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論文

オマーンオフィオライトに湧出する高アルカリ泉周辺における二次鉱物の生成とその要因

安楽 総太郎; 松原 勇武*; 森本 和也*; 佐藤 努*

粘土科学, 55(2), p.17 - 30, 2017/00

放射性廃棄物処分場の高pH環境下で生成が予想される主要な鉱物であるブルーサイトとLDHが、それぞれ違うサイトにおいて確認された。LDHの生成が確認されたサイトでは、ブルーサイトに関しても過飽和であったが、その生成は確認されなかった。つまり、一定のAl濃度が溶存している環境では、Mgの消費先として、LDHがブルーサイトよりも優先的であるということが明らかとなった。これは、陰イオン交換能をもつLDHの生成する条件が広がることを意味するため、処分評価上重要な知見である。また、生成したLDH相の陰イオン交換サイトを設定することで、各種陰イオンの層間へのインターカレーションを計算した。その結果、Siの選択係数が非常に高いことが必要になることから、その消費先としては、溶液組成から過飽和であることが確認されたMgとSiの非晶質な鉱物であるMSHの生成の可能性も示唆された。カルシウム炭酸塩の生成に関しては、アラゴナイトの生成が支配的であったため、本研究においては、カルサイトの生成を除外した平衡モデルによりその生成量を予測したが、概ね良い一致を示した。カルサイト生成がMgの濃度により速度論的に抑制されているのであれば、上述のLDHとブルーサイト、さらにはMSHの生成によるMgの消費の記載がより正確になることで、Mg濃度をパラメーターとしてカルサイトとアラゴナイトを含めたカルシウム炭酸塩の生成を速度論的に表現することが可能と考えられる。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.66(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

口頭

PuO$$_2$$-AmO$$_2$$の熱伝導度

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

PuO$$_{2}$$はMOX燃料の構成成分の一つであり、その熱物性を評価することはMOX燃料の物性、特にPu含有率の影響を把握するうえで重要である。しかしPuO$$_{2}$$単体の熱物性データは少なく、融点や熱伝導度などの報告値は文献ごとに異なる。またPuの同位体の一つである$$^{241}$$Puは$$beta$$崩壊(半減期: 14.4年)により$$^{241}$$Amへ壊変し、PuO$$_{2}$$中のAm含有率は比較的短期間に変化する。本プレゼンテーションではAmO$$_2$$を含有したPuO$$_2$$の熱伝導度の測定及びPuO$$_2$$の熱伝導度へのAm含有の影響について発表を行う。

口頭

Thermal conductivity measurement of (Pu$$_1$$$$_-$$$$_x$$,Am$$_x$$)O$$_2$$ (x=0.03, 0.07)

松本 卓*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

高レベル放射性低減という観点からMAをMOX燃料に添加したMA-MOX燃料が考えられている。MOX燃料の燃料設計や性能評価においてさまざまな熱物性値が必要であるが、その中でも熱伝導率は最も重要なパラメータの一つである。PuO$$_2$$はMOX燃料の構成成分の一つであり、その熱伝導率を評価することはPu含有率の影響を把握するうえで重要である。しかしPuO$$_2$$の熱伝導率データは少なく、報告値は文献ごとに異なる。またAm含有の影響を評価した文献も少ない。そこで本報告ではAmを最大7%含有したPuO$$_2$$の熱伝導率の測定及びPuO$$_2$$の熱伝導率へのAm含有の影響について発表を行う。

口頭

MOX燃料中のU及びPuの相互拡散係数測定

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 田村 哲也*

no journal, , 

Pu含有率の異なる2種類のMOXペレットを用いて拡散対を作製し、1600$$^{circ}$$C, O/M=2.00における相互拡散係数の導出を試みた。その結果、U及びPuの相互拡散係数はそれぞれ2.1$$times$$10$$^{-15}$$m$$^{2}$$/s及び6.8$$times$$10$$^{-15}$$m$$^{2}$$/sと評価された。また酸素分圧を変更して拡散熱処理を行うことにより、拡散係数が酸素分圧とともに変化することを確認した。

口頭

(Pu$$_{0.923}$$Am$$_{0.077}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル測定

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

no journal, , 

(Pu$$_{0.923}$$Am$$_{0.077}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1873K及び1773Kにおいて気相平衡法により測定した。得られた結果はPuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルと比較することによってAmの影響を評価し、AmがPuよりも先に還元されることを確認した。

口頭

Interdiffusion behavior of Pu and Am in MOX fuels

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 森本 恭一; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

(U$$_{0.50}$$Pu$$_{0.47}$$Am$$_{0.03}$$)O$$_{2-x}$$及びUO$$_2$$の拡散対を作製し1873KにおけるO/M=2.00及び1.96での粒界・粒内拡散評価を行った。O/M=2.00における粒内拡散係数は1.96の粒内拡散係数に比べ2桁程度大きい値が得られた。また、O/M=2.00において粒界拡散は確認できたが、O/M=1.96では粒界拡散が確認できなかった。

口頭

MOX燃料拡散対を用いたアクチニド元素の相互拡散評価

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

(U$$_0.51$$Pu$$_0.46$$Am$$_0.03$$)O$$_{2-x}$$とUO$$_2$$の拡散対を1600$$^{circ}$$Cで熱処理し、U及びPuの相互拡散係数のO/M依存性を評価した。O/M=2.00における相互拡散係数は1.96のものに比べ1桁-2桁程度大きい値となった。また、O/M=2.00において顕著な粒界拡散が確認できたが、O/M=1.96では確認できなかった。

口頭

(Pu,Am)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルと熱伝導率

松本 卓; 加藤 正人; 森本 恭一; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*

no journal, , 

本発表では(Pu,Am)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル及び熱伝導率の測定・評価結果について述べる。(Pu,Am)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルは、PuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルに比べ定比組成近傍において大きく上昇する結果となった。(Pu,Am)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は、Am含有率による影響は小さいが、O/M比の低下により大きく低下する結果であった。フォノン伝導モデルによる解析を適用することで、前者はAm$$^{4+}$$及びPu$$^{4+}$$のイオン半径が同程度であることに、後者はO/M比の低下により導入されるAm$$^{3+}$$及びPu$$^{3+}$$のイオン半径がAm$$^{4+}$$及びPu$$^{4+}$$のイオン半径よりも大きいことに加え酸素空孔の導入に由来することを明らかにした。

口頭

Synthesis and Cs-adsorption behavior of phyllosilicates in saponite-phlogopite system

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡辺 雄二郎*; 森本 和也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 八田 珠郎*

no journal, , 

As the result of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, the natural environment, especially soil, was widely contaminated with radioactive Cs. Phyllosilicates play the important roles for the remediation of the contaminated soil. Several phyllosilicates were prepared at hydrothermal conditions of 300 - 800 $$^{circ}$$C and 100 MPa, which were characterized by XRD, SEM and TEM. The selected products were investigated for Cs adsorption behavior by changing the initial concentration of Cs in a solution. The results indicated that the formation of trioctahedtral phyllosilicates were clearly dependent on synthetic temperature and chemical composition. Above 500 $$^{circ}$$C, the high crystalline saponite, which layer charge was up to 1.2, was obtained. Vermiculite with high-crystallinity was also formed above 500 $$^{circ}$$C, which layer charge was up to 2. The high Cs adsorption ability of synthetic saponite and vermiculite was confirmed in distilled water. The relationship between the Cs adsorption ratio and the initial Cs concentration in the solution clearly indicated that Cs adsorption behavior was well correlated with the amount of layer charge in smectite and vermiculite. Results confirm that phyllosilicates with high layer charge should be important for Fukushima-problem.

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