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論文

High-sensitive XANES analysis at Ce L$$_{2}$$-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.63(Chemistry, Analytical)

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L$$_{3}$$吸収端だけでなくL$$_{2}$$吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

論文

Temporal variability of $$^{137}$$Cs concentrations in coastal sediments off Fukushima

鈴木 翔太郎*; 天野 洋典*; 榎本 昌宏*; 松本 陽*; 守岡 良晃*; 佐久間 一幸; 鶴田 忠彦; 帰山 秀樹*; 三浦 輝*; 津旨 大輔*; et al.

Science of the Total Environment, 831, p.154670_1 - 154670_15, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:40.57(Environmental Sciences)

The monthly monitoring data (total 3647 samples) between May. 2011 and Mar. 2020 were analyzed to describe temporal variability of $$^{137}$$Cs concentration in coastal sediments off Fukushima. $$^{137}$$Cs concentration of sediment had decreasing trend, but non-linear model fitting suggested that this decreasing trend showed slower. Additionally, $$^{137}$$Cs concentration were up to 4.08 times greater in shallow sampling sites (7, 10, 20 m depth) following heavy rainfall events (before five months vs. after five months), such as typhoons. These were consistent with increasing particulate $$^{137}$$Cs (P-$$^{137}$$Cs) fluxes from river and increasing dissolved $$^{137}$$Cs (D-$$^{137}$$Cs) concentration in seawater. Finally, the numerical experiment was conducted and revealed that riverine $$^{137}$$Cs input could preserve $$^{137}$$Cs concentration in coastal sediment. These results indicate that riverine $$^{137}$$Cs input via heavy rainfall events is one of the main factors for preserving $$^{137}$$Cs concentration in coastal sediment off Fukushima.

論文

Radiocesium-bearing microparticles cause a large variation in $$^{137}$$Cs activity concentration in the aquatic insect ${it Stenopsyche marmorata}$ (Tricoptera: Stenopsychidae) in the Ota River, Fukushima, Japan

石井 弓美子*; 三浦 輝*; Jo, J.*; 辻 英樹*; 斎藤 梨絵; 小荒井 一真; 萩原 大樹; 漆舘 理之*; 錦織 達啓*; 和田 敏裕*; et al.

PLOS ONE (Internet), 17(5), p.e0268629_1 - e0268629_17, 2022/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.86

本研究では、福島県太田川で採集した解虫性トビケラ(Stenopsyche marmorata)および肉食性ヘビトンボ(Protohermes grandis)幼虫の水生昆虫個体における$$^{137}$$Cs放射能濃度のばらつきを調査した。トビケラ幼虫は散発的に高い放射能を示したが、ヘビトンボ幼虫ではばらつきは見られなかった。オートラジオグラフィーと走査型電子顕微鏡による分析から、これらのトビケラ幼虫試料には、不溶性のCs含有ケイ酸塩ガラス粒子である放射性Cs含有微粒子(CsMPs)が含まれていることが確認された。また、CsMPsはトビケラ幼虫の餌となりうるペリフィトンや漂流粒子状有機物にも含まれており、幼虫はCsMPsを同サイズの餌粒子とともに摂取している可能性が示唆された。淡水生態系におけるCsMPsの分布や生物による取り込みは比較的知られていないが、本研究はCsMPsが水生昆虫に取り込まれることを実証している。

論文

福島第一原子力発電所事故により放出された不溶性セシウム粒子の環境動態; 河川から海洋への移行とその影響

三浦 輝*; 栗原 雄一; 高橋 嘉夫*

地球化学, 55(4), p.122 - 131, 2021/12

福島第一原子力発電所事故により放出された、放射性セシウムを高濃度に含むガラス状の不溶性微粒子(CsMPs)の発見以来、多くの研究が行われ、環境試料から分離された微粒子の物理的,化学的特性,分布,移動が明らかにされてきた。本論文では、CsMPsの環境中での移動と影響に焦点を当てた研究のレビューを目的している。まず、陸上で発見されたCsMPsの沈着地域と大気プルームの関係を概観することから始め、次に、CsMPsの探索および分離方法について説明する。次に、河川を介した二次輸送と河川中のCsのKd値に対するCsMPsの影響について説明する。最後に、海洋で発見されたCsMPsとその陸上のものとの違いについてまとめる。

論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:30 パーセンタイル:96.42(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

First isolation and analysis of caesium-bearing microparticles from marine samples in the Pacific coastal area near Fukushima Prefecture

三浦 輝*; 石丸 隆*; 伊藤 友加里*; 栗原 雄一; 乙坂 重嘉*; 坂口 綾*; 三角 和弘*; 津旨 大輔*; 久保 篤史*; 桧垣 正吾*; et al.

Scientific Reports (Internet), 11, p.5664_1 - 5664_11, 2021/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:69.74(Multidisciplinary Sciences)

初めて海洋中の粒子状物質や堆積物から7種類のCsMPs(放射性セシウム含有微粒子)を単離・調査した。元素組成,$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比,単位体積当たりの$$^{137}$$Cs放射能などの結果から、粒子状物質から単離した5つのCsMPsはFDNPPの2号機から放出されたものであり、海洋堆積物から単離した2つのCsMPsは3号機から放出された可能性があることを推測した。CsMPsの存在は、海洋堆積物や粒子状物質中のCsの固液分配係数を過大評価し、海洋生物相の見かけの放射性セシウム濃度係数を高くする原因となる。2号機から放出されたCsMPsは、高濃度汚染地域を流れる河川の河口部で採取されたため、陸上に堆積した後、河川によって運ばれた可能性を示し、一方、3号機から放出されたCsMPsは、風によって東に運ばれ、直接海面に降下した可能性が示唆された。

論文

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:72.45(Multidisciplinary Sciences)

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The $$^{137}$$Cs concentration (Bq mm$$^{-3}$$) of Type-A particles was $$sim$$10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:60 パーセンタイル:73.11(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Discovery of radiocesium-bearing microparticles in river water and their influence on the solid-water distribution coefficient ($$K_{rm d}$$) of radiocesium in the Kuchibuto River in Fukushima

三浦 輝*; 栗原 雄一*; 坂口 綾*; 田中 万也; 山口 紀子*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.145 - 154, 2018/00

 被引用回数:45 パーセンタイル:94.18(Geochemistry & Geophysics)

福島の河川の浮遊懸濁粒子中には放射性セシウムを特に高濃度に含む微粒子(CsMPs)が含まれている可能性がある。CsMPsは一粒で高い放射能をもつため、こうした微粒子の有無により河川における放射性セシウム固液分配係数を見かけ上大きく上昇させる可能性がある。そこで本研究では、福島県の河川で採取した浮遊懸濁粒子中からCsMPsを分離して、懸濁粒子全体の放射性セシウムへの寄与率を見積もった。その結果、CsMPsの寄与率は0から46%であり見かけの分配係数を桁レベルで上昇させるほどではないことが明らかとなった。

口頭

放射光X線を用いた福島第一原子力発電所1号機由来の不溶性セシウム粒子中のウラン-ジルコニウム粒子の発見

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故によって環境中に放出された放射性微粒子に対して放射光X線分析を行ったところ、1号機由来の粒子内に数ミクロンの大きさのウラン粒子(4価および6価)が存在することが分かった。このウラン粒子には燃料被覆管由来と考えられるジルコニウムも含まれていることから、原子炉内の燃料とその被覆管の共融混合物が放射性微粒子に取り込まれて環境中に放出されたと推定された。

口頭

高エネルギー分解能蛍光XAFSによる環境中の微量元素のスペシエーション

山口 瑛子; 三浦 輝*; 長澤 真*; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

環境中の元素動態を解明する上で微量元素の化学種は重要な情報である。化学種解明のための手法として、X線吸収端近傍構造(X-ray Absorption Near Edge Structure, XANES)法が用いられてきたが、目的元素以外の元素の発光による干渉が問題になっている。本研究では、よりエネルギー分解能の高いXANES測定を行うことでこの問題点を克服できるという有用な知見を得たことを報告する。なお、本研究ではhigh energy resolution energy dispersive detectorとwavelength dispersive detection systemの二種類の手法を用い、両者の特徴を比較した。また、放射性元素の環境動態において重要な、放射性セシウムを含む微粒子や、粘土鉱物に吸着したセシウムやバリウムについて実際に手法を適応し、有用な知見を得た。

口頭

福島沖における海水と堆積物中の放射性セシウム濃度変動について

青野 辰雄*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉*; 高田 兵衛*; 御園生 敏治; 中西 貴宏; 三浦 輝*; 神林 翔太*; 福田 美保*; 櫻田 正宣*; et al.

no journal, , 

2016年から2020年に東北海洋生態系調査研究船「新青丸」による福島周辺の放射性核種の動態と生物利用性等の調査航海が4回実施され、福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺海域を中心に、海水,堆積物や生物等の採取が行われた。調査航海の目的はFDNPS事故によって海洋に放出された放射性核種の沿岸域における放射性核種のフラックスの観測や放射性核種の生物利用性の把握等である。海洋環境の状況を把握するために、福島沖の海水と堆積物中の放射性セシウム(Cs)濃度を調査した。その結果、2016年から2018年のFDNPS近傍の表層海水中の溶存態Cs-137濃度範囲は10-23mBq/Lであったが、2020年には7mBq/Lに減少し、その他の観測点でも年々溶存態Cs-137濃度が減少する傾向にあった。一方、堆積物では2016年から2017年ではCs-137濃度は、表層(0-2cm)が高く、深さと共に減少する傾向にあったが、2018年以降は表層よりもその下層でCs-137濃度が高くなる傾向が観測されたが、堆積物中のCs-137濃度も年々減少する傾向にあった。本報では、福島沖における海水と堆積物中の放射性Csの濃度変動やその特性について報告する。

口頭

福島沖における海洋環境中の放射性セシウムの濃度変動について

青野 辰雄*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉*; 高田 兵衛*; 御園生 敏治; 中西 貴宏; 三浦 輝*; 福田 美保*; 神林 翔太*; 櫻田 正宣*; et al.

no journal, , 

2016年から2020年にかけて、福島周辺海域の放射性物質の動態を調査する航海が4回実施された。福島第一原子力発電所(FDNPS)沖の海域で、海水や堆積物等の採取が行われた。海洋環境の状況を把握するために、福島沖の海水と堆積物中の放射性セシウム(Cs)濃度を調査した。その結果、海水,堆積物ともに2016年から2020年にかけて大きな変動はみられなかった。

口頭

福島沿岸海域における放射性核種の動態および生態系の環境応答KS-21-23, KS-22-14

高田 兵衛*; 大槻 あずさ*; 佐藤 俊*; 乙坂 重嘉*; 戸田 亮二*; 西川 淳*; 剣持 瑛行*; 石倉 明依*; 山田 萌々加*; 新開 祐介*; et al.

no journal, , 

2021年10月7日から10月17日までの11日間ならびに2022年10月2日から13日の12日間の日程で、新青丸による福島沿岸海域において、研究航海を実施したので、その航海概要を報告する。この航海では2011年3月に起きた福島第一原子力発電所事故以降のフォローモニタリングという位置づけに加え、放射性核種の海洋における動態や生態系の環境応答に対する科学的理解を深めることの二点を目的としている。

口頭

福島第一原発沖における海水と堆積物中の放射性セシウム濃度変動

青野 辰雄*; 福田 美保*; 櫻田 正宣*; 高橋 博路*; 山崎 慎之介*; 神林 翔太*; 御園生 敏治; 中西 貴宏; 三浦 輝*; 西川 淳*; et al.

no journal, , 

2016年から2020年に東北海洋生態系調査研究船新青丸による福島周辺海域の放射性核種の動態と生物利用性等の調査航海が4回実施され、福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺海域を中心に、海水,堆積物や生物等の採取が行われた。調査航海の目的はFDNPS事故によって海域に放出された放射性核種の沿岸域における放射性核種のフラックスの観測や放射性核種の生物利用性の把握等である。海洋環境の状況を把握するために、福島沖の海水と堆積物中の放射性セシウム濃度を調査した。今回は、FDNPS近傍の海水と堆積物中の放射性セシウムの濃度分布や変動について報告する。

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