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論文

Corrigendum to "Coexistence of passive and active oxidation for O$$_{2}$$/Si(001) system observed by SiO mass spectrometry and synchrotron radiation photoemission spectroscopy"

寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 343, P. 213, 2015/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.75(Chemistry, Physical)

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. Translational kinetic energy values of the O$$_{2}$$ molecules have been estimated by calculations. I had made a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant R = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, R = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Erratum; SiO mass spectrometry and Si-2p photoemission spectroscopy for the study of oxidation reaction dynamics of Si(001) surface by supersonic O$$_{2}$$ molecular beams under 1000 K

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右*

Japanese Journal of Applied Physics, 54(3), P. 039202_1, 2015/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.19(Physics, Applied)

We have performed experiments on surface chemical reactions using a supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. Translational kinetic energy values of the supersonic O$$_{2}$$ molecular beams have been estimated by calculations. We have noticed a mistake in the calculations. We had calculated the translational kinetic energy with gas constant $$R$$ = 1.134$$times$$10$$^{-4}$$ eV/K. However, $$R$$ = 8.617$$times$$10$$^{-5}$$ eV/K is correct. Consequently, the correct translational kinetic energy values can be obtained by multiplying those in the published article by a factor of 0.76. Even if they are corrected, conclusions and the points of arguments are as they are except the translational kinetic energy values themselves.

論文

Fabrication of Cu oxides on single crystal Cu surfaces using hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beams

岡田 美智雄*; 盛谷 浩右*; Vattuone, L.*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*

Metal Oxide Nanostructures and Their Applications, 1, p.205 - 237, 2010/03

超熱酸素分子ビームを使用すると極薄膜成長の質を改善できる場合がある。たとえば有機薄膜でそのような例が知られている。また、低い基板温度でも表面汚染なしで欠陥を低減させて酸化層を形成できる場合がある。衝突誘起原子吸収や基板の局所的加熱効果は酸化物の核形成に有効に働き、ナノ構造金属酸化物が形成できるようになるかもしれない。本章では銅基板の低ミラー指数面や微傾斜面でのCu$$_{2}$$OとCuOの形成について、酸素吸着と初期成膜過程の最近の詳細な研究を概観する。また、超熱エネルギーの分子ビーム技術とそれを用いた実験装置の詳細についても紹介する。おもにCu(100), Cu(410), Cu(110), Cu(111)面での酸化データについて議論する。

論文

Kinetics of oxygen adsorption and initial oxidation on Cu(110) by hyperthermal oxygen molecular beams

盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*

Journal of Physical Chemistry A, 113(52), p.15217 - 15222, 2009/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:37.48(Chemistry, Physical)

超熱酸素分子ビームによるCu(110)表面での酸素吸着とそれに続く酸化物生成過程を放射光光電子分光(SR-XPS)を用いて検討した。SR-XPSのO1sピークから決定した酸素吸着曲線から、酸素分子の入射エネルギーが0.5eV以下、酸素被覆率0.5ML以下の領域での酸素吸着過程は、活性化解離吸着と、弱い力で分子状で表面に吸着している前駆体を経由した解離吸着の二つの過程が競合していることが示唆された。被覆率0.5ML以上では酸素分子の入射エネルギーを1eV以上にすることで酸化が効率的に進むが、熱平衡過程と異なり準安定状態のCu$$_{2}$$Oが形成されることがわかった。

論文

Mechanisms of concurrent SiO desorption with oxide layer formation at Si(001) surface

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右*

Electrical Engineering in Japan, 164(3), p.60 - 68, 2008/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.7(Engineering, Electrical & Electronic)

Si(001)表面での超音速酸素分子線による酸化反応を放射光を用いたリアルタイムその場光電子分光法と質量分析法で900Kから1300Kの温度範囲で研究した。光電子分光法ではシリコンと酸素の化学結合状態を、質量分析法ではSiO分子の脱離を評価した。Si2p光電子スペクトルとSiO脱離収率の同時測定によってSiOの減少がSi$$^{2+}$$成分の増加と相関し、また、SiO脱離は酸化膜厚0.22nmで停止することがわかった。これらの事実はSiO脱離は最表面のSi二量体から起こり、脱離の前躯体はいわゆるTサイトであることを示唆している。Tサイトとは酸素原子が二量体のダングリングボンドと結合した状態である。結果的に、DOSモデルでいうところのM1, M2とは、それぞれ、Tサイト及びSi$$^{2+}$$状態であることを明らかにした。

論文

Reconstruction of Cu(111) induced by a hyperthermal oxygen molecular beam

盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*

Journal of Physical Chemistry C, 112(23), p.8662 - 8667, 2008/06

 被引用回数:28 パーセンタイル:65.75(Chemistry, Physical)

本論文は室温での超熱酸素分子ビーム照射によってCu(111)表面に誘起される再構成に関する研究である。並進運動エネルギーが0.5eVより大きい領域での超熱酸素分子ビーム照射は酸素被覆率0.27MLで表面再構成を誘起した。一方では、室温で酸素ガスに暴露して形成した酸化表面では被覆率が0.4MLであっても長距離周期の構造は形成されなかった。室温で超熱酸素分子ビーム照射した表面のO1s光電子ピークは、被覆率0.27ML以上では529.4eVと528.9eVの2成分に分裂した。これらはそれぞれ、再構成しないCu(111)表面上の三つのCu原子にまたがって酸素原子が吸着した構造と再構成した表面の4つのCu原子に酸素が結合した状態である。再構成表面を620Kに加熱すると酸素被覆率が0.27MLに減少して、いわゆる29超構造が現れた。

論文

Stereodynamics in dissociative adsorption of NO on Si(111)

橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 伊藤 裕規*; 笠井 俊夫*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿

Physical Review Letters, 100(25), p.256104_1 - 256104_4, 2008/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:66.98(Physics, Multidisciplinary)

X線光電子分光法を用いてSi(111)-(7$$times$$7)表面でのNO分子の解離性吸着過程に対する立体効果の表面温度依存性について研究した結果を報告する。ここでのデータは58meVの入射エネルギーではN端衝突の方がO端衝突よりも反応確率が大きいことを示している。さらに、この立体効果は表面温度と被覆率に非常に敏感である。これらの事実はNO分子が狭い前躯状態に過渡的にトラップされることがSi(111)-(7$$times$$7)表面でのNOの分解の初期段階で重要な役割を担っていることを示唆している。

論文

New oriented-molecular-beam machine for surface stereochemistry with X-ray photoemission spectroscopy

岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 盛谷 浩右*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿

Japanese Journal of Applied Physics, 47(5), p.3686 - 3691, 2008/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.69(Physics, Applied)

不均一電場中での分子のシュタルク効果に基づいた配向分子ビーム技術は表面反応の立体化学的制御を実現するための潜在的道具と言える。この技術は回転量子状態の選別を可能とし、また、その反応分子の配向の制御を可能とする。われわれは新しい超高真空対応の配向分子ビーム装置を製作した。この装置にはX線光電子分光(XPS)のための器材が具備され、表面反応生成物の検出ができる。Si(111)表面でのNO分子の解離性吸着では化学反応性に立体効果を見いだした。入射エネルギーが58meVでは、N端衝突の方がO端衝突よりも反応性が大きい。われわれの知る限り、この結果は表面での反応生成物で見た立体効果の最初の測定である。

論文

Dissociative adsorption of nitric oxide on Si(111)-(7$$times$$7) surface

橋之口 道宏*; 伊藤 裕規*; 寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 笠井 俊夫*

Japanese Journal of Applied Physics, 47(3), p.1672 - 1676, 2008/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.6(Physics, Applied)

Si(111)-7$$times$$7表面でのNO分子の解離性吸着を330Kから600Kの表面温度で光電子分光法で研究した。Si(111)-7$$times$$7表面でのNOの解離性吸着が温度に大きな依存性を持つことがNO供給量の関数としてのN原子とO原子の吸着曲線から示唆された。表面温度が高くなるにつれてNOの解離性吸着の速度は減少した。これは前躯体の存在を表している。加えて、表面でのN/O比が330Kでは1.0であったが、600Kでは1.2になった。この表面温度とともにN/O比が増加するということは、もうひとつの反応経路が高温で開けることを示唆している。

論文

Unravelling the role of steps in Cu$$_{2}$$O formation via hyperthermal O$$_{2}$$ adsorption at Cu(410)

岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; Gerbi, A.*; Savio, L.*; Rocca, M.*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

Journal of Physical Chemistry C, 111(46), p.17340 - 17345, 2007/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:52.86(Chemistry, Physical)

われわれは高分解能電子エネルギー損失分光法と放射光によるX線光電子分光法を用いて、Cu(410)表面の酸化過程を研究した。超熱エネルギーの酸素分子ビームは室温でCu$$_{2}$$O極薄膜を形成するための有効な道具になる。反応初期段階でのCu$$_{2}$$O形成の効率は分子ビームの入射角度に依存する。ステップの乱れ、これは移動する前駆体Cuアドアトムの供給源として作用し、酸素原子のバルクへの拡散の契機になるが、Cu$$_{2}$$O形成速度を決定する鍵となる性質であると言える。

論文

Pressure and temperature dependence of cuprous oxide nucleation on Cu(410)

岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; 盛谷 浩右*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*

Journal of Physics; Condensed Matter, 19(30), p.305022_1 - 305022_7, 2007/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.89(Physics, Condensed Matter)

酸素ガス暴露によるCu(410)の酸化が高分解能電子エネルギー損失分光で調べられた。Cu$$_{2}$$Oの生成が19meVと79meVのロスピークによって同定された。後者のピーク強度をモニタすることによって、Cu$$_{2}$$Oの形成が表面温度と酸素ガス圧に強く依存することが明らかになった。また、それは入射酸素の供給律速になっている。ステップ端からCu原子の脱離を誘発する熱的に励起されたステップの乱れが動き回るCu原子の供給源になり、Cu$$_{2}$$Oの核形成が引き続いて起こることが見いだされた。

論文

Effects of vibrational and rotational excitations on the dissociative adsorption of O$$_{2}$$ on Cu surfaces

盛谷 浩右*; 津田 宗幸*; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 笠井 俊夫*; 笠井 秀明*

Journal of Physical Chemistry C, 111(27), p.9961 - 9967, 2007/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:39.31(Chemistry, Physical)

X線光電子分光を用いて0.5eVの超熱酸素分子ビームによる銅(111), (100), (110)表面の酸化反応過程を調べた。分子線のノズル温度を上げると、ノズル温度1000Kまでは酸素の吸着確率が上がるが、1400Kでは吸着確率が下がることがわかった。第一原理計算によりもとめた銅表面上の酸素解離吸着反応の断熱ポテンシャルと合わせて考察すると、このようなノズル温度依存性は、酸素分子の振動励起は酸素分子の解離吸着を促進するが、回転励起が解離吸着を阻害することを示している。

論文

X-ray photoemission study of the temperature-dependent CuO formation on Cu(410) using an energetic O$$_{2}$$ molecular beam

岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; 盛谷 浩右*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*

Physical Review B, 75(23), p.233413_1 - 233413_4, 2007/06

 被引用回数:34 パーセンタイル:78.14(Materials Science, Multidisciplinary)

Cu(410)表面の酸化を放射光を活用したX線光電子分光法で研究した。超熱エネルギーのO$$_{2}$$分子ビームが、銅酸化物の極薄膜を室温あるいはそれ以下の低温で形成するのに有効な道具になることがわかった。室温ではおもにCu$$_{2}$$Oが形成される。100KあたりではCuOの核形成が起こる。これは注目すべきことである。なぜなら、高温あるいは酸素雰囲気でも普通はこの半分程度しか形成されないからである。

論文

Si(001)表面における酸化膜形成とSiO脱離の共存機構

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右*

電気学会論文誌,C, 127(2), p.133 - 139, 2007/02

Si(001)表面での酸素分子による酸化反応を900Kから1300Kの温度範囲で実時間その場光電子分光法と質量分析法で研究した。実時間その場光電子分光法はシリコンと酸素原子の化学結合状態を解析するために、質量分析法は同時に脱離するSiO分子の脱離収率を測定するために用いられた。酸素分子は超音速分子線として供給し、X線光電子スペクトルの取得には軟X線放射光を用いた。900Kから1000Kの範囲では、酸素分子の入射エネルギーが大きくなるにつれてSiO脱離収率が低下した。また、Si2p光電子スペクトルの時間発展からは、大きな並進運動エネルギーの作用でSiO$$_{2}$$構造が表面に形成されやすく、その被覆率増加はSiO脱離収率の減少と相関があることがわかった。Si2p光電子スペクトルとSiO脱離収率の同時計測によって、SiO脱離収率の減少はシリコンのサブオキサイドの中でも特にSi$$^{2+}$$と相関し、酸化膜厚が0.22nmでSiO脱離は停止することがわかった。これらの事実は、SiO脱離はSi(001)最表面のシリコン二量体から起こり、その前駆体はいわゆるTサイト、すなわち、酸素原子がシリコン二量体のダングリングボンドに結合した状態であることを示している。結局、従来の「二つの酸化物」モデルでいうところの二つの酸化状態M1とM2は、それぞれ、Tサイト、及び、Si$$^{2+}$$であることが明らかになった。

論文

超音速酸素分子ビームによる並進運動エネルギー誘起Ti(0001)表面酸化反応

小川 修一*; 高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 盛谷 浩右*; 水野 善之*

電気学会論文誌,C, 127(2), p.140 - 145, 2007/02

酸素分子が室温のTi(0001)-1$$times$$1表面に吸着するときの初期吸着確率を並進運動エネルギーの関数としてリアルタイム光電子分光法で測定した。O 1s光電子スペクトルは三つの成分(A, B, C)でよくフィッティングできた。成分Aの結合エネルギーは528.8eVであり、成分BとCはそれからそれぞれ+0.7eV, +1.6eVシフトしている。酸素ビームを照射していくと成分AとCがおもに現れて、成分Bは潜在時間を置いて後に現れてくる。これは二種類の化学吸着状態が初期に形成されることを意味している。初期吸着確率の入射エネルギー依存性は成分AとCで大きく異なることがわかった。すなわち、成分Cの初期吸着確率は入射エネルギーとともに単調に減少し、0.5eV以上ではほぼ一定であるが、成分Aのそれは0.5eVまで急激に減少し、その後、緩やかに増加して再び減少し、0.9eVと1.8eVで極大を示した。成分AとCで観察された初期吸着確率の入射エネルギー依存性は物理吸着状態を経た解離吸着や直接的な解離吸着と解釈された。

論文

Protective layer formation during oxidation of Cu$$_{3}$$Au(100) using hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam

岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 福岡 正幸*; 笠井 俊夫*; 盛谷 浩右*; 寺岡 有殿

Applied Physics Letters, 89(20), p.201912_1 - 201912_3, 2006/11

 被引用回数:24 パーセンタイル:65.01(Physics, Applied)

超熱酸素分子ビームを用いたCu$$_{3}$$Au(100)の酸化について放射光X線光電子分光によって調べた。酸素の吸着曲線の運動エネルギー依存性から、金の合金化によって酸素分子の解離性吸着が高い活性化障壁を持つこと、それゆえに反応性が低いことがわかった。解離性吸着は表面での銅の偏析を伴う。2eVの運動エネルギーの酸素分子でさえもCu$$_{2}$$Oの目立った成長は見られなかった。このことは銅の金合金化がバルク領域への酸化進行に対して阻害層として作用することを表している。

論文

Comparative study of oxidation on Cu and Cu$$_{3}$$Au surfaces with a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam

岡田 美智雄*; 盛谷 浩右; 福山 哲也*; 水谷 啓慶*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

Surface Science, 600(18), p.4228 - 4232, 2006/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:64.34(Chemistry, Physical)

Cu$$_{3}$$Au(100)表面での超熱酸素分子ビームの解離吸着を放射光光電子分光で調べた。Cu$$_{3}$$Au表面での酸素吸着曲線をCuのそれと比較すると酸素分子の解離吸着がより活性障壁を持つ、すなわち、低反応性であることがわかった。低エネルギー電子線回折像(LEED)は清浄表面でC(2$$times$$2)であるが、超熱酸素分子ビームによる酸化によって1$$times$$1パターンに変化した。これは酸素の吸着で表面にCuが析出したためと解釈されている。

論文

室温における酸素分子のSi(111)-7$$times$$7表面での初期吸着ダイナミクス

吉越 章隆; 成廣 英介; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

表面科学, 27(8), p.449 - 454, 2006/08

O$$_{2}$$の室温におけるSi(111)-7$$times$$7表面への初期吸着ダイナミクスを超音速分子線技術と放射光リアルタイム光電子分光を組合せることによって調べた。初期吸着確率及び飽和酸素吸着量に関して入射酸素分子の並進運動エネルギー依存性を0.03eV、いわゆるガス吸着条件から2.3eVまでの広いエネルギー範囲に対して測定した。低並進運動エネルギーでは前駆的吸着状態を経由した解離吸着過程が支配的であるが、0.07eV以上のエネルギー領域では前駆的吸着状態を経由した解離吸着過程の寄与が小さくなり、直接解離吸着過程が支配的になることがわかった。0.4eVから1.7eVの並進運動エネルギーにおいて、その増加に伴い飽和酸素吸着量の増加が明瞭に観察された。1.7eVにおけるピーク面積強度の値は、0.03eVの場合と比べて約1.8倍であった。これらの結果は、入射エネルギーが室温においてさらなるO$$_{2}$$解離吸着を促進させる、活性化吸着を誘起していることを示している。

論文

Growth of oxygen adlayer on Ru(0001) with high energy supersonic oxygen molecular beam

高橋 真*; 藤本 洋介*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右*; 有賀 哲也*

KEK Proceedings 2006-3, p.80 - 82, 2006/08

高エネルギー超音速分子ビームによるRu(0001)表面での酸素吸着層の成長過程を高エネルギー分解能X線光電子分光法を用いて研究した。Ru 3${it d}$ $$_{5/2}$$内殻準位を使って0.5から0.6反原子層(ML)領域の酸素吸着層成長を監守した。その光電子スペクトルはバルクとふたつの表面成分、S1(2O)とS1(3O)、に分離することができる。これらの表面成分はふたつ又は三つの酸素原子と結合した最表面Ru原子である。酸素の供給量に対する各成分の強度変化はRu(0001)表面上での部分的な島状成長の可能性を示唆している。

論文

The Azimuthal dependent oxidation process on Cu(110) by energetic oxygen molecules

盛谷 浩右; 岡田 美智雄*; 福山 哲也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*

European Physical Journal D, 38(1), p.111 - 115, 2006/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.7(Optics)

本研究ではCu(110)表面の酸化の初期過程である酸素解離吸着過程について調べるために、超音速分子線法を用い入射酸素分子の運動エネルギーを制御し、Cu表面の酸化過程の酸素分子並進運動エネルギー依存性を放射光を用いたX線光電子分光(XPS)によりO1sの光電子ピークを追跡し調べた。並進運動エネルギー2.3eVの超熱酸素分子線を表面垂直方向又は45$$^{circ}$$方向から入射しCu(110)表面に酸素を吸着させた。2.3eVの超熱酸素分子ビームを45$$^{circ}$$の入射角で表面の[100]方向に沿って入射した場合は表面に垂直に入射した場合と反応が進行する速度は変わらない。しかし45$$^{circ}$$の入射角で表面の[1$$bar{1}$$0]方向に沿って入射した場合は反応速度が小さくなることがわかった。これは酸素吸着時にできるp(2$$times$$1)-added row構造が障害となり酸素が活性サイトにアクセスするのを妨害しているためと考えられる。

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