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永井 泰樹*; 川端 方子*; 橋本 慎太郎; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 本村 新*; 湊 太志; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 91(4), p.044201_1 - 044201_10, 2022/04
被引用回数:4 パーセンタイル:40.77(Physics, Multidisciplinary)近年、神経内分泌腫瘍を治療するための医療用RIとしてLuが注目されており、加速器施設で重陽子を濃縮
Yb試料に照射し、高純度の
Luを製造する方法が検討されている。ただし、Yb試料には様々な同位体が微量に含まれており、
Lu以外のLu同位体が不純物として生成される。医療用として利用する
Luは一定の純度が求められるため、定量的にLuの不純物を評価する手法が求められていた。本研究では、実験値を基に関与する全てのYb(
)Lu反応の断面積を決定し、粒子輸送計算コードPHITSと組み合わせることで、Yb試料が任意の組成比をもつ場合の各Lu同位体の生成量を推定する新しい手法を開発した。他に、天然組成のYb試料へ25MeV重陽子を照射した実験も行い、本手法の有効性を検証した。また、市販の濃縮
Yb試料に照射した条件で計算を行い、重陽子のエネルギーを15MeVとすることで、純度99%以上の
Lu生成を達成できることを示した。開発した手法は、加速器を用いて高純度の医療用
Luを製造する際、必要な濃縮Yb試料の同位体組成を議論する上で重要な役割を果たすものである。
川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12
被引用回数:8 パーセンタイル:69.17(Chemistry, Analytical)加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIであるCu及び
Cuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量の
Cu及び
Cuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮
Znおよび
Zn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料から
Cu及び
Cuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要な
Cu及び
Cuの大規模生産を提供することができることがわかった。
塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 慎太郎; 湊 太志; 川端 方子*; 初川 雄一*; 橋本 和幸*; 渡辺 智*; 佐伯 秀也*; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034201_1 - 034201_7, 2020/03
被引用回数:2 パーセンタイル:18.41(Physics, Multidisciplinary)ポリエチレン遮へい中のZnOに、50MeV重陽子と
Beによる(
)反応で生成した中性子を照射することで、
Ga,
Ga,
Zn、並びに
Cuの特異な生成を実験的に確認した。特に、ポリエチレン遮へい内で得られた収率は、遮へいなしの実験と比較して、約20倍の収量を示した。一方、鉛遮へい内の金属
Zn試料の照射における
Ga,
Ga,
Zn、並びに
Cuの収量と、
ZnO及び金属
Zn試料の照射における
Cu,
Ni及び
Znの収量は、遮へいによる影響はほとんど受けていない。この実験結果は、遮へい条件を調整することで、中性子反応に限らず陽子反応を含む多様で大量の放射性同位元素を、一度の照射で同時に合成できるという加速器中性子の注目すべき特性を示すものである。また、PHITSコードを利用した生成量予測を試み、本実験結果と比較することで、本生成量の特異性について評価した。
塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 87(4), p.043201_1 - 043201_5, 2018/04
被引用回数:10 パーセンタイル:56.82(Physics, Multidisciplinary)A neutron source from the C(d,n) reaction has a unique capability for producing medical radioisotopes like Mo with a minimum level of radioactive wastes. Precise data on the neutron flux are crucial to determine the best conditions for obtaining the maximum yield of
Mo. The measured yield of
Mo produced by the
Mo(n,2n)
Mo reaction from a large sample mass of MoO
agrees well with the numerical result estimated by the latest neutron data, which are a factor of 2 larger than the other existing data. This result provides an important conclusion towards the domestic production of
Mo; about 50% of the MoO
sample mass with a single Mo in Japan would be met using a 100 g
MoO
sample mass with a single accelerator of 40 MeV, 2 mA deuteron beams.
橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:8 パーセンタイル:51.18(Physics, Multidisciplinary)The distribution of Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using
Tc, which was separated by thermochromatography from
Mo produced via the
Mo(n,2n)
Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product
Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated
Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for
Tc from the fission product
Mo. These results provide important evidence that
Tc radiopharmaceutical formulated using the
Mo can be a promising substitute for the fission product
Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of
Mo in Japan can be partially mitigated.
川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*
Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02
被引用回数:6 パーセンタイル:43.54(Physics, Multidisciplinary)医療用Tcは、溶融した
MoO
から熱分離によって分離できる。
Mo/
Tcジェネレーターを使用し、溶融
MoO
からの
Tc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。
Moは、
Mo(n,2n)
Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、
Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoO
から、高品質な
Tcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融
MoO
の相互作用について、新たな知見を与えるものである。
永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 83(8), p.083201_1 - 083201_4, 2014/07
被引用回数:11 パーセンタイル:58.66(Physics, Multidisciplinary)High thermo-separation efficiencies of about 90% and 70% have been obtained for the first time for Tc from molten MoO
samples containing
Mo with thicknesses of 4.0 and 8.8 mm, respectively, by repeated milking tests.
Mo was produced with
Mo(
,2
)
Mo by using neutrons from
H(
,
)
He. The thermo-separation efficiency was determined by measuring the 141 keV
-ray yield of
Tc within the molten MoO
samples with a radiation detector as a function of the furnace temperature and time. The diffusion coefficients of
Tc in the molten MoO
samples were estimated in order to help understand the
Tc release mechanism. The present result solves a long-standing problem of decreasing the separation efficiency of
Tc from MoO
while increasing the sample mass or repeating sublimation in thermo-separation, and will bring a major breakthrough to obtain high-quality
Tc from MoO
irradiated by accelerator-neutrons (protons) or reactor-neutrons.
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:46 パーセンタイル:85.43(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the
C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate
Tc from an irradiated
MoO
sample. About 9.7 TBq/week of
Mo is produced by repeating irradiation on an enriched
Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the
Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.
永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08
被引用回数:15 パーセンタイル:64.30(Physics, Multidisciplinary)加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、Mo(
,2
)
Mo反応で生成した
Moから放射性の不純物を除去して
Tcを分離抽出すること、そして、
Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核の
Moは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、
Mo(
,2
)
Mo反応で生成した。そして、
Tcは、昇華法で
Moから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、
分光で確認した。また、
Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成される
Moに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成する
Moは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高い
Mo供給に寄与するであろう。
上原 知也*; 小池 美穂*; 中田 英夫*; 宮本 重彦*; 本石 章司; 橋本 和幸; 奥 直人*; 中山 守雄*; 荒野 泰*
Nuclear Medicine and Biology, 30(3), p.327 - 334, 2003/04
被引用回数:20 パーセンタイル:49.48(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)Re標識低分子化抗体やペプチドによる癌の治療には、腎臓への放射能集積を示さない一方で、癌組織には長時間に渡る選択的な放射能集積を与える標識体の設計が必要である。そのためには、生体内で安定であり、かつ尿細管で母体タンパク質から遊離された際に、腎細胞へ取り込まれることなく、速やかに尿中へと排泄を受けるRe錯体の選択が重要である。本研究では、Cyclopentadienyltricarbonylrhenium(CpTR)をタンパク質やペプチドの
Re標識薬剤へ応用する目的で,CpTR-COOH及びそのグリシン(Gly)結合体の生体内での代謝を検討した。その結果、両者はともに血漿中及び緩衝液中で安定であった。一方、マウスに投与した場合、脂溶性の高いCpTR-COOHは胆汁排泄と尿排泄を受けたが、水溶性の高いCpTR-Glyは尿排泄のみを受けた。さらにCpTR-COOHは、複数の水溶性代謝物として排泄されるのに対して、CpTR-Glyは、代謝を受けずにそのまま排泄された。これらの結果から、腎臓刷子縁膜酵素の作用で母体ペプチドから[
Re]CpTR-Glyを遊離する標識試薬は、腎臓での放射能滞留の解消に有用と考えられる。
絹谷 清剛*; 横山 邦彦*; 小林 勝利; 本石 章司; 小野間 克行; 渡辺 直人*; 秀毛 範至*; 分校 久志*; 道岸 隆敏*; 利波 紀久*
Annals of Nuclear Medicine, 15(3), p.199 - 202, 2001/06
被引用回数:10 パーセンタイル:30.72(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)均一な腫瘍内放射線分布を仮定したモデル解析によりそれぞれの線核種の至適治療腫瘍サイズが示されている。本研究では、
Reと
I標識大腸癌抗体による放射免疫療法の効果を比較することにある。均一な組織内分布を仮定した線量計算に基づき算出した腫瘍線量を同一とした場合は、
Re標識抗体の効果は、
I標識抗体と同程度か若干劣るものであった。全身線量を同一とした場合は、
Re標識抗体の効果が明らかに優れていた。この投与量における毒性に差は見られなかった。以上の結果は、腫瘍内線量分布が現実には不均一であるため、
Reの
線飛程が長いがゆえに腫瘍外に漏出した割合が大きいためであると考えられる。しかし、同一の毒性でより大きな腫瘍線量が得られるため
Re標識抗体がより優れているものと考えられる。
絹谷 清剛*; 横山 邦彦*; 久藤 美保*; 笠原 善仁*; 小林 勝利; 本石 章司; 小野間 克行; 分校 久志*; 道岸 隆敏*; 利波 紀久*
Journal of Nuclear Medicine, 42(4), p.596 - 600, 2001/04
正常p53遺伝子の欠けた腫瘍細胞は、電離放射線照射によるDNA障害を受けると細胞周期のG2期において停止し、その障害を修復することにより、放射線耐性を示す。methylxanthine誘導体がG2停止を阻害し、放射線増感効果を示すことが知られているものの、放射性アイソトープによる低線量率線照射に対する影響に関する情報は乏しいのが現状である。本研究の目的は、
線照射に対するmethylxanthine誘導体の効果を観察し、内照射療法への応用の可否を検討することにある。LS180ヒト大腸癌細胞を、
Re-MAG3あるいは
Re-MAG3標識大腸癌A7抗体(0~25
Ci/ml)により、pentoxifyllineあるいはCaffeineの存在下に照射し、細胞生存曲線を得て、methylxanthine誘導体による効果比を算出した。対照として、高線量率X線照(0~4Gy,1.4Gy/min)における効果比と比較した結果、
Reの
線の殺細胞効果が大きい可能性がある。
本石 章司; 小林 勝利; 佐伯 秀也*
JAERI-Tech 2000-070, 34 Pages, 2000/12
JRR-2の廃止措置にあたり、一次冷却系重水の循環系統であった配管及び機器類に付着及び浸透しているトリチウム量の評価が重要となっている。アイソトープ開発室では、イメージングプレートを使用してAl配管中のトリチウム量と浸透深さを求める実験を行った。Al配管のトリチウム汚染面を除く部分にアクリル塗料を塗布し、1.5%(1.21M)フッ化水素酸溶液で汚染面の酸化被膜を一定時間(3分)溶解しイメージングプレートで測定した。その結果、トリチウムは深度方向に25mまで浸透していることを確認した。また、その90%は7
m以内に分布していることを確認した。
小林 勝利; 本石 章司; 照沼 久寿男; Rauf, A. A.*; 橋本 和幸
Radiochemistry, 42(6), p.551 - 554, 2000/12
がんの診断・治療用に注目されているRe,
Reの供給のため製造技術を開発した。最初に、
W(p,n)
Re反応による製造法を述べるとともに、主として原子炉による
Re,
Reの製造工程(照射、化学分離・精製、放射能測定)、装置及び製品仕様などについて報告する。いずれも安定濃縮同位体である
Re及び
WO
を照射し、化学分離・精製後の過レニウム酸水溶液及び
W/
Reジェネレータとして調製した。高価な
WO
の再利用と廃棄物の放射能低減のため、
Re及び
Wをトレーサに用いた模擬ジェネレータを試作し、アルミナカラムからAlを溶離しないでWのみを脱離する条件を検討した。NH
OH及びNaOHを溶離剤とし、それぞれ90%または99%以上のWを回収しWO
として調製後、放射化分析法で純度を確かめた。使用済の
W/
Reジェネレータについて本法を適用し、ターゲットとして再利用できるこが明らかとなった。
原田 秀郎; 中村 詔司; 加藤 敏郎; 小林 勝利*; 本石 章司*; 柵瀬 正和*
Journal of Nuclear Science and Technology, 36(8), p.635 - 640, 1999/08
被引用回数:3 パーセンタイル:28.36(Nuclear Science & Technology)長寿命放射性廃棄物核種の消滅処理研究のための基礎データ研究の一環として、放射化法によりCs(n,
)
Cs反応の実効断面積(
eff)の測定を行った。高純度CsCl(99.99%)試料をターゲットとして用い、
Csの中性子吸収によって生成される
Csを利用した。また、
Csは
線のみで
線を出さないので、
Cs(n,
)
Cs反応を利用して、生成される
Csからの
線を測定することにより
Csの生成量を見積もった。すなわち、1
Cs(n,
)
Cs(n,
)
Cs(n,
)
Csという三重中性子捕獲反応を利用して
Csの断面積を求めることを試み、この方法の有効性を示すことにした。照射は、日本原子力研究所研究炉JRR-IIIのHR-1パイプを用いて行った。照射済み試料からの
線は、高純度Ge検出器で測定した。
初川 雄一*; 篠原 信男*; 畑 健太郎*; 小林 勝利*; 本石 章司*; 棚瀬 正和*; 加藤 敏郎; 中村 詔司; 原田 秀郎
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(3), p.455 - 458, 1999/03
被引用回数:2 パーセンタイル:20.96(Chemistry, Analytical)長寿命核種の核変換研究のための基礎データを得るために原子炉中性子を用いてCs(n,
)
Cs反応の熱中性子吸収断面積(
0)と共鳴積分(
)を測定した。
は、230万年の半減期を有する核種で核廃棄物中に生じ、長期的な危険性が指摘されている。本研究では、
Cs試料中に不純物として含まれている
を用いて実験を行った。四重極質量分析器を用いた質量分析法により
Cs/
比を求めた試料を中性子照射し、断面積を得た。
線分光法により生成した
Cs及び
Csの定量を行い、あらかじめ求めておいた
Cs/
比を用いて試料中の
を定量した。得られた値は、
0=8.3
0.3B、
=38.1
2.6Bであった。
原田 秀郎; 中村 詔司; 加藤 敏郎; 小林 勝利*; 本石 章司*; 棚瀬 正和*
Journal of Nuclear Science and Technology, 36(8), p.635 - 640, 1999/00
長寿命放射性廃棄物核種の消滅処理研究のための基礎データ研究の一環として、放射化法により134Cs(n,)135Cs反応の実効断面積(
eff)の測定を行った。高純度CsCl(99.99%)試料をターゲットとして用い、133Csの中性子吸収によって生成される134Csを利用した。また、135Csは
線のみで
線を出さないので、135Cs(n,
)136Cs反応を利用して、生成される136Csからの
線を測定することにより135Csの生成量を見積もった。即ち、133Cs(n,
)134Cs(n,
)135Cs(n,
)136Csという三重中性子捕獲反応を利用して134Csの断面積を求めることを試み、この方法の有効性を示すことにした。照射は、原研研究炉JRR-IIIのHR-1パイプを用いて行った。照射済み試料からの
線は、高純度Ge検出器で測定した。134Cs(n,
)135Cs反応の解析に
初川 雄一; 篠原 伸夫; 畑 健太郎; 小林 勝利; 本石 章司; 棚瀬 正和; 加藤 敏郎*; 中村 詔司*; 原田 秀郎*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(3), p.455 - 458, 1999/00
被引用回数:2 パーセンタイル:75.00(Chemistry, Analytical)放射性廃棄物の管理の一つの方法として原子炉や加速器による中性子を用いた核変換による消滅処理がある。しかしそのために必要な核データの信頼性は高くない。本研究ではこれら放射性核種の中性子吸収断面積と共鳴積分を東海研究所JRR-3Mを用いて測定した。今回の実験では230万年の半減期を有するCsの断面積測定を行った。
Csは高純度試料の入手が困難なため
Cs試料中の
Csを利用した。あらかじめ質量分析法により
Cs/
Cs比を求めておいた試料を原子炉により中性子照射を行い
Cs(n,
)反応により生成した
Csを
線分光法により測定し、この反応断面積を求めた。カドミカプセルを用いた照射により共鳴積分も同時に求めた。中性子吸収断面積は既存の2つのデータのうちBaergらの値と一致したが、共鳴積分はBaergらの値の約2/3程の小さな値が得られた。
加藤 敏郎; 中村 詔司; 原田 秀郎; 初川 雄一*; 篠原 信男*; 畑 健太郎*; 小林 勝利*; 本石 章司*; 柵瀬 正和*
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(5), p.431 - 438, 1997/05
放射性廃棄物核種の核変換研究のための基礎データとして、Cs(n,
)
Cs反応の熱中性子吸収断面積(
)と共鳴積分(
)を放射化法で測定した。
Cs,
Csおよび
Csを含んだ放射性セヨウムのターゲットをカドミウムの遮蔽管の中に入れて、あるいは遮蔽管なしで原子炉中性子で照射した。中性子束と熱外部分(Westcott指数)をモニターするためにCo/AlおよびAu/Alの合金線をセジウム試料とともに照射した。高純度Ge検出器を
線測定に使用した。
Csは
崩壊のみで崩壊し、
線を出さないので、
Csを
Csのトレーサーとして使用した。ターゲット中の
Csと
Csの原子核数の比は、四重極質量分析装置で測定し、この比と照射後の試料の
Csと
Csの
線強度比を用いて
Csの
と
を求めた。
加藤 敏郎; 中村 詔司; 原田 秀郎; 初川 雄一*; 篠原 信男*; 畑 健太郎*; 小林 勝利*; 本石 章司*; 棚瀬 正和*
Italian Physical Society Conference Proceedings 59, p.1335 - 1337, 1997/00
長寿命放射性廃棄物核種の消滅処理研究のための基礎データとして、Cs(n,
)
Cs反応の熱中性子吸収断面積(
0)と共鳴積分(I0)を放射化法で測定した。
Cs、
Csおよび
Csを含んだ放射性セシウムのターゲットをカドミウムの遮蔽管の中に入れて、あるいは遮蔽管なしで原子炉中性子で遮蔽した。中性子束と熱外部分(Westcott指数)をモニタするためにCo/AlおよびAu/Alの合金線をセシウム試料とともに照射した。高純度ゲルマニウム検出器を
線測定に使用した。
Csは
崩壊のみで崩壊し、
線を出さないので、
Csを
Csのトレーサーとして使用した。ターゲット中の
Csと
Csの原子核数の比は、四重極質量分析装置で測定し、この比と照射後の試料の
Csと
Csの
線強度比を用いて
Csの
0とI0を求めた。