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早川 虹雪; 村口 正和*; 馬酔木 ゆめの*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 藪田 莉名*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
AIP Advances (Internet), 16(2), p.025337_1 - 025337_8, 2026/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nanoscience & Nanotechnology)風化黒雲母(WB)は粘土由来の層状鉱物であり、700
C以上での溶融塩処理により熱電特性を示すようになる。本研究では、CsおよびSrのインターカレーションがWBの局所構造および電気伝導性に与える影響を調査した。WBをCsClおよび/またはSrCl
を含む溶融塩で処理し、得られた試料についてX線蛍光分析(XRF)、X線回折(XRD)、X線吸収微細構造(XAFS)、および四端子法による電気伝導度測定を行った。XRFによりCs/Srの取り込みが確認され、XRDにより層状構造が保持されていることが示された。XAFS解析では、Cs/Srをインターカレーションした試料において、高温下でSr-Si間距離が約
,
短縮することが明らかとなり、SrがSi-O層に近づくことが示唆された。630
860Cで測定した電気伝導度では、630780Cの範囲においてCs/Sr-WBがSr-WBより高い伝導性を示した。これらの結果から、層間イオンの再配置により伝導経路が改善されることが示され、層間構造制御が粘土系熱電材料設計における有効な手法であることが示唆された。
早川 虹雪*; 村口 正和*; 馬酔木 ゆめの*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 藪田 莉名*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 23(3), p.290 - 295, 2025/07
環境調和型の高温で動作する熱電材料へむけて、粘土鉱物を利用した材料開発を進めている。高温で熱電特性をえることに成功したが、なぜその特性を示すかは分からない。そこで高温環境下で風化黒雲母の構造変化を解明するためのXAFS分析手法の開発し、高温でのFeの局所構造を明らかにする。大気環境と真空環境で焼結した試料のFeの局所構造解析からFeの化学結合状態の変化を明らかにした。
本田 充紀; 金田 結依; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*
AIP Advances (Internet), 14(5), p.055034_1 - 055034_6, 2024/05
被引用回数：5 パーセンタイル：49.63(Nanoscience & Nanotechnology)本研究は、希少かつ有毒な物質から得られる従来の熱電材料に代わるものとして、福島風化黒雲母(WB)を利用することを検討したものである。WBは粉砕、分級、溶融塩処理による熱処理を経て650Cから850Cの範囲で半導体に類似した導電性を示す結晶を生成した。WBと得られた結晶の電気伝導度とゼーベック係数を評価した結果、高温熱電応用への可能性が示された。その結果、WBは無次元特性値(ZT)0.015を達成し、650Cを超える熱電材料としての可能性を示した。
早川 虹雪*; 松村 博志*; 若生 峻信*; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
溶融塩電解により処理した土壌粘土鉱物からの新規熱電材料の創出を目指し、その基礎物性の評価を進めている。本研究では熱電性能指数を求める上で必須な、土壌粘土鉱物の熱伝導率の測定を行った結果を報告する。
飯野 千秋*; 奥本 峻介*; 小田 将人*; 奈良 純*; 村口 正和*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
Csが吸着した風化黒雲母は溶融塩法により99.9999%以下のCs除去と普通輝石、和田石などの結晶鉱物が合成されるが、反応前後の風化黒雲母および和田石の安定構造や電子物性を第一原理計算を用いて調べることにより和田石が合成される反応機構を解明することを目的として化学ポテンシャルの比較検討を行った内容について報告する。
奥本 峻介*; 飯野 千秋*; 小田 将人*; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
福島の環境回復に係る研究開発の一環として、溶融塩法を用いた風化黒雲母からCs除去に関する研究を推進してきた。99.9999%のCs除去と普通輝石、和田石などの結晶鉱物の生成を確認しているが、反応過程および生成物に関する原子レベルでの反応機構が必要であり、本研究では第一原理計算をもちいて和田石の安定構造を調べ、求められた安定構造を用いて反応機構について調べて内容について報告する。
早川 虹雪; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
We have found that there are regions of high Seebeck coefficient in crystalline minerals based on Fukushima weathered biotite, to utilize this for thermoelectric devices, we have to investigate its basic properties such as the relation between thermal conductivities and atomic structures. In this report, we present the results of our analysis of the relationship between the thermal conductivity and structure of weathered biotite, which is essential for determining the thermoelectric performance index of the material. Thermal conductivity was measured for weathered biotite pellets prepared under various sample preparation conditions using the steady-state method. Sample preparation conditions were compared by varying the pressure during the molding process and the heating rate during the sintering process. In order to measure thermal conductivity at high temperatures, we evaluated the methods to reduce and compensate for leakage heat flow and contact thermal resistance. In order to elucidate the composition and structure of the samples, structural analysis was performed by X-ray fluorescence analysis and X-ray diffraction. Consequently, the changes in the crystal structure due to sintering were revealed to have an influence on the thermal conductivity. To determine the structure in more detail, we will discuss the results of local structure analysis by X-ray absorption fine structure (XAFS) using synchrotron radiation.
谷間 慎*; 中村 颯斗*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀; 村口 正和*
no journal, ,
熱回路網法を用いて、熱電発電モジュールの動作時の内部温度分布を、熱源との接触抵抗およびモジュール内部の接触熱抵抗を取り込んでモデル化した。接触熱抵抗の値を変えて、熱電素子の上下の温度差を評価することで、発電モジュール内の実際の起電力を簡易に見積もることを示した。これらの結果は、様々な条件で設置される実際の熱電発電モジュールの発電量を評価する方法を確立することにつながる。今後は、さらに現実に近い状況を想定したモデル化を行い、高効率な熱電モジュールの設計に活かして行く予定である。
早川 虹雪; 馬酔木 ゆめの*; 村口 正和*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
高温領域での新規熱電材料として土壌粘土鉱物が期待されているが、その熱電発現メカニズムは未解明である。我々は土壌粘土鉱物の一つである風化黒雲母(WB)に着目をして、そのメカニズム解明に取り組んでいる。WBはSi, Fe, Al, Mg, Kなどの元素で構成される。高温環境下ではWBの構造が変化することが赤外吸収分光法によるその場観察により分かっている。しかし詳しい構造の同定には至っていない。そこで本研究では、WBが熱電物性を発現する高温環境下で放射光XAFS分析を可能にする手法の開発に取り組み、室温から873Kまでのデータを取得することに成功した。
インターカレーションによるCs吸着に関する研究馬酔木 ゆめの*; 早川 虹雪*; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
新規の熱電材料として天然鉱物が期待されており、その中でも我々は層状のケイ酸塩鉱物の一種である風化黒雲母(WB)に注目している。WBは四面体シートと八面体シートが層になって重なりその間に層間がある。層間にはK等が含まれるが、層間物質の吸着量や種類が構造に及ぼす影響は未解明である。これまでにCsがWBの層間にインターカレーションできることは知られていたが、層間への吸着量については十分な検討がなされていなかった。本研究では、CsをWBへインターカレーションしたときのCs吸着量と構造の関係について検討し0.9%、1.7%、3.8%、4.8%のCs吸着量が得られた。またその際のXRD分析では吸着量の増加に伴い層間距離が9.84
、9.91、9.90、9.92と広がっていくことが明らかになった。
本田 充紀; 金田 結依; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*
no journal, ,
本研究は、従来希少かつ有毒な元素から作られてきた熱電材料に代わる代替材料として、風化黒雲母(WB)の利用に焦点を当てたものである。WBを粉砕・分級した後、溶融塩法で熱処理することで、650度から850度の温度範囲においてSi半導体と同程度の伝導率を持つ結晶を得た。本研究では、高温域の伝導率、ゼーベック係数および熱拡散測定結果と比熱、比重から算出した熱伝導率から無次元評価指数ZTを算出した結果について報告する。
早川 虹雪*; 馬酔木 ゆめの*; 村口 正和*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
溶融塩処理を用いた技術の応用としてWBから機能性材料を創製する研究を推進している。溶融塩処理によりWB層間へSrの吸着が可能であることを実験的に明らかにした。しかし、先行研究ではCsが吸着したWBに対してSr吸着を検討したが、Cs吸着とSr吸着の相関についてはまだ明らかになっていない。そこで本研究では、Cs吸着の有無によるSr吸着量とその構造について、XRF, XRD及びXAFSを用いて検討した。その結果、WB中にCsの有無により、Sr吸着依存性が異なる可能性を示した。
本田 充紀; 早川 虹雪*; 馬酔木 ゆめの*; 村口 正和*; 藪田 莉名*; 小田 将人*; 石井 宏幸*
no journal, ,
本研究では、熱電材料を簡便かつ環境にやさしいプロセスによって合成した。粘土鉱物とKCl-CaCl塩の混合物を700Cで2時間溶融塩反応した後、水洗および乾燥を行った。得られた材料はさらに900Cで5時間焼成され、最終的な熱電相が形成される。蛍光X線分析による組成分析の結果、主にSi、Fe、Al、Mgを含むことが明らかとなった。X線回折分析により、結晶相としてWB、ワダライト、オージャイト、輝石、ダイオプサイドが確認された。熱電特性評価として、電気伝導率、ゼーベック係数、および熱伝導率を測定した。高温(600C以上)において、本材料は1
10
to 810 S/cmの電気伝導率、0.10.150V/Kのゼーベック係数、および0.30.5W/mKの熱伝導率を示した(熱拡散率、比熱、密度に基づいて算出)。これらの熱電材料は、特に工業プロセスや発電所などにおける廃熱回収などの高温環境での使用に適しており、大きな温度勾配下での動作が可能であること、ならびに粘土ベースの資源から低コストで製造できることから、大規模な熱電デバイスへの応用が期待される。このような性能とスケーラビリティの組み合わせにより、持続可能なエネルギー変換技術の産業規模での実現に貢献する可能性を秘めている。
早川 虹雪*; 村口 正和*; 馬酔木 ゆめの*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 藪田 莉名*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
風化黒雲母(WB)は層状の粘土鉱物であり、溶融塩処理により700度以上の高温において熱電特性を示すことが確認されている。WBはSi、Al、Fe、Mgなどの環境負荷の低い元素で構成されており、有望な熱電材料である。本研究では、溶融塩処理中にセシウム(Cs)およびストロンチウム(Sr)イオンをWBに層間挿入し、それによって生じる構造および電気的特性の変化を調査した。XRF分析により、WBの主要元素に加え、CsおよびSrの取り込みが確認された。XRD解析では約9および27に特徴的なピークが認められ、WBが層状構造を保持していることが示唆された。FeのK端を用いたXAFS解析により、第一近接原子は酸素、第二近接原子はケイ素であることが明らかとなった。Srの含有量が増加するにつれてSi由来ピークの強度が減少する傾向が見られ、Csは主にSiと結合し、Srは主に酸素と結合することが示唆された。これらの構造変化はWBの電気伝導性に影響を及ぼしており、イオンの層間挿入、構造変化、および熱電特性との関連性を明らかにするものである。
福井 秀平*; 早川 虹雪*; 村口 正和*; 小田 将人*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
no journal, ,
本研究では、半導体素子と電極界面における接触熱抵抗の影響を定量的に評価するため、
型熱電発電素子を対象とした熱回路網解析手法を開発した。型モジュールは広く利用されているが、その性能は接触熱抵抗、外気との熱交換、ジュール発熱、ペルチェ熱流などの非理想要因に大きく左右される。従来の有限要素法(FEM)解析はこれらを評価可能であるものの、計算コストが高く、設計初期段階での迅速な検討には適していない。そこで本研究では、p型・n型素子、電極、基板、界面をそれぞれ熱抵抗および電気抵抗として表現した等価熱電回路モデルを構築した。界面の接触熱抵抗を明示的に回路に組み込み、熱流方程式を解くことで、温度分布および変換効率への影響を評価した。数値解析の結果、10
K
cm
/W程度の接触熱抵抗であっても効率が有意に低下することが示された。以上の結果から、熱回路網解析は構造パラメータおよび界面特性を迅速に評価できる、簡便かつ実用的な熱電モジュール設計手法であることが明らかとなった。
本田 充紀; 早川 虹雪*; 馬酔木 ゆめの*; 村口 正和*; 藪田 莉名*; 小田 将人*; 石井 宏幸*
no journal, ,
本研究では、地殻に豊富に存在する土壌由来の粘土鉱物を出発原料とした熱電材料の作製プロセスを開発した。NaCl-CaCl
系およびKCl-CaCl系などの溶融塩を用いることで、層状鉱物構造内部で進行する反応を制御した。溶融塩組成と反応温度を精密に調整することにより、カチオンの層間挿入挙動を効果的に制御でき、その結果、構造保持型と構造変換型の二種類の構造変化を選択的に誘起することに成功した。これらの結果は、適切な溶融塩系の選択と反応環境の制御が、粘土鉱物を基盤とした熱電材料の結晶構造および機能特性の最適化における重要な要素であることを示している。
藪田 莉名*; 小田 将人*; 村口 正和*; 石井 宏幸*; 早川 虹雪*; 本田 充紀
no journal, ,
本研究では、産業排熱の有効利用に向けて注目される風化黒雲母(WB)の熱電特性のうち、特に電気伝導のメカニズム解明を目的として、密度汎関数法に基づく第一原理計算を行った。WBを簡略化したモデルを用い、層間に最密吸着したCsまたはKの構造最適化を行い、NEB法により拡散ポテンシャルを評価した。その結果、Csの安定構造における拡散障壁は2.5eVと高く、安定構造のままではイオン伝導が困難であることが示された。一方で、拡散障壁は層間距離に大きく依存し、特定条件下ではイオン伝導が可能になることが示唆された。
藪田 莉名*; 小田 将人*; 村口 正和*; 石井 宏幸*; 早川 虹雪*; 本田 充紀
no journal, ,
本研究では、産業排熱の有効利用に向けて注目される風化黒雲母(WB)の電気伝導メカニズム解明を目的として、密度汎関数法に基づく第一原理計算を行った。層状構造をもつWBにおける伝導は、層内の電子伝導および層間のイオン伝導が想定されるため、CsおよびKを最密吸着させたモデル構造を用いて拡散挙動を評価した。NEB法による計算の結果、CsおよびKの拡散障壁は約2.5eVと高く、安定構造下ではイオン伝導が起こりにくいことが示された。一方、拡散障壁は層間距離に強く依存し、特定条件下ではイオン伝導が可能となる可能性が示唆された。
村口 正和*; 本田 充紀; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 石井 宏幸*; 須子 統太*
no journal, ,
本研究では、熱電材料の熱伝導率測定において、測定端子が与える熱的影響を評価するため、試料と測定端子を一体の系として扱い、熱回路網法による熱伝達シミュレーションを実施した。IoT向け小型デバイスの開発に伴い、試料の微小化が進む一方で、測定端子との接触による熱流の寄与が無視できなくなるため、その定量的評価が重要となる。本研究では、定常比較法および周期加熱法の測定系を対象に、温度分布と熱流の可視化を行い、バルク・薄膜・多結晶など材料特性や試料形状による影響差を検討した。さらに、機械学習を用いた熱流モデルを導入し、効率的な解析を実現した。得られた知見に基づき、高精度な熱伝導率測定系を簡易に設計するための指針を提案する。
小野 達貴*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 石井 宏幸*; 本田 充紀; 村口 正和*
no journal, ,
一方向定常熱流比較法を用いた熱伝導率の測定における各界面の接触熱抵抗を要素に分解し、実測を行うことで抽出した。これにより、試験ロッド間の接触抵抗による測定結果の誤差を補正するため指針を得た。今後は、接触熱抵抗を補正した、測定システムの精度向上をさらに進めていく。
