化学的相互作用に関する研究を実施した。(1) 低酸素、高pH硝酸イオン共存溶液下で炭素鋼の電気化学試験を行い、硝酸イオンおよび亜硝酸イオン還元反応に関し、反応速度定数を取得した。(2) 低酸素、高pH地下水環境下で浸漬試験を実施し、金属(炭素鋼、ステンレス鋼、ジルイカロイ)と硝酸イオンとの反応生成物(アンモニア、水素ガス等)に関する長期データを取得した。炭素鋼共存中における硝酸起源物質濃度の経時変化より、硝酸イオン還元反応はNO3- $$rightarrow$$ NO2- $$rightarrow$$NH3 の逐次反応の可能性が高いことを確認した。(3) 平衡計算の領域での反応モデルの適用性を探るため、汎用物質移行計算コード(PHREEQC)の硝酸還元部分とバルクでの平衡計算を切り離したモデルを検討し、実験結果との整合性を確認した。

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