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飛田 実*; 後藤 勝則*; 大森 剛*; 大曽根 理*; 原賀 智子; 青野 竜士; 今田 未来; 土田 大貴; 水飼 秋菜; 石森 健一郎
JAEA-Data/Code 2023-011, 32 Pages, 2023/11
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリートを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和3年度から令和4年度に取得した23核種(H、
C、
Cl、
Ca、
Co、
Ni、
Sr、
Nb、
Ag、
Cs、
Ba、
Eu、
Eu、
Ho、
U、
U、
U、
Pu、
Pu、
Pu、
Am、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; 今田 未来; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2023-002, 81 Pages, 2023/05
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度に取得した20核種(H、
C、
Cl、
Co、
Ni、
Sr、
Nb、
Tc、
Ag、
I、
Cs、
Eu、
Eu、
U、
U、
Pu、
Pu、
Pu、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
飛田 実*; 今田 未来; 大森 剛*; 生天目 勉*; 鬼澤 崇*; 黒澤 勝昭*; 原賀 智子; 青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; et al.
JAEA-Data/Code 2022-007, 40 Pages, 2022/11
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリート、焼却灰、セラミックフィルタ及び耐火レンガを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度から令和3年度に取得した24核種(H、
C、
Cl、
Ca、
Co、
Ni、
Sr、
Nb、
Tc、
Ag、
I、
Cs、
Ba、
Eu、
Eu、
Ho、
U、
U、
Pu、
Pu、
Pu、
Am、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
土田 大貴; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2022-004, 87 Pages, 2022/07
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR、JRR-3及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和元年度に取得した20核種(H、
C、
Cl、
Co、
Ni、
Sr、
Nb、
Tc、
Ag、
I、
Cs、
Eu、
Eu、
U、
U、
Pu、
Pu、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
飛田 実*; 原賀 智子; 遠藤 翼*; 大森 弘幸*; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2021-013, 30 Pages, 2021/12
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJPDRから発生した放射性廃棄物よりコンクリート試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度から令和元年度に取得した21核種(H,
C,
Cl,
Ca,
Co,
Ni,
Sr,
Nb,
Ag,
Cs,
Eu,
Eu,
Ho,
U,
U,
Pu,
Pu,
Pu,
Am,
Am,
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
土田 大貴; 原賀 智子; 飛田 実*; 大森 弘幸*; 大森 剛*; 村上 秀昭*; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2020-022, 34 Pages, 2021/03
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-3及びJPDRから発生した放射性廃棄物よりコンクリート試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和元年度に取得した22核種(H,
C,
Cl,
Ca,
Co,
Ni,
Sr,
Nb,
Ag,
Ba,
Cs,
Eu,
Eu,
Ho,
U,
U,
Pu,
Pu,
Am,
Am,
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
青野 竜士; 水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2020-006, 70 Pages, 2020/08
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度に取得した19核種(H,
C,
Cl,
Co,
Ni,
Sr,
Nb,
Tc,
Ag,
I,
Cs,
Eu,
Eu,
U,
U,
Pu,
Pu,
Am,
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2019-012, 70 Pages, 2020/02
日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物(研究施設等廃棄物)は、将来的に浅地中埋設処分される計画であり、埋設処分の開始までに、廃棄体の放射能濃度評価方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、ホットラボにおいて発生し研究所内で保管されていた放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成29年度から30年度に取得した19核種(H,
C,
Cl,
Co,
Ni,
Sr,
Nb,
Tc,
Ag,
I,
Cs,
Eu,
Eu,
U,
U,
Pu,
Pu,
Am,
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Technology 2019-015, 52 Pages, 2019/11
日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中に埋設処分する予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。原子力科学研究所バックエンド技術部では、照射後試験施設であるホットラボから発生した廃棄物をモデルに、放射性核種(H-3, C-14, Cl-36, Co-60, Ni-63, Sr-90, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, I-129, Cs-137, Eu-152, Eu-154, U-233+234, U-238, Pu-238, Pu-239+240, Pu-241, Am-241, Am-243, Cm-244)を対象とした放射化学分析に基づく放射能濃度評価方法の検討を行った。検討の結果、Sr-90, I-129, Eu-154, U-233+234, Pu-238, Pu-239+240, Am-241, Cm-244に対してスケーリングファクタ法が適用できる見込みが得られ、H-3, C-14, Cl-36, Ni-63, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, Eu-152, U-238, Pu-241及びAm-243に対して平均放射能濃度法が適用できる見込みが得られた。また、Ni-63, Tc-99, Eu-152及びU-238は追加データが得られれば、スケーリングファクタ法が適用できる可能性がある。
原賀 智子; 下村 祐介; 水飼 秋菜; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2019-004, 48 Pages, 2019/10
日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から29年度に取得した19核種(H,
C,
Cl,
Co,
Ni,
Sr,
Nb,
Tc,
Ag,
I,
Cs,
Eu,
Eu,
U,
U,
Pu,
Pu,
Am,
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.
Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11
被引用回数:32 パーセンタイル:70.28(Chemistry, Multidisciplinary)第一イオン化エネルギー(IP)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP
は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP
測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP
をもつと考えられている。表面電離法によるIP
決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP
から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP
が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。
豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 塚田 和明; 大江 一弘*; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 村上 昌史; 金谷 佑亮*; 佐藤 大輔*; 浅井 雅人; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 317(1), p.421 - 430, 2018/07
被引用回数:3 パーセンタイル:26.28(Chemistry, Analytical)本研究では6族超重元素シーボーギウム(Sg)のオンライン溶媒抽出実験に適切な実験条件を探索するため、その同族元素MoとWの抽出挙動を調べた。第4級アミンAliquat336を用いたキャリアフリー放射性トレーサーMoならびに
Wのトルエンへの抽出実験を0.10 - 8.6M H
SO
と1.0
10
- 5.0M HF/1.0M HClの条件で行った。-2の電荷を持つMoとWの陰イオン性硫酸錯体が、H
SO
[H
SO
]
2Mの濃度範囲で抽出された。HF/1.0M HCl溶液では、-1の電荷を持つMoとWのオキシフッ化物錯体が形成されAliquat336により抽出されると評価された。これらの結果からSgの抽出に好ましい条件を議論する。
Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Schdel, M.; et al.
Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04
被引用回数:27 パーセンタイル:62.61(Chemistry, Physical)超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]ではなく、[Rn]
となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7
を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。
Cf(
B, 4n)反応によって合成した
Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690
2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って
Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。
金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.
no journal, ,
Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p
orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.
永目 諭一郎; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜; 長 明彦; Schdel, M.*; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.
no journal, ,
The first ionization potential (IP) is one of the most sensitive atomic properties which reflect the outermost electron configuration. Precise and accurate determination of IP of heavy elements allows us to give significant information on valence electronic configuration affected by relativistic effects. The IP values of heavy elements up to einsteinium (Es, = 99), produced in a nuclear reactor in macroscopic quantities, were successfully measured by resonance ionization mass spectroscopy (RIMS). IP values of heavy elements with Z
100, however, have not been determined experimentally, because both half-lives and production rates of nuclides of still heavier elements are rapidly decreasing, which forces us to manage elements on an atom-at-a-time scale. Here we report the determination of IP of the heavy actinides, fermium (Fm, atomic number
= 100) through lawrencium (Lr,
= 103), by using a novel technique based on a surface ionization process.
佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.
no journal, ,
表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に
Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。
豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 村上 昌史*; 佐藤 大輔*; 本山 李沙*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 塚田 和明; et al.
no journal, ,
本研究の目的は、Dbフッ化物錯体を同定することである。今回、Nbのオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体への形成反応に着目し、Dbに対する同様の反応を検証するためのモデル実験として、1.0-24M HF/2.0M HNO水溶液中におけるNbとTaの陰イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器と理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて生成した
Nbと
Taをイオン交換法により無担体トレーサーとして調製し、バッチ法により陰イオン交換実験を行った。その結果、調べたHF濃度範囲において、Nbの分配係数(
値)は3M HFまでほぼ一定で、6M以上で急激な増加を示した。一方、Taの
値はHF濃度の増加に対して単調減少を示した。Nbは6M以上のHFでオキシフッ化物錯体からフッ化物錯体を形成し、Taはフッ化物錯体として存在していると考えられる。本実験条件でDbの
値の変化を調べる事によりその化学種の情報が得られると期待される。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。
富塚 知博; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 長 明彦; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
タンタル表面におけるローレンシウム(Lr, Z = 103)の吸着挙動を調べるため、種々の温度条件におけるLrのイオン化効率を測定した。得られたイオン化効率は、低温領域においてSaha-Langmuir式の計算値より低い値となった。得られたイオン化効率の温度依存性に基づいて、タンタル表面へのLrの吸着挙動について議論する。