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-Mn荒木 新吾*; 岩本 凱成*; 秋葉 和人*; 小林 達生*; 宗像 孝司*; 金子 耕士; 長壁 豊隆
Physical Review B, 110(9), p.094420_1 - 094420_7, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)-Mn相は、自発磁化が0.02
/Mnと比較的小さいにもかかわらず、圧力誘起弱強磁性(WFM)状態で大きな異常ホール効果(AHE)を示す。このAHEの背後にある根本的な機構を理解するために、2.0GPaの圧力下で単結晶中性子回折測定を行い、WFM相の磁気構造を決定した。I、II、III-1、IV-1位置のMnは、ほぼコリニアーな磁気モーメントが[001]方向に揃ったフェリ磁性構造を持つことを見出した。一方で、III-2とIV-2位置のMnの微小な磁気モーメントは(001)面内を向いている。この磁気構造で計算したネットの磁気モーメントの大きさ(-0.020
0.005)/Mn原子)は、実験で決定された自発磁化と非常によく一致する。
= (0, 0, 0)での磁気反射の観測は、AHEの出現の重要な条件を満たしている。
complex exhibiting intermolecular proton shifting coupled spin transitionJi, T.*; Su, S.*; Wu, S.*; 堀 優太*; 重田 育照*; Huang, Y.*; Zheng, W.*; Xu, W.*; Zhang, X.*; 鬼柳 亮嗣; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 63(25), p.e202404843_1 - e202404843_6, 2024/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)In this study, we investigated reversible intermolecular proton shifting (IPS) coupled with spin transition (ST) in a novel Fe complex. The host Fe complex and the guest carboxylic acid anion were connected by intermolecular hydrogen bonds (IHBs). We extended the intramolecular proton transfer coupled ST phenomenon to the intermolecular system. The dynamic phenomenon was confirmed by variable-temperature single-crystal X-ray diffraction, neutron crystallography, and infrared spectroscopy.
山下 恵史朗*; 中山 和也*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*
Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 79(5), p.414 - 426, 2023/10
被引用回数：2 パーセンタイル：45.80(Chemistry, Multidisciplinary)最近発見された塩化ナトリウムの超水和物(NaCl
13H(D)
O)の構造を1.7GPa, 298Kでのその場単結晶中性子回折によって決定した。この物質は大きな水素結合ネットワークを持ち、いくつかの水分子は分岐水素結合や5配位水分子のような歪んだ結合の特徴を持つ。水素結合ネットワークは、ネットワークトポロジーと水素結合の無秩序性という点で、氷VIと類似している。擬似対称性によって接続されたネットワークの構成要素を区別しなければ、このハイドレートの全体的なネットワーク構造は、氷VIのネットワーク構造に対応する小さな構造単位に分解することで表現できる。この水素結合ネットワークは、既知の塩水和物とは対照的に、水分子の配向の乱れを含んでいる。ここでは、イオン種を含む水素結合ネットワークに関するさらなる洞察のための例を示す。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08
被引用回数：5 パーセンタイル：45.65(Chemistry, Multidisciplinary)Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.
小澤 竜也*; 藤原 理賀; 内原 猛*; 満田 節生*; 矢野 真一郎*; 玉造 博夢; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*
Scientific Reports (Internet), 13, p.13750_1 - 13750_8, 2023/08
被引用回数：2 パーセンタイル：12.10(Multidisciplinary Sciences)圧力は、電子状態と原子配列の両方に作用し、物性を劇的に変化させる可能性を持つ。リン化マンガンMnPでは、約8GPaの等方圧力下において、Mn化合物で初めて、超伝導状態が観測された。本研究では、一軸応力がMnPの磁性および結晶構造に及ぼす影響を調査した。磁化測定と中性子回折実験により、0.04GPaという極めて低い一軸応力で、不可逆的な磁化応答が観測され、同時に、MnP型構造に特有の擬回転対称性を満たす結晶ドメインが誘起されることがわかった。不可逆的な磁化応答は、誘起された新たなドメインの構造により説明できることが判明した。一軸応力によって誘起される結晶ドメインに関する研究は過去に例がなく、我々はこの新現象を「原子再構成(AR)」と名付けることとした。我々は、AR現象に対する理解の深化は、誘電性、弾性、電気伝導、磁性、超伝導を含む物質の異方性を制御する結晶ドメイン工学の創出につながると期待している。
中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*
Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05
被引用回数：3 パーセンタイル：44.56(Chemistry, Physical)The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.
山下 恵史朗*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 入舩 徹男*; 新名 亨*; 杉山 和正*; 川又 透*; 鍵 裕之*
High Pressure Research, 42(1), p.121 - 135, 2022/03
被引用回数：4 パーセンタイル：48.58(Physics, Multidisciplinary)We improved diamond anvil cells with a tubular frame made of Zr-based bulk metallic glass and nano-polycrystalline diamond anvils for single-crystal neutron diffraction. The thicker tubular frame was confirmed through experimentation as stably generating 4.5 GPa. Its feasibility for neutron diffraction was assessed at the Laue-TOF diffractometer at the BL18 (SENJU) beamline in the MLF J-PARC using time-resolved two-dimensional detectors covering wide solid angles. In addition to ambient-pressure measurements of NH
Cl, diffraction patterns of a high-pressure phase of ice were also collected in-situ. The obtained intensities are of refinable quality sufficient for structure analysis.
金子 耕士; 川崎 卓郎; 仲村 愛*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 90(6), p.064704_1 - 064704_6, 2021/06
被引用回数：50 パーセンタイル：95.05(Physics, Multidisciplinary)Multiple transition phenomena in divalent Eu compound EuAl with the tetragonal structure were investigated via single crystal time-of-flight neutron Laue technique. At 30 K below a charge-density-wave (CDW) transition, superlattice peaks emerge near nuclear Bragg peaks described by an ordering vector 
= (0 0 
). In contrast, magnetic peaks appear at 
with 
= 0.09 below 
= 15.4 K, and moves to 
with 
= 0.19 below 
=12.2 K, whereas no distinct change in the magnetic Bragg peak was detected at 
and 
. The structural modification with is characterized by an absence of the superlattice peak in (0 0 
). Considering an absence of splitting in magnetic peaks along , the structural transition is mainly ascribed to a displacement of Al ions within the tetragonal 
-plane. Complex incommensurate magnetic transitions are in stark contrast to a simple collinear commensurate structure in isovalent EuGa. This could stem from incompatible electronic structures with the CDW transition between two compounds.
GePS
矢島 健*; 日沼 洋陽*; 堀 智*; 岩崎 類*; 菅野 了次*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 廣井 善二*
Journal of Materials Chemistry A, 9(18), p.11278 - 11284, 2021/05
被引用回数：29 パーセンタイル：82.12(Chemistry, Physical)Herein, we studied the crystalline compound LiGePS with the largest Li-ion conductivity thus far via a novel route based on a combination of single-crystal neutron diffraction experiments at low temperature and first-principles calculations, and found that a correlated migration of the densely packed Li ions governs the overall Li-ion conduction. The correlated migration mechanism provides us with guidelines on how to design efficient superionic conductors for more efficient batteries.
=0 long-range magnetic order in centennialite CaCu
(OD)
Cl 0.6DO; A Spin-
perfect kagome antiferromagnet with 
-
-
飯田 一樹*; 吉田 紘行*; 中尾 朗子*; Jeschke, H. O.*; Iqbal, Y.*; 中島 健次; 河村 聖子; 宗像 孝司*; 稲村 泰弘; 村井 直樹; et al.
Physical Review B, 101(22), p.220408_1 - 220408_6, 2020/06
被引用回数：27 パーセンタイル：78.74(Materials Science, Multidisciplinary)鉱物センテニアライトCaCu(OD)Cl 0.6DOの結晶構造と磁気構造をシンクロトロンX線回折と中性子回折測定に密度汎関数理論(DFT)と疑似フェルミオン汎関数繰り込み群(PFFRG)の計算を組み合わせることで調べた。CaCu(OD)Cl 0.6DOではCu
イオンは反強磁性と幾何学的に完全なカゴメネットワークを形成する。CuとCaイオン間のサイト間無秩序は見つからなかった。CaCu(OD)Cl 0.6DOは
=7.2K以下で磁気秩序を示し、負のベクトルスピンキラリティーを持つ=0の磁気構造が現れる。0.3Kでの秩序モーメントは0.58(2)
Bに抑えられている。我々のDFT計算では、この系が量子臨界点の近くにあり、--カゴメ反強磁性体の優れた実現であることを示唆している。
IrSn
(
: La and Ce) investigated using neutron and X-ray diffraction中里 晟也*; 岩佐 和晃*; 橋本 大輔*; 塩澤 真未*; 桑原 慶太郎*; 中尾 裕則*; 佐賀山 基*; 石角 元志*; 大原 高志; 中尾 朗子*; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011128_1 - 011128_6, 2020/03
Successive phase transitions of IrSn (: La and Ce) were studied using neutron and X-ray diffraction techniques. A semimetal CeIrSn undergoes three phase transitions: an antiferromagnetic ordering characterized by a propagation vector 
= (1/2, 1/2, 2/5) below 0.6 K, a structural transformation with 
= (1/4, 1/4, 1/4) at 2.0 K, and another structural transformation with 
= (1/2, 1/2, 0) above room temperature. LaIrSn was confirmed to be a superconductor below 2.5 K under the = (1/2, 1/2, 0) structure that also appears above room temperature.
CoFe
O
駒淵 舞*; 漆原 大典*; 浅香 透*; 福田 功一郎*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 石川 喜久*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034601_1 - 034601_5, 2020/03
被引用回数：2 パーセンタイル：18.11(Physics, Multidisciplinary)The crystal structure of an X-type hexaferrite SrCoFeO was investigated by the X-ray and neutron diffraction methods for a single crystal. SrCoFeO has the crystal structure described as a space group 
(
) and its lattice constants are 
= 5.9165(2) 
; and 
= 84.1395(33) ; at 843 K. Co ions are almost localized in the octahedral site (
) in the middle of S
S blocks. In addition, the adjacent octahedral and tetrahedral sites to site contain the significant number of Co.
池田 修悟*; 金子 耕士; 田中 佑季*; 川崎 卓郎; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 望月 健生*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 89(1), p.014707_1 - 014707_7, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：18.11(Physics, Multidisciplinary)Magnetism in EuNiIn has been studied by specific heat, magnetic susceptibility, magnetization, 
Eu M
ssbauer spectroscopy, and neutron diffraction experiments. The specific heat shows two magnetic transitions at 
and 
at zero magnetic field. An antiferromagnetic ground state of EuNiIn has a uniaxial magnetic anisotropy along the b-axis, revealed by the magnetic susceptibility and the Mssbauer spectroscopy. Single crystal neutron diffraction experiments clarify that this antiferromagnetic structure in the ground state is characterized by the commensurate propagation vector = (1/2, 1/2, 1/2) which reveals no distinct anomaly at . The magnetization curve along the b-axis at 2 K shows four successive magnetic field-induced transitions up to 50 kOe and, reaches 7 /f.u. above 190 kOe, The magnetic phase diagram in EuNiIn has unique characteristics with five magnetic states in low magnetic field.
As飯田 一樹*; 永井 佑紀; 石田 茂之*; 石角 元志*; 村井 直樹; Christianson, A. D.*; 吉田 紘行*; 稲村 泰弘; 中村 博樹; 中尾 朗子*; et al.
Physical Review B, 100(1), p.014506_1 - 014506_8, 2019/07
被引用回数：39 パーセンタイル：83.95(Materials Science, Multidisciplinary)パルス中性子散乱実験による鉄系超伝導体EuRbFeAsのスピン揺らぎ、磁気構造の測定を行い、同物質における超伝導体対称性などの議論を行った。
金子 耕士; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 大原 高志; 垣花 将司*; 芳賀 芳範; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 88, p.013702_1 - 013702_5, 2019/01
被引用回数：75 パーセンタイル：94.53(Physics, Multidisciplinary)Magnetic transitions in chiral antiferromagnet EuPtSi were investigated by means of single crystal neutron diffraction. In the ground state, magnetic peaks emerge at positions represented by 
=
. Upon heating, an additional magnetic peak splitting around 2.5 K was uncovered, indicating a presence of a first-order transition with 
=
. An half-polarized neutron scattering for polarization parallel to Q reveled that polarization antiparallel to Q has stronger intensity in both magnetic phases. This feature clarifies single chiral character of helical structure with moments normal to the ordering vector in both ordered states. Under vertical magnetic field along [1,1,1] in the 
phase, magnetic peaks form hexagonal patterns in the equatorial scattering plane around nuclear. An ordering vector 
of the -phase has the similar size in the periodicity to , and could be a hallmark of a formation of skyrmion lattice in EuPtSi.
社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 山内 宏樹; 稲村 泰弘; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 樹神 克明; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; et al.
Physical Review B, 97(5), p.054429_1 - 054429_9, 2018/02
被引用回数：21 パーセンタイル：65.55(Materials Science, Multidisciplinary)イットリウム鉄ガーネットの核および磁気構造と全マグノン分散を中性子散乱により調べた。低エネルギーの分散は強磁性マグノンで期待されるように14meVまで2次関数の分散を示した。積分した動的磁化率
"(
)の虚部は低エネルギーで平方根のエネルギー依存性を示した。"()から絶対値でマグノン状態密度を求めた。その値は理論的に予想されるマグノン分散でひとつのカラリティーモードに対応する。
河村 聖子; 奥 隆之; 渡辺 真朗; 高橋 竜太; 宗像 孝司*; 高田 慎一; 坂口 佳史*; 石角 元志*; 大内 啓一*; 服部 高典; et al.
Journal of Neutron Research, 19(1-2), p.15 - 22, 2017/11
J-PARC MLFにおける試料環境(SE)チームは、ユーザー実験のためのSE機器の運用や開発を行っている。メンバーは、低温マグネット、高温、高圧、ソフトマター、光照射、水素環境、
He偏極フィルターといったサブチームに所属している。現在は、数台の冷凍機と、マグネット、高温炉、高圧実験用パリエジンバラプレス、偏極中性子実験のためのSEOPシステムが運用中で、ユーザー実験への提供、運転を行っているほか、パルス磁場システムの汎用化に向けた開発も行っている。またJ-PARC研究棟では、レオメーター、ガス蒸気吸着量測定装置などのソフトマター研究に必要な機器類も整備している。
studied by single-crystal time-of-flight neutron diffraction川崎 卓郎; 金子 耕士; 仲村 愛*; 阿曽 尚文*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 田村 格良; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 85(11), p.114711_1 - 114711_5, 2016/11
被引用回数：15 パーセンタイル：65.57(Physics, Multidisciplinary)The magnetic structure of the intermetallic compound EuGa was investigated using single-crystal neutron diffraction with TOF Laue technique on the new diffractometer SENJU at MLF of J-PARC. Despite of the high neutron absorption of Eu, a vast number of diffraction spots were observed without isotope enrichment. The magnetic reflections appeared at 
2
below 16 K, indicating that the ordering vector is = (0, 0, 0). The continuous evolution of the magnetic reflection intensity below T
follows a squared Brillouin function for 
= 7/2. By adopting a wavelength-dependent absorption collection, the magnetic structure of EuGa revealed that a nearly full magnetic moment of 6.4 B of Eu lies within the basal plane of the lattice.
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02
被引用回数：59 パーセンタイル：96.09(Chemistry, Multidisciplinary)SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF crystal were performed to evaluate its performance.
池田 陽一*; 植田 大地*; 吉澤 英樹*; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 大原 高志
Journal of the Physical Society of Japan, 84(12), p.123701_1 - 123701_5, 2015/12
被引用回数：6 パーセンタイル：43.43(Physics, Multidisciplinary)特異な反強磁性秩序化を示すことが知られているheavy-electron超伝導体であるCeNiGeについて、MLFのSENJUを用いて単結晶中性子回折測定を行った。相転移温度の5K以下で測定を行ったところ、以前の粉末試料を用いた回折測定では伝搬ベクトルとして
=(1,0,0)と
=(0,0.41,1/2)が観測されたのに対して、単結晶試料を用いた測定では=(0,0.41,1/2)のみが観測された。このことから、CeNiGeの常圧における磁気特性は伝搬ベクトルのみによって特徴づけられることが示唆された。
