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報告書

蓋式しゃへい容器の健全性評価

上坂 貴洋; 小澤 政千代; 松本 潤子; 遠藤 誠之; 木下 淳一; 鈴木 武; 鈴木 久雄; 森下 悟; 坂本 裕

JAEA-Technology 2012-015, 29 Pages, 2012/06

JAEA-Technology-2012-015.pdf:3.22MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所第2廃棄物処理棟の固体廃棄物処理設備・IIでは、放射線量の高い固体廃棄物の処理を行っている。固体廃棄物は圧縮減容され、封入容器に収納し、必要に応じた補充しゃへい体を選定付加したコンクリートを内巻した200Lのドラム缶若しくは1m$$^{3}$$のコンクリート製の容器(以下、しゃへい容器という。)に収納している。なお、しゃへい容器は、上部にコンクリートを注入する構造となっている。将来の埋設処分に備え、廃棄体の技術基準に適合させるための対応が可能となるよう、しゃへい容器に収納した固体廃棄物を容易に取り出せる構造とする蓋方式のしゃへい容器への変更が求められたため、蓋式しゃへい容器の変更にあたり、落下解析による蓋締めボルトの評価、しゃへい計算による評価を行い、設計・製作した試作品による落下試験を実施して、新たに使用する蓋式しゃへい容器の健全性を確認した。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,1; 総論

小川 弘道; 田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 馬場 恒孝; Li, S.*; Wang, Z.*; Li, Z.*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.332 - 335, 2003/09

原研と中国輻射防護研究院(CIRP;China Institute for Radiation Protection)との共同研究として実施したTRU核種に関する野外核種移行試験の概要とともに、本特集「TRU核種に関する野外核種移行試験」の構成と主要な成果を記述した。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,2; 通気層土壌中に埋設した人工バリア材における核種移行試験

前田 敏克; 田中 忠夫; 向井 雅之; 小川 弘道; 山口 徹治; 宗像 雅広; 松本 潤子; 香西 直文; 馬場 恒孝; Fan, Z.*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.336 - 341, 2003/09

野外の通気層土壌中に埋設したベントナイト材及びセメント材中における90Sr,237Np及び238Puの移行試験を人工降雨による湿潤条件下及び自然降雨による乾燥条件下でおこなった。いずれの試験結果も、予測される水理条件やこれまでに明らかにされている現象と定性的に一致した。さらに、ベントナイト材については室内試験結果やこれまでに提案されている核種移行メカニズム等から分布を定量的に計算した。野外試験結果と計算結果とを比較することにより、野外における核種移行挙動は室内試験を始めとする既往の知見等からほぼ評価可能であることが分かった。

論文

TRU核種に関する野外核種移行試験,3; 通気層土壌中における核種移行試験

向井 雅之; 田中 忠夫; 前田 敏克; 小川 弘道; 松本 潤子; 宗像 雅広; Zhao, Y.*; Guo, Z.*; Ni, S.*; Li, S.*

日本原子力学会和文論文誌, 2(3), p.342 - 349, 2003/09

地質媒体中における核種移行の評価は野外試験に基づくデータが十分でない点で特にTRU核種の浅地層中処分における安全評価で重要である。日本原子力研究所と中国輻射防護研究院間の共同研究として、自然条件下でSr-90,Np-237,Pu-238を用いた野外移行試験を行い、実際の通気層における核種移行データを取得した。既存の移行評価式に入力するパラメータの値を、実験室実験及び野外調査により決定した。取得した値を使用して計算した核種移行分布は野外試験の実測データとおおむね一致し、核種移行評価式の適用性が確認できた。

論文

Migration mechanisms of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am through loess media

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, Z.*; Wang, X.*; Fan, Z.*; Guo, L.*; Liu, C.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 256(2), p.205 - 211, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.72(Chemistry, Analytical)

中国山西省から採取した黄土中における$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の移行実験をカラムシステムで実施するとともに、NpとAmの黄土への吸着メカニズムを溶媒抽出法で調べた。カラムへ流入したNpのほとんどはカラム流入端に吸着し、その吸着は表面錯体形成に基づくことがわかった。また、黄土層中におけるNpの移行は分配係数モデルでおおむね評価できることを示した。一方、Amは流入液中で粒子状化学種を形成し、移行する間に黄土層によって捕獲されることがわかった。そのような粒子状Am化学種の移行は濾過理論で説明できることを示した。

論文

天然の地層の持つ放射性核種の移行抑止効果を実地下環境で確認

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; 宗像 雅広; 木村 英雄; 馬場 恒孝; 藤根 幸雄

原子力eye, 49(2), p.76 - 79, 2003/02

原研が中国輻射防護研究院との共同研究プロジェクトとして実施した、アルファ核種を用いた野外核種移行試験の概要を紹介した。中国で実施した3年間にわたる野外核種移行試験からアルファ核種などの放射性核種に対して実地下環境での移行データを取得した。その結果、天然の地層の持つ大きな移行抑止効果を世界で初めて定量的に示すことができた。また、計算結果と野外試験結果の比較によって、原研で開発した浅地中処分安全評価コードGSA-GCLの天然バリアモデルの妥当性を検証できた。

論文

Migration behavior of stable and radioactive strontium in natural aquifer

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 小川 弘道; 馬場 恒孝*; Wang, Z.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*

Proceedings of International Symposium on Radioecology and Environmental Dosimetry, p.179 - 184, 2003/00

実際の帯水層における安定同位体Sr及び放射性同位体$$^{90}$$Srの移行挙動を比較し、安定同位体を利用した野外核種移行試験の成立性について検討した。同位体移行試験は中国輻射防護研究院の野外試験場の地下30mに位置する帯水層中において実施した。安定同位体を用いる試験では検出感度の問題から高濃度領域で試験を行う必要があるが、そのような場合は放射性同位体を用いるトレーサ量領域とは生起する反応が必ずしも同一ではない可能性がある。実際に、環境中Srより高い濃度条件で実施する安定同位体Srの移行は$$^{90}$$Srの移行より大きかった。この違いは、元素濃度や共存イオン濃度等に起因し、それらを考慮した分配係数を用いることにより吸着現象を定量的に解釈できることを明らかにした。我が国では、安定同位体元素を用いた野外試験や大型カラム試験によって環境中における放射性核種の移行挙動を立証している場合があるが、これらの試験結果は核種移行の予測の信頼性を検証する手法として有効であることを支持するものである。

報告書

Adsorption mechanisms and models of $$^{85}$$Sr, $$^{237}$$Np, $$^{238}$$Pu and $$^{241}$$Am in loess media (Joint research)

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, S.*; Wang, Z.*; Wang, J.*; Guo, Z.*; Zhao, Y.*

JAERI-Research 2002-034, 20 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-034.pdf:1.1MB

$$^{85}$$Sr(II),$$^{237}$$Np(V),$$^{238}$$Pu(IV)及び $$^{241}$$Am(III)の黄土への吸着メカニズムと吸着モデルを吸着脱離実験結果に基づき検討した。$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの分配係数は$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amより2$$sim$$3桁小さい値であった。分配係数が小さな$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの黄土への吸着は、主にイオン交換によって支配されていた。一方、黄土に吸着した大部分の$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amは、鉄やマンガンの水酸化物・酸化物や腐植物質との選択的な化学結合によって支配されていた。得られた吸着脱離実験結果に基づき、黄土中における放射性核種の移行を解析する手法を確立するため、吸着の可逆性,反応速度等を考慮した吸着モデルを提案した。

論文

アルミニウムからのガス発生によるモルタル中の空隙の検討

橋爪 修司*; 松本 潤子; 馬場 恒孝

原子力バックエンド研究, 6(1), p.101 - 106, 1999/12

Alを微量に含む固体状廃棄物をモルタルに固型化する際、ガスが生じ、充てん固化体の放射性核種保持機能に影響を与える可能性があるので、Al含有固化体を試作し、固化体中の空隙率を測定した。また、モルタルの物性値やAlからのガス発生量等から固化体の空隙率を推定する手法を検討した。その結果、ばらつきはあるが、Alと炭層鋼の接触部分では接触のない部分に比べ固化体の空隙率が減少した。モルタル中のガス発生を起因とする空隙率とモルタル模擬環境中でのガス発生量に与える鉄/Al面積比の影響は一致した。モルタル中の空隙率のばらつきの原因として、モルタル中では溶液抵抗の大きくなる部分が生じ、異種金属接触の効果が小さくなりガス発生し空隙率が増加したり、腐食生成物が生じた部分で腐食反応が低下し空隙率が減少するためと推定した。さらに、空隙が形成される限界の時間と考えられるモルタルの始発時間、上昇時間、腐食度、ガス発生速度から固化体の空隙率を推定する手法を確立した。固体状廃棄物の固型化に用いると考えられるモルタル中でのAlからのガス発生を起因とする空隙率はAlが炭素鋼と接触していない場合でも1%以下と推定された。

論文

Sorption behavior of organic carbon-14 onto cementitious materials

松本 潤子; 馬場 恒孝

Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM'99)(CD-ROM), 5 Pages, 1999/00

核燃料サイクル廃棄物、研究所廃棄物及びRI廃棄物などの低レベル放射性廃棄物には$$^{14}$$Cが含まれている。$$^{14}$$Cはその量と長半減期を有することから低レベル放射性廃棄物処分の安全評価上重要な核種の1つとなつている。本報告では、モルタルに対する有機化学形$$^{14}$$Cの吸着データの取得及び吸着機構の解明のため、吸着実験を実施した。実験は15$$^{circ}$$Cでバッチ法により行い、酢酸形、アルデヒド形及びアルギニン形の3種の$$^{14}$$Cを使用した。その結果、酢酸形及びアルデヒド形$$^{14}$$Cの収着実験では、pH9~13の溶液中でモルタル表面に$$^{14}$$Cはほとんど収着しなかった。また、アルギニン形$$^{14}$$Cでは、等電点の両側で収着挙動が変化するのが確認できた。すなわち、pH12.5以上でアルギニンが陰イオンとなる領域では収着率が低く、pH12.5以下の陽イオンとなる領域では収着率が上昇した。なぜなら、モルタル表面がpHの高い溶液中で負に帯電することから、これらの結果より、有機化学形$$^{14}$$Cのモルタルに対する吸着は静電的な収着に支配されることが明らかになった。

論文

雑固体廃棄物の固型化に用いるモルタル原材料の配合

橋爪 修司; 高澤 宏充; 松本 潤子; 馬場 恒孝

原子力バックエンド研究, 5(1), p.37 - 44, 1998/08

低レベル放射性廃棄物雑固体廃棄体の浸出挙動を検討するため、雑固体廃棄体を模擬した廃棄体を調製する必要がある。このため、モルタルの流動性、圧縮強度、ブリージング率、収縮率に与えるモルタル原材料の配合の影響、及び流動性と他の特性の関係、雑固体廃棄物の固型化に適した原材料の配合について検討した。その結果、水/セメント比の増加にしたがい、流動性は良くなり、圧縮強度は低下し、ブリージング率と収縮率は増加する傾向であり、高炉セメントは普通ポルトランドセメントに比べ、水/セメント比がこれら特性に与える影響の大きいことを明らかにした。この原因を高炉セメントに含まれる微細な高炉スラグによるものと推察した。また、混和剤/セメント比の増加にしたがい流動性は良くなるが、混和剤を多く入れても効果は飽和することが明らかとなった。けい砂/セメント比については、この比の増加にしたがい収縮率が減少する傾向にあり、このことからセメントの水和反応に基づく体積減少がモルタルの収縮の主たる原因であると推定した。なお高炉セメントを使用した場合、流動性がよくブリージング水が発生すると材料分離が生じ圧縮強度の著しい低下が認められた。

論文

アルミニウムからのガス発生挙動に与える鉄との接触の影響

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

原子力バックエンド研究, 5(1), p.45 - 49, 1998/08

原子力発電所から発生する不燃の固体状の低レベル廃棄物からアルミニウムを除くよう計画されているが、実際には微量のアルミニウムが混入するであろう。著者らはすでにアルミニウムの腐食度とガス発生量に与えるpH、温度の影響が大きいことを明らかにした。また、1molのアルミニウムの溶解に対して1.5molのH$$_{2}$$ガスが発生する反応は、60$$^{circ}$$C以下で成立することを明らかにした。実際の廃棄物のドラム缶への収納を考慮すると、アルミニウムは鉄が主成分の炭素鋼と接触する。モルタル中でアルミニウムが鉄と接触すると腐食挙動に影響を与える可能性があるので、アルミニウムからガス発生挙動に与える鉄との接触の影響について検討した。その結果、モルタル模擬環境中でアルミニウムが鉄と接触すると腐食は増加するがガス発生はきわめて抑制されることが明らかとなった。この原因は、アルミニウムが腐食する際のカソード反応が鉄との接触により水素発生反応から酸素還元反応に変化したためと推定され、環境中の溶存酸素の存在が腐食及びガス発生挙動に大きく影響を与える。

論文

モルタル模擬環境中でのAlからのガス発生挙動に与える環境因子の影響

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

材料と環境, 47(10), p.638 - 644, 1998/00

原子力発電所から発生する不燃の固体状の低レベル放射性廃棄物である雑固体廃棄物は、ドラム缶内にてモルタルにより固形化される計画である。固形化後、六ヶ所低レベル放射性廃棄物埋設センターにおいて浅地中処分が実施される。雑固体廃棄物はAlのような両性金属を含む。モルタルのような高pH環境中で、Alは腐食してガス発生することが良く知られており、ガス発生は雑固体廃棄体の浸出性に影響を与える可能性が高い。Alは、雑固体廃棄物から除くよう計画されているが、実際には微量のAlが混入するであろう。したがって、Alの腐食を起因としたガス発生挙動に与える環境因子の影響を検討した。Alの腐食度とガス発生量に与えるpH、温度の影響は大きいことが明らかとなった。Alをモルタル模擬環境中に浸漬すると、主にアルミン酸カルシウム化合物が形成されるとともにH$$_{2}$$ガスが発生する。pHが12~13である20~60$$^{circ}$$Cの環境では、1molのAlの溶解に対して1.5molのH$$_{2}$$ガスが発生することが明らかとなった。

報告書

モルタル中におけるAlのガス発生挙動

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

JAERI-Review 96-013, 25 Pages, 1996/10

JAERI-Review-96-013.pdf:1.06MB

雑固体廃棄体の浸出挙動の検討の一環として、モルタル中のAlの腐食に関する既存の研究動向を調査し、今後の研究計画を立案した。文献調査の結果、pHがAlの腐食度に与える影響、腐食生成物、モルタル中でのAlの腐食度経時変化、腐食メカニズムの経時変化、腐食度に与えるNa、Ca、Clイオンの影響、鉄筋コンコリート中で犠牲陽極として使用されているAlの腐食挙動が明らかになった。今後、pHやイオン種等の環境因子がガス発生量に与える影響、そのときのガス発生量の経時変化、ガス発生量の温度依存性とそのときの経時変化、Alと炭素鋼の面積比がガス発生量に与える影響とその経時変化等について検討する予定である。

論文

A Study of specific sorption of neptunium(V) on smectite in low pH solution

香西 直文; 大貫 敏彦; 松本 潤子; 馬場 恒孝; 伊藤 禎元*

Radiochimica Acta, 75(3), p.149 - 158, 1996/00

ネプツニウムのスメクタイトへの特異吸着(1M KClでは脱離不可能な強い吸着をいう)について、pH2から5の範囲でバッチ式の吸着実験と脱離実験を組み合わせて検討した。スメクタイトに特異吸着したネプツニウムの量は、溶液のpHと交換性陽イオンのスメクタイトに対する親和性の両方に依存した。pHあるいは交換性陽イオンの親和性が低いほどネプツニウムの特異吸量は大きくなった。低pHでのネプツニウムのスメクタイトへの吸着形態は、時間とともに変化した。低pHで吸着したネプツニウムは、実験開始から1日以内ではほとんどが1M KClで脱離可能であった。時間の経過とともにKClで脱離できなくなり、5日以降ではネプツニウムの大部分がKClで脱離不可能になった。このような実験結果に基づき、ネプツニウムのスメクタイトへの特異吸着メカニズムについて検討した。

論文

Adsorption of carbon-14 on mortar

松本 潤子; 馬場 恒孝; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1029 - 1035, 1995/00

低レベル放射性廃棄物中に含有され長寿命核種の1つC-14の移行挙動を明らかにすることは、人工バリアの長期安全性を評価する上で重要である。本報では、低レベル放射性廃棄物の浅地中埋設処分時にセメント系充填材として用いられるモルタルに着目し、C-14のモルタルに対する吸着特性を調べた。無機形C-14(Na$$_{214}$$CO$$_{3}$$)は、モルタルに対して高い吸着率を示した。これは$$^{14}$$CO$$_{32-}$$がセメント成分から溶出するCa$$^{2+}$$と難溶性のCalcite(CaCO$$_{3}$$)を形成するためと考えられる。この反応はセメントの中性化と同様のメカニズムを有するため、セメントは高いpHを維持する間、反応を繰り返し、中性化後も保持するため高いバリア性能を有することがわかった。有機形C-14(CH$$_{314}$$COOH)についても同様の吸着実験を行い、これらの挙動を比較する。

論文

Leaching behavior of carbon-14 contained in portland cement

馬場 恒孝; 松本 潤子; 村岡 進

Cement Concrete Research, 22, p.381 - 386, 1992/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.1(Construction & Building Technology)

低レベル廃棄物セメント固化体中に含まれる長半減期核種の1つである$$^{14}$$Cの浸出挙動を解明するために、CO$$_{2}$$が存在しない雰囲気での20$$^{circ}$$C、64日間までの静的浸出実験(MCC-1法)を実施した。試料として、$$^{14}$$Cを2.8$$times$$10$$^{4}$$(Bq/g-固化体)で含有させた円柱状セメント固化体を用いた。実験の結果、浸出開始4日目までは固化体表層部に存在する$$^{14}$$Cが水の侵入にともない急速に水中に出、浸出液中$$^{14}$$C濃度は高くなり、その後20日まではセメントから溶出したCaとの反応で(ヤルサイトの形成)、急激に液中濃度が低下することがわかった。また、20日目以降はpHの増加とともに$$^{14}$$C濃度は徐々に増加する。これらの浸出挙動は地球化学計算コード、PHREEQEによる計算によっても説明できることがわかった。

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