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報告書

JPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

青野 竜士; 水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2020-006, 70 Pages, 2020/08

JAEA-Data-Code-2020-006.pdf:2.59MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

照射後試験施設から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-012, 70 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-012.pdf:3.86MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物(研究施設等廃棄物)は、将来的に浅地中埋設処分される計画であり、埋設処分の開始までに、廃棄体の放射能濃度評価方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、ホットラボにおいて発生し研究所内で保管されていた放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成29年度から30年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

照射後試験施設から発生した廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2019-015, 52 Pages, 2019/11

JAEA-Technology-2019-015.pdf:2.46MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中に埋設処分する予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。原子力科学研究所バックエンド技術部では、照射後試験施設であるホットラボから発生した廃棄物をモデルに、放射性核種(H-3, C-14, Cl-36, Co-60, Ni-63, Sr-90, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, I-129, Cs-137, Eu-152, Eu-154, U-233+234, U-238, Pu-238, Pu-239+240, Pu-241, Am-241, Am-243, Cm-244)を対象とした放射化学分析に基づく放射能濃度評価方法の検討を行った。検討の結果、Sr-90, I-129, Eu-154, U-233+234, Pu-238, Pu-239+240, Am-241, Cm-244に対してスケーリングファクタ法が適用できる見込みが得られ、H-3, C-14, Cl-36, Ni-63, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, Eu-152, U-238, Pu-241及びAm-243に対して平均放射能濃度法が適用できる見込みが得られた。また、Ni-63, Tc-99, Eu-152及びU-238は追加データが得られれば、スケーリングファクタ法が適用できる可能性がある。

報告書

JRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

原賀 智子; 下村 祐介; 水飼 秋菜; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-004, 48 Pages, 2019/10

JAEA-Data-Code-2019-004.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から29年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:25.16(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:42.96(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.

no journal, , 

表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV$$sim$$7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に$$^{257}$$Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$ = 102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; 牧井 宏之; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える元素は、一度の実験操作に原子1個ないし数個しか利用できないため、従来法による第一イオン化エネルギー(IE)測定は非常に難しい。本研究グループでは、高温の金属表面で起きる表面電離過程に着目し、イオン化効率の第一イオン化エネルギー(IE)依存性を利用することで、102番元素ノーベリウムのIEを初めて実験的に決定した。得られた実験値は、アクチノイド元素の系統性から類推される値と、よく一致した。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ into toluene with Aliquat336 as model experiments for seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 金谷 佑亮; 大江 一弘*; 佐藤 大輔*; 後藤 尚哉*; 津藤 翔平*; 小森 有希子*; 村上 昌史*; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成の解明を目標に、軽同族元素であるモリブデン(Mo)ならびにタングステン(W)の硫酸-Aliquat336系における溶媒抽出挙動を調べた。理化学研究所において、$$^{93m}$$Mo (半減期T$$_{1/2}$$=6.85h)と$$^{181}$$W (T$$_{1/2}$$=121.8d)を生成し、これらを放射性トレーサーとして用いてバッチ抽出実験を行った。分配比${it D}$の硫酸濃度依存性を調べた結果、Mo, Wともに0.10Mから3.0Mの硫酸濃度範囲で${it D}$値が緩やかに減少していき、3.0M以上で急激に増加した。このことから、Mo, Wは3.0M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$以下でプロトン付加し、3.0M以上で陰イオン硫酸錯体を形成していると推測される。更に${it D}$値のAliquat336濃度依存性について調べた結果、約3.0M以下では[HMO$$_{4}$$]$$^{-}$$ (M=Mo, W)として、約5.0M以上では[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$として抽出されることが示唆された。

口頭

ドブニウム(Db)フッ化物錯体の同定に向けたHF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNb, Taの陰イオン交換実験

豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 村上 昌史*; 佐藤 大輔*; 本山 李沙*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

本研究の目的は、Dbフッ化物錯体を同定することである。今回、Nbのオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体への形成反応に着目し、Dbに対する同様の反応を検証するためのモデル実験として、1.0-24M HF/2.0M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNbとTaの陰イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器と理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて生成した$$^{95g}$$Nbと$$^{179}$$Taをイオン交換法により無担体トレーサーとして調製し、バッチ法により陰イオン交換実験を行った。その結果、調べたHF濃度範囲において、Nbの分配係数($${it K}$$$$_{d}$$値)は3M HFまでほぼ一定で、6M以上で急激な増加を示した。一方、Taの$${it K}$$$$_{d}$$値はHF濃度の増加に対して単調減少を示した。Nbは6M以上のHFでオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体を形成し、Taはフッ化物錯体として存在していると考えられる。本実験条件でDbの$${it K}$$$$_{d}$$値の変化を調べる事によりその化学種の情報が得られると期待される。

口頭

硫酸-Aliquat336系におけるMoならびにWの溶媒抽出挙動; 超重元素Sgの硫酸錯体形成に向けたモデル実験

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 金谷 佑亮; 大江 一弘*; 佐藤 大輔*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

本研究では、シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成のモデル実験として硫酸-Aliquat336系におけるMoとWの溶媒抽出挙動を調べた。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて半減期6.8時間の$$^{93m}$$Moを合成し、バッチ法により硫酸濃度ならびに抽出剤濃度に対する分配比の変化を調べた。また、原子力機構タンデム加速器において半減期122日の$$^{181}$$Wを合成し、化学分離した後、同様のバッチ抽出実験を行った。その結果、Mo, Wともに約5.0M以上で陰イオン硫酸錯体を急激に形成し、R$$_{2}$$MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$ (R=Aliquat336, M = Mo, W)として抽出されることが分かった。この条件をSgに適応することで、その硫酸錯体形成を明らかにできると期待される。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ with Aliquat336 as homologues of seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 武田 晋作*; 永目 諭一郎; 小森 由希子*; 村上 昌史*; et al.

no journal, , 

超重元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成についての研究を進めている。本研究発表では、硫酸とアミン抽出剤(Alqiaut336)系におけるシーボーギウムの軽同族元素Mo, Wの溶媒抽出挙動について報告する。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて$$^{nat}$$Zr($$alpha$$,${it 2}$)$$^{93m}$$Mo反応により合成した$$^{93m}$$Moと$$^{181}$$Ta(${it d}$,x${it n}$)$$^{181}$$Wにより合成した$$^{181}$$Wを用いて実験を行った。0.1-8.6M硫酸と0.01-0.2M Aliquat336-トルエン溶液中におけるMo, Wの分配比${it D}$を二相間の放射能比として評価した。その結果より、硫酸濃度3M以上でMo, Wは[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$(M=Mo, W)として抽出されていることが分かった。

口頭

First ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

$$^{259}$$Lrの質量対称自発核分裂の測定

浅井 雅人; 鎌田 裕生*; 重河 優大*; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

中性子過剰Fm領域核で特異的に観測される質量対称自発核分裂の分裂メカニズムを明らかにするため、この領域の原子核の自発核分裂片の運動エネルギー及び質量分布の精密測定を行った。実験は原子力機構タンデム加速器に付設されたオンライン同位体分離装置ISOLを用い、同位体分離した$$^{259}$$Lrを薄膜に捕集し、2台のSi検出器で核分裂片を同時計数測定した。$$^{259}$$Lrの自発核分裂は分布幅の狭い質量対称分裂を示すが、全運動エネルギーTKEの値は低く、Fm同位体で観測される高TKE対称核分裂とは明らかに異なるメカニズムを持つことを明らかにした。

口頭

Adsorption of lawrencium (Lr) on a metallic tantalum (Ta) surface

金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p$$_{1/2}$$ orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.

口頭

First ionization energies of heavy actinides

永目 諭一郎; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜; 長 明彦; Sch$"a$del, M.*; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

no journal, , 

The first ionization potential (IP) is one of the most sensitive atomic properties which reflect the outermost electron configuration. Precise and accurate determination of IP of heavy elements allows us to give significant information on valence electronic configuration affected by relativistic effects. The IP values of heavy elements up to einsteinium (Es, $$Z$$ = 99), produced in a nuclear reactor in macroscopic quantities, were successfully measured by resonance ionization mass spectroscopy (RIMS). IP values of heavy elements with Z $$geq$$ 100, however, have not been determined experimentally, because both half-lives and production rates of nuclides of still heavier elements are rapidly decreasing, which forces us to manage elements on an atom-at-a-time scale. Here we report the determination of IP of the heavy actinides, fermium (Fm, atomic number $$Z$$ = 100) through lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), by using a novel technique based on a surface ionization process.

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