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論文

Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and $$N,N,N',N'$$-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu$$^{3+}$$, Gd$$^{3+}$$, Tb$$^{3+}$$) and An (Am$$^{3+}$$) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 $$mu$$L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am$$^{3+}$$ complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at $$sim$$1630 cm$$^{-1}$$ shifted to a lower wavenumber by $$sim$$20 cm$$^{-1}$$ upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

論文

自由界面渦による気相巻き込み現象の定量評価

鳥川 智旦*; 大平 直也*; 伊藤 大介*; 伊藤 啓*; 齊藤 泰司*; 松下 健太郎; 江連 俊樹; 田中 正暁

混相流, 36(1), p.63 - 69, 2022/03

ナトリウム冷却高速炉(SFR)において、炉容器上部プレナム内の自由界面で、自由表面渦によるカバーガス巻込みが発生し、巻き込まれたガスが炉心を通過することで炉出力の擾乱を生じる可能性がある。そのため、巻き込みガスの流量を正確に予測するための評価モデルの開発が重要となる。既往研究における単一渦のガス巻込み試験では、一般的に、ガス巻込みは上部タンクの自由表面渦によって引き起こされ、吸込み管によって下部タンクにおいてガスが液体から分離される。しかし、これらの研究では、上部タンクと下部タンクとの間の圧力差の影響に着目していない。本研究では、上下部タンク間の圧力差の影響に着目した単一渦のガス巻込み試験を行った。上部タンクと下部タンクとの圧力差は、下部タンクのガス圧力を変更して制御した。その結果、上部タンクと下部タンクの圧力差が増加するにつれ、巻込みガス流量も増加することが分かった。また、吸込み管内の旋回環状流の可視化により、巻込みガス流量が増加すると吸込み管内の圧力降下が大きくなることが分かり、旋回環状流領域における圧力降下に基づいた評価モデルによってガス巻込み流量を予測できることが示唆される。

論文

Shell structure of the neutron-rich isotopes $$^{69,71,73}$$Co

Lokotko, T.*; Leblond, S.*; Lee, J.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Poves, A.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Authelet, G.*; et al.

Physical Review C, 101(3), p.034314_1 - 034314_7, 2020/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:70.75(Physics, Nuclear)

中性子過剰核である$$^{69,71,73}$$Coに対する($$p,2p$$)ノックアウト反応が理化学研究所RIBFで測定された。$$gamma-gamma$$ coincidenceの方法で準位構造が決定され、測定された包括的断面積および排他的断面積から暫定的ではあるがスピン・パリティが決定された。殻模型計算との比較により、$$^{69,71,73}$$Coの低励起状態には球形核と変形核が共存することが示唆された。

論文

An Experimental setup for creating and imaging $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ excimer cluster tracers in superfluid helium-4 via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction

Sonnenschein, V.*; 辻 義之*; 國立 將真*; 久保 渉*; 鈴木 颯*; 富田 英生*; 鬼柳 善明*; 井口 哲夫*; 松下 琢*; 和田 信雄*; et al.

Review of Scientific Instruments, 91(3), p.033318_1 - 033318_12, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Instruments & Instrumentation)

For the purpose of future visualization of the flow field in superfluid helium-4, clusters of the triplet state excimer $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ are generated along the micro-scale recoil tracks of the neutron-absorption reaction n + $$^{3}$$He $$rightarrow$$ $$^{3}$$T + p. This reaction is induced by neutron irradiation of the $$^{3}$$He fraction contained in natural isotopic abundance liquid helium with neutron beams either from the Japan Proton Accelerator Research Complex, Materials and Life Science Experimental Facility (J-PARC)/Materials and Life Science Experimental Facility or from the Kyoto University Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science. These $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters are expected to be ideal tracers of the normal-fluid component in superfluid helium with several advantageous properties. Evidence of the excimer generation is inferred by detection of laser induced fluorescence emitted from the $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters excited by a purpose-built short pulse gain-switched titanium:sapphire (Ti:sa) laser operating at a wavelength of 905 nm. The setup and performance characteristics of the laser system including the Ti:sa and two continuous wave re-pumping lasers are described. Detection at the fluorescence wavelength of 640 nm is performed by using optical bandpass filtered photomultiplier tubes (PMT). Electrical noise in the PMT acquisition traces could successfully be suppressed by post-processing with a simple algorithm. Despite other laser-related backgrounds, the excimer was clearly identified by its fluorescence decay characteristics. Production of the excimer was found to be proportional to the neutron flux, adjusted via insertion of different collimators into the neutron beam. These observations suggest that the apparatus we constructed does function in the expected manner and, therefore, has the potential for groundbreaking turbulence research with superfluid helium.

論文

Study on evaluation method for entrained gas flow rate by free surface vortex

伊藤 啓*; 伊藤 大介*; 齊藤 泰司*; 江連 俊樹; 松下 健太郎; 田中 正暁; 今井 康友*

Proceedings of 18th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-18) (USB Flash Drive), p.6632 - 6642, 2019/08

本論文では、自由表面渦によるガス巻込み流量を評価するための力学モデルを提案する。本モデルは、ガスコアの非定常伸長に関する理論式とガスコアからの気泡離脱に係る臨界ガスコア長の実験式を含む。ガス巻込み流量は、単位時間当たりの臨界ガスコア長を超えた伸長分として、前述の2式に基づいて計算される。このモデルを単純な水試験体系に適用し、ガス巻込み流量を計算した結果、自由表面渦の強さを決定する作動流体(水)の流量がある閾値を超えると、ガス巻込み流量が急激に増加することを確認した。

論文

Generation of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clusters via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction toward visualization of full velocity field in quantum turbulence

松下 琢*; Sonnenschein, V.*; Guo, W.*; 林田 洋寿*; 廣井 孝介; 広田 克也*; 井口 哲夫*; 伊藤 大介*; 北口 雅暁*; 鬼柳 善明*; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 196(1-2), p.275 - 282, 2019/07

For flow visualization study of quantum turbulence in superfluid $$^{4}$$He, $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers are unique tracers which follow only normal-fluid component flow above 1 K. To generate detectable small $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clouds (clusters) required for full-space velocity field measurements, we have adopted a new method based on neutron absorption reaction of $$^{3}$$He impurities in $$^{4}$$He and conducted proof-of-principle experiments. Generation of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was detected by laser-induced fluorescence using photomultiplier tubes. The fluorescence was observed to increase proportionally to the neutron flux, suggesting that a sufficient amount of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers were generated by neutrons. We also estimated the number of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers possibly generated by $$gamma$$-rays and found that the relevant contribution was less than 40%. Thus, the majority of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was confirmed to be generated via n-$$^{3}$$He absorption reactions.

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:64.83(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

Shell evolution beyond $$Z$$=28 and $$N$$=50; Spectroscopy of $$^{81,82,83,84}$$Zn

Shand, C. M.*; Podoly$'a$k, Zs.*; G$'o$rska, M.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Nowacki, F.*; Otsuka, T.*; Sieja, K.*; Tostevin, J. A.*; Tsunoda, T.*; et al.

Physics Letters B, 773, p.492 - 497, 2017/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:87.56(Astronomy & Astrophysics)

Low-lying states in neutron-rich $$^{81,82.83.84}$$Zn nuclei were measured for the first time via in-beam $$gamma$$-ray spectroscopy at RIKEN. These include the 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{82}$$Zn and the 2$$_1^+$$ to 0$$_1^+$$ and 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{84}$$Zn. The reduced E($$2^+$$) energies and increased E(4$$^+$$)/E(2$$^+$$) ratios at $$N$$=52,54 compared to $$^{80}$$Zn attest that the magicity is confined just on the neutron number $$N$$=50 only. The levels observed in $$^{84}$$Zn suggest the onset of deformation towards heavier Zn isotopes. The data were compared to state-of-the-art shell model calculations.

論文

Effect of energy relaxation of H$$^{0}$$ atoms at the wall on the production profile of H$$^{-}$$ ions in large negative ion sources

高戸 直之*; 松下 大介*; 藤野 郁朗*; 畑山 明聖*; 戸張 博之; 井上 多加志

Review of Scientific Instruments, 79(2), p.02A503_1 - 02A503_4, 2008/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.61(Instruments & Instrumentation)

原子力機構の大型負イオン源「10アンペア負イオン源」内での、水素原子H$$^{0}$$生成と輸送過程を3次元モンテカルロ輸送コードで数値的に解析した。Cs添加による表面生成負イオンH$$^{-}$$生成促進があるものと仮定し、イオン源内の負イオン生成分布をも計算した。この解析では、水素原子から負イオンが表面生成する過程における水素原子のエネルギー緩和過程に注目した。解析結果は、水素原子の壁でのエネルギー緩和過程を考慮することによって、負イオン生成の空間分布は水素原子の生成分布を反映することが明らかになった。

論文

Numerical analysis of H$$^{-}$$ ion transport processes in Cs-seeded negative ion sources

松下 大介*; 高戸 直之*; 畑山 明聖*; 井上 多加志

Review of Scientific Instruments, 79(2), p.02A527_1 - 02A527_4, 2008/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.3(Instruments & Instrumentation)

表面生成H$$^{-}$$イオンの引き出し機構理解のため、その輸送過程を数値計算した。本計算では、原子力機構の10アンペア負イオン源体系において、H$$^{-}$$イオン引き出し確率を計算するために、3次元モンテカルロ輸送コードを適用した。H$$^{-}$$イオン引き出しに及ぼす(1)磁気フィルター磁場、並びに(2)中性粒子(H$$^{0}$$及びH$$_{2}$$)との衝突、の効果を系統的に調べた。その結果、低ガス圧条件下では、H$$^{-}$$イオン引き出しは磁気フィルター磁場に大きく依存することが判明した。さらに、フィルター磁場がなければ引き出されるH$$^{-}$$イオン量は10アンペア負イオン源での実験結果よりも低くなるはずとの結果が得られた。今後さらに局所電場構造他の影響を議論する。

口頭

コヒーレント軟X線スペックルで観察したPMN-28%PTリラクサー誘電体における分極ドメインの温度変化

石野 雅彦; 並河 一道; 松下 三芳*; 大和田 謙二; 清水 大輔*; 坂本 潤哉*; 水木 純一郎

no journal, , 

軟X線レーザー(波長13.9nm)を利用したX線スペックル空間相関計測により、リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-xPbTiO$$_{3}$$ (PMN-xPT)の分極ドメイン構造を空間的及び時間的に明らかにすることを目指している。立方晶-正方晶相転移前後に現れるドメイン構造の変化をナノメートルからマイクロメートルの空間スケールで捉えることを目的として、最近、室温にて光学研磨したPMN-28%PTを用いたX線スペックルパターンの温度依存性の観察を行った。試料をキュリー温度(約418K)よりも高温から冷却していくと、試料の結晶構造及び電気容量(誘電率)が変化する相転移温度近傍において、明瞭なX線スペックルパターンの変化を捉えた。X線スペックルパターンは分極ドメインの構造を反映していることから、観察結果は相転移に伴う分極ドメインの出現と温度変化に伴うドメインの形態変化を示唆している。

口頭

ガス巻込み流量に対する渦軸方向圧力勾配の影響評価

鳥川 智旦*; 大平 直也*; 伊藤 大介*; 伊藤 啓*; 齊藤 泰司*; 松下 健太郎; 江連 俊樹; 田中 正暁

no journal, , 

ナトリウム冷却高速炉の炉容器内自由液面において、渦によるガス巻込みが発生する可能性がある。ガス巻込み流量が大きいとき、ガスが炉心部に流入すると炉出力擾乱の原因となり得るため、自由界面渦によるガス巻込み流量を評価することが求められる。本研究では、既往研究で未検討であった渦軸方向の圧力勾配の影響について、上部水槽と下部水槽を吸込み管で繋いだ体系によるガス巻込み流量計測実験及び吸込み管内気液二相流の可視化観察に基づく検討を行った。圧力勾配とガス巻込み流量の関係について、渦軸方向圧力勾配がほぼ一定でガス巻込み流量のみが増加する領域と、渦軸方向圧力勾配の増加にともなってガス巻込み流量が増加する領域が存在し、前者では吸込み管内に旋回環状流が形成され、後者では気液界面の乱れにより液プラグが発生することが分かった。また、上部水槽の液位が高くなるほど、旋回環状流の気相領域が細くなり、液プラグが発生しやすくなるため、小さいガス巻込み流量で流動形態の変化が起こることが分かった。

口頭

Experimental study on gas entrainment by bathtub vortex

伊藤 啓*; 伊藤 大介*; 大平 直也*; 齊藤 泰司*; Song, K.*; 江連 俊樹; 松下 健太郎; 田中 正暁

no journal, , 

ナトリウム冷却高速炉の安定した運転を達成するために、バスタブ渦によるガス巻込み流量の評価が必要となる。本研究では、単一渦によるガス巻込み実験を、自由液面高さ、体系下流側の圧力および吸い込み管の直径を変えて実施し、ガス巻込み流量を評価した。その結果、ガス巻込み流量は体系下流側の圧力が減少するにつれて増加することが明らかとなった。実験結果に基づき、吸い込み管内の環状二相流をモデル化し、下流側の圧力の影響によるガス巻込み流量の新しい評価モデルについて提案する。

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