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論文

A Quasiclassical trajectory calculation to compute the reaction cross section and thermal rate constant for the cesium exchange reaction $$^{133}$$CsI + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。

論文

A Quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of $$^{133}$$CsI (v = 0, j = 0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

日本エネルギー学会誌, 96(10), p.441 - 444, 2017/10

セシウム交換反応$$^{133}$$CsI (v=0, j=0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Csの反応断面積を調べるため、ab initio分子軌道法計算により作成したポテンシャルエネルギー面を用いた準古典的トラジェクトリー計算を行った。ポテンシャルエネルギー面から反応中間体Cs$$_{2}$$Iの生成に入口障壁がないこと、2つのCsI結合が等価であることが明らかになった。トラジェクトリー計算により反応断面積は衝突エネルギーの増加と共に単調増加することが分かった。CsI分子の初期内部状態がv=0, j=0の場合の反応速度定数は500-1200Kの温度範囲で3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$ molecule$$^{-1}$$s$$^{-1}$$程度と見積もられ、わずかながら負の温度依存性が見られた。

論文

Isotope-selective dissociation of diatomic molecules by terahertz optical pulses

市原 晃; 松岡 雷士*; 瀬川 悦生*; 横山 啓一

Physical Review A, 91(4), p.043404_1 - 043404_7, 2015/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:32.2(Optics)

二種類のテラヘルツ光学パルスを用いて二原子分子を気層中で同位体選択的に解離する方法を提案する。この方法ではまず、周波数櫛を形成するテラヘルツパルス列により分子の回転状態を同位体選択的に励起する。そして、回転励起した分子を別の高強度テラヘルツパルスにより解離する。提案した方法の有効性を示すため、塩化リチウム$$^{7}$$Li$$^{35}$$Clと$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clを用いて波束法による計算機シミュレーションを実施した。その結果、基底振動回転状態の$$^{7}$$Li$$^{37}$$Clの約20%を同位体選択的に解離することができた。この方法はLiCl以外の二原子分子に適用可能であり、更に、回転状態が熱分布を取る分子集団に適用可能であると期待できる。

論文

Quantum control of isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules in the thermal distribution

市原 晃; 松岡 雷士*; 黒崎 譲; 横山 啓一

Optical Review, 22(1), p.153 - 156, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.57(Optics)

気体二原子分子を光学パルスにより同位体選択的に振動回転励起させる方法を提案する。この方法では、指定した同位体分子の回転状態をテラヘルツ周波数コムにより励起させる。更に、回転励起した分子を別のパルスでP枝中の基本遷移を通して振動励起させる。提案した同位体選択的励起法の有効性を実証するため、70Kで熱平衡にあるLiCl分子集団に対してコンピューターシミュレーションを実施した。計算には量子力学の基づく緊密結合法を使用し、光学パルスと分子の相互作用はパルス電場と分子の遷移双極子モーメントの積で近似した。その結果、これら二種類のパルスを用いて$$^7$$Li$$^{35}$$Clと$$^7$$Li$$^{37}$$Clのうち$$^7$$Li$$^{37}$$Cl集団を選択的に振動励起できることを確認した。

論文

光周波数コムが拓く長寿命核分裂生成物の精密同位体分離技術;量子ウォークの数理から放射性廃棄物低減技術へ

横山 啓一; 松岡 雷士*

日本原子力学会誌, 56(8), p.525 - 528, 2014/08

長寿命核分裂生成物のセシウムの同位体分離に関する背景と理論、実現性、関西光科学研究所における研究活動内容を紹介する。

論文

Theoretical study on isotope-selective dissociation of the lithium chloride molecule using a designed terahertz-wave field

市原 晃; 松岡 雷士; 黒崎 譲; 横山 啓一

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.013093_1 - 013093_4, 2014/03

塩化リチウム(LiCl)分子の同位体選択的解離過程を、量子力学計算に基づき調べた。基底振動回転状態(v=0, J=0)にある$$^7$$Li$$^{35}$$Cl及び$$^7$$Li$$^{37}$$Clに対して、スペクトル周波数を$$^7$$Li$$^{35}$$Clの回転遷移周波数に一致させた光周波数コムを照射することにより、$$^7$$Li$$^{35}$$Clだけを選択的に高回転状態に励起できた。コム照射中の分子の振動回転状態分布は、緊密結合法により求めた。コム照射後の第2パルスによるLiClの解離過程は、波束法を用いて計算した。その際、緊密結合計算で得られた振幅を波束計算の入力として使用した。解離確率は減衰関数を用いて波束を吸収させることにより見積もった。その結果、設定した光学パルスによって$$^7$$Li$$^{35}$$Clの約60%が解離した。$$^7$$Li$$^{37}$$Clの解離確率は2%未満であった。

論文

An Analytic formula for describing the transient rotational dynamics of diatomic molecules in an optical frequency comb

市原 晃; 松岡 雷士*; 黒崎 譲; 横山 啓一

Chinese Journal of Physics, 51(6), p.1230 - 1240, 2013/12

光周波数コムによる二原子分子の回転状態遷移の確率を定式化した。分子を剛体回転子で近似し、コムのスペクトル周波数を分子の回転遷移周波数と一致させた場合の確率式を誘導した。相互作用は、コムによる電場と分子の遷移双極子モーメントの積で定義した。定式化はデルタキックトローター模型に基づく。異なる時間におけるデルタ関数の直行性を仮定し、スペクトル分解法を用いて解析式を導いた。得られた確率振幅は、第一種ベッセル関数に対応する項と、それ以外の振動関数の部分に分離できることを示した。この確率振幅から得られる遷移確率の時間依存性は、階段関数として表現される。解析式の有効性を証明するため、コム場中のCsI分子に対する回転状態の時間変化を数値計算し、解析式から見積もられる値と比較した。その結果、この解析式により数値計算結果が再現できることを確認した。

論文

Physical implementation of quantum cellular automaton in a diatomic molecule

松岡 雷士; 横山 啓一

Journal of Computational and Theoretical Nanoscience, 10(7), p.1617 - 1620, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:71(Chemistry, Multidisciplinary)

We propose an approximate physical implementation of non-coined discrete-time quantum walk (DTQW), which is a class of quantum cellular automata. We regard a molecular rotational state as a node of the quantum walk, and implement unitary operations by pure rotational transitions induced with an optical frequency comb, which is a train of phase-locked pulses of terahertz wave. The analogy between the non-coined DTQW and the molecular rotational dynamics in such an electric field is analytically shown. Numerical simulations have elucidated the relation between the number of pulses in the pulse train and the accuracy of the unitary operations in the non-coined DTQW.

論文

Spectral measurement of picosecond optical pulses by optogalvanic spectroscopy

松岡 雷士; 小川 健太*; 横山 啓一

Proceedings of 10th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim and 18th OptoElectronics and Communications Conference and Photonics in Switching 2013 (CLEO-PR & OECC/PS 2013) (USB Flash Drive), 2 Pages, 2013/06

We measured power spectrum of the picosecond pulses generated from a homemade Ti:Sapphire narrow-band laser by using optogalvanic spectroscopy of argon, which is a lower-cost method than using optical spectrum analyzers. This method can be used for the pulse whose linewidth is about 1.0-10 cm$$^{-1}$$.

論文

Theoretical study on isotope-selective excitation of diatomic molecules by a terahertz frequency comb

市原 晃; 松岡 雷士; 黒崎 譲; 横山 啓一

Proceedings of 10th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim and 18th OptoElectronics and Communications Conference and Photonics in Switching 2013 (CLEO-PR & OECC/PS 2013) (USB Flash Drive), 2 Pages, 2013/06

光周波数コムにより、塩化リチウム分子を同位体選択的に回転励起させるためのコンピュータシミュレーションを実施した。振動回転状態の時間発展は、緊密結合法を用いて計算した。コムのスペクトル周波数を$$^7$$Li$$^{35}$$Clの回転遷移周波数に一致させることにより、$$^7$$Li$$^{35}$$Clと$$^7$$Li$$^{37}$$Clに対して、$$^7$$Li$$^{35}$$Clだけを高回転状態(J$$geq$$100)に励起することができた。使用したコムでは、振動状態励起は誘起されなかった。さらに、高回転状態の$$^7$$Li$$^{35}$$Clの第二パルスによる解離過程を、波束法を用いて計算した。設定したパルスパラメータにより、振動回転状態(v=0, J=150)にある$$^7$$Li$$^{35}$$Clの約50%を解離することができた。これらの結果により、テラヘルツ領域の光学パルスを用いた二原子分子の同位体分離法の可能性を示した。

論文

Theoretical study for laser isotope separation of heavy-element molecules in a thermal distribution

松岡 雷士; 市原 晃; 橋本 雅史; 横山 啓一

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

We proposed a new laser isotope separation scheme that can be applied for the gas-phase diatomic molecules in a thermal distribution. We consider irradiating a train of terahertz-wave pulses to the molecules. The repetition period of the pulses is synchronized with the rotational period of the molecules. The pulses induce cascade rotational transitions only in the selected isotope molecules due to the difference on the rotational period among the isotopes. Because the cascade rotational transitions start from any initial rotational states, this scheme is applicable to the molecules in a thermal distribution even at high temperature. Our numerical simulation by coupled Schr$"o$dinger equations has shown that the enrichment factors get extremely higher than that of the conventional laser schemes.

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

Journal of the Korean Physical Society, 59(4), p.2897 - 2900, 2011/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.17(Physics, Multidisciplinary)

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate the centrifugal distortion of the real molecule is also discussed.

論文

Narrow-band regenerative amplifier for momentum imaging spectroscopy of molecules

松岡 雷士; 橋本 雅史; 横山 啓一

Proceedings of International Quantum Electronics Conference and the Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (IQEC/CLEO Pacific Rim 2011) (CD-ROM), p.1363 - 1364, 2011/08

We developed a Ti:Sapphire narrow-band regenerative amplifier for molecular spectroscopy. The gain bandwidth of the regenerative cavity was narrowed to $$sim$$0.7 cm$$^{-1}$$ by three birefringence filters and a plate of etalon. With 1.1-mJ pumping by the second harmonics of Nd:YLF laser, mode-locked seed pulses were amplified to $$sim$$25$$ mu$$J at 1-kHz repetition.

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

arXiv.org (Internet), 5 Pages, 2011/04

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate for the centrifugal distortion of the real molecule is also demonstrated.

論文

Vibration-selective coherent anti-Stokes Raman scattering with linearly chirped white-light pulses

笠嶋 辰也; 横山 啓一; 松岡 雷士; 横山 淳

Chemical Physics Letters, 485(1-3), p.45 - 48, 2010/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:95.97(Chemistry, Physical)

A practical extension of selective excitation using broadband laser is reported. A specific molecular vibration is excited by stimulated Raman scattering induced by a pair of linearly chirped white-light pulses (650-900 nm). The white-light pulse is generated by filamentation produced in a focused Ti:sapphire laser beam ($$sim$$30 fs, 1.8 mJ/pulse). The excited amplitude is probed by coherent anti-Stokes Raman scattering using the third pulse with a narrow bandwidth (769.9 $$pm$$ 1.5 nm). As a demonstration, the N$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ molecules are respectively excited at different time intervals of the pulse pair without changing the wavelength region of the light source.

論文

Impulsive stimulated Raman transition on the $$B$$ state of iodine molecules via repulsive states

松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

Physical Review A, 79(6), p.061404_1 - 061404_4, 2009/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.39(Optics)

Impulsive Raman transition on the $$B^3Pi$$(0$$^+_u$$) state of the iodine molecule is reported for the first time. Several ro-vibrational states in the $$B$$ state are populated with the second harmonics of a Nd:YLF laser ($$le$$250 ns, 527nm). The population alteration with $$Delta v=pm1$$ and $$pm2$$ are induced with a Ti:Sapphire laser ($$sim$$30fs, 780nm, 10$$^{12}$$-10$$^{14}$$ W/cm$$^2$$) and detected by the $$B$$-$$X$$ dispersed fluorescence spectrum. The alteration is attributed to the Raman transition on the basis of the spectral profile, the pressure dependence, and the laser power dependence. The observed Raman transition is concluded to be a continuum resonance Raman transition mediated by upper repulsive states. Competing dissociation and ionization processes are also discussed by analyzing the laser power dependence.

論文

${it Ab inito}$ study on the ground and low-lying excited states of cesium iodide (CsI)

黒崎 譲; 松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

Journal of Chemical Physics, 128(2), p.024301_1 - 024301_7, 2008/01

 被引用回数:17 パーセンタイル:39.9(Chemistry, Physical)

基底及び低励起状態のヨウ化セシウム(CsI)分子のポテンシャルエネルギー曲線(PEC)をMRSDCI法により計算した。7つの$$Lambda$$-S状態に対するPECをまず計算し、次にspin-orbit効果を考慮した13の$$Omega$$状態に対するPECを求めた。求めた$$X$$0$$^{+}$$状態PECについての分光学定数は実験と良い一致を示した。平衡核間距離付近での$$X$$0$$^{+}$$とほかの$$Omega$$状態の間の遷移双極子モーメント(TDM)を計算したところ、$$X$$0$$^{+}$$$$A$$0$$^{+}$$状態の間のTDMが最も大きく、$$X$$0$$^{+}$$$$B$$0$$^{+}$$状態の間のTDMはその次に大きいことが予測された。最後に、$$^{133}$$CsIと$$^{135}$$CsI分子の$$X$$0$$^{+}$$状態PECの振動固有状態を数値的に求め、振動レベルのずれに対する同位体効果について調べた。その結果、$$^{133}$$CsIあるいは$$^{135}$$CsIの$$v$$=136状態が隣接する状態から最もエネルギー的に離れていることがわかった。

口頭

State-selective excitation of alkali-metal atoms by the phase control in the strong laser field

横山 啓一; 杉田 明宏; 寺西 慶哲*; 板倉 隆二; 松岡 雷士; 横山 淳

no journal, , 

革新的レーザー同位体分離技術の基礎過程として重要な、広帯域レーザーパルスによる状態選択励起の研究に関する最近の成果を発表する。十分に弱いレーザー電場強度では、位相相関パルス対の位相を制御することによって、高い選択性が得られることを、セシウム原子のCs(7D-6S)遷移を使って確かめることに成功した。ただし、この実験では弱いレーザー電場強度のため励起確率を大きくすることができなかった。より大きな励起確率を得るために、強光子場での選択励起の挙動を調べる必要があり、カリウム原子のK(4P-4S)遷移を用いて実験を行った。その結果、単純な位相制御だけでは高い選択性が得られないことがわかった。理論計算との比較により、選択性の低下は励起挙動における摂動論が破綻していることが原因と示唆された。

口頭

フェムト秒レーザーによるI$$_2$$分子内部状態分布変化の研究

松岡 雷士; 横山 啓一

no journal, , 

フェムト秒レーザーによって誘起されるImpulsive Raman遷移は分子振動の制御を行ううえで有望かつ重要なプロセスである。本研究ではImpulsive Raman遷移のモデル実験系としてB stateに励起されたヨウ素分子について、まずフェムト秒レーザーによる内部状態分布変化の観測を行った。ヨウ素のB stateへの励起にはNd:YLFレーザーを使用し、B stateからX stateへの自然放出蛍光を分光することでフェムト秒レーザーによるポピュレーション分布の変化を測定した。実験の結果、Impulsive Raman遷移によってB state上で振動量子数が1もしくは2変化した準位の出現を観測することができた。また減少とラマン遷移強度の入射レーザー強度依存性から、ポピュレーション減少の要因に対する考察を行った。フェムト秒レーザーの入射ピークパワーが10TW/cm$$^2$$の前後で、ポピュレーション減少のレーザーパワー依存性に変化が生じており、この付近で減少プロセスが変化していることが明らかになった。

口頭

I$$_2$$分子B状態における共鳴誘導インパルシブラマン遷移

松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

no journal, , 

近年、波形整形フェムト秒レーザーによる分子振動の高速制御技術が注目されており、レーザー同位体分離などへの応用が期待されている。われわれは分子振動制御に有用と思われるインパルシブラマン遷移過程の制御実証に適した実験系としてI$$_2$$分子のB状態を選択し、これまでにフェムト秒レーザーによって誘起されるインパルシブラマン遷移による振動ポピュレーション分布変化の観測を行ってきた。しかしながらこれまでは実際に誘起されているインパルシブラマン遷移が共鳴か、あるいは非共鳴であるかの判断に疑問の余地があった。今回は新たにデータ解析の精度を高めたことによって、低強度領域において蛍光減少率とラマン遷移率の傾きがそれぞれレーザー強度の1乗・2乗に比例していることが明らかになった。このことから誘起されるインパルシブラマン遷移が解離準位を介した共鳴ラマン遷移であることが示された。

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