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論文

核物質の計量・測定及び核物質管理の品質保証について

菊地 昌広*; 村岡 進*; 長部 猛*; 寺田 博海; 清水 堅一; 大谷 哲雄*; 藤巻 和範*; 石川 忠嗣*; 篠原 芳紀*

第23回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.91 - 98, 2002/12

核物質の計量・測定は、核物質の量を確定する手段であり、これによって、核物質の受入れ量,払出し量,在庫量,滞留量等を、核物質取扱者が把握する。また、これら個々の量をもとに、物質収支を採り、会計するのが核物質管理である。この核物質管理は、核不拡散の世界では、主たる保障措置手段として位置付けられてきたが、物質会計という技術的な側面からその特徴を見ると、核物質の転用が無かったことの確認手段としての用途だけでなく、安全性確保のため,財産保全のため、あるいは環境汚染防止のためなど、事業者レベル,国レベルにおいてさまざまな用途がある。本論文においては、核物質計量・測定及び核物質管理の用途を議論するとともに、その目的別機能を明らかにし、主体となる事業者レベルから規制を行う国レベルに至るまでの各部署における品質保証への留意点を考察する。

報告書

地層中における地下水の移行性と放射性核種の移行挙動; カナダ原子力公社との協力研究の成果

小川 弘道; 長尾 誠也; 山口 徹治; 向井 雅之; 宗像 雅広; 坂本 義昭; 中山 真一; 武田 聖司; 木村 英雄; 熊田 政弘; et al.

JAERI-Research 2000-052, 101 Pages, 2001/01

JAERI-Research-2000-052.pdf:8.27MB

カナダ原子力公社はURLと名付けられた地下研究施設を運営する世界でも有数の原子力研究機関である。日本原子力研究所は、我が国の高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価手法確立に寄与するために平成6年3月から平成10年9月までの期間にわたり、上記の施設での研究を中心にカナダ原子力公社と協力研究を実施した。本協力研究協定では、(1)URLにおける原位置条件下での亀裂媒体における核種移行実験、(2)URL及び浅地中の地下水を対象にした地下水中の溶存有機物の影響評価研究、(3)環境同位体による広域な地下水流動の研究、(4)地下水の流れ及び核種移行のモデル化に関する研究も平行して進めた。本報告書は、4年半にわたる協力研究協定の成果概要をとりまとめたものである。

論文

Sorption behavior of radium and actinium on soils

坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 村岡 進; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.663, p.1207 - 1214, 2001/00

ウラン廃棄物処分の安全評価では、ウランのみならずその娘核種による被ばくの寄与が大きいと言われている。これらの核種による被ばくを支配するのは、土壌中における移行挙動であるが、その評価に必要な分配係数について我が国での測定値はほとんどない。そこで、本研究は、ウラン娘核種のうち重要なRa-226及びAc-227の核種の土壌に対する分配係数を測定した。その結果、Ra-226の分配係数は土壌の陽イオン交換容量(CEC)に比例することが明らかとなった。また、Ac-227の分配係数は土壌の種類やpHにより異なることを示した。

論文

Migration mechanisms of Amerisium(III) through soil layers

田中 忠夫; 小川 弘道; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.663, p.1169 - 1177, 2001/00

海岸砂質土壌及び赤色土中における$$^{241}$$Am(III)の移行挙動をカラム実験によって調べた。可逆的なイオン交換吸着が支配的な赤色土中におけるAmの移行挙動は、分配係数の概念を吸着モデルとして評価できた。一方、非陽イオン性Am化学種の形成や非可逆的な吸着が認められた海岸砂質土壌中におけるAmの移行挙動は、分配係数では解釈できず、粒子状Amのろ過に基づく吸着モデルで説明できることを明らかにした。

論文

Molecular size distribution of Np, Pu and Am in organic rich, saline groundwater

長尾 誠也; 田中 忠夫; 中口 譲*; 鈴木 康弘*; 村岡 進; 平木 敬三*

Understanding and Maraging Organic Matter in Soils, Sediments and Waters, p.525 - 532, 2001/00

地下水に存在する有機物はアクチニド元素と錯形成し、地層中における放射性核種の移行挙動に影響を及ぼす可能性が指摘されている。本研究では、アクチニド元素(Np,Pu及びAm)を対象に地下水に存在する有機物との錯体の特性を分子サイズの観点から考察した。実験には有機物濃度が高く、海水の化学組成に近い地下水を用いた。地下水にアクチニド元素を添加し、有機物と錯体を形成させた後、限外ろ過により5つの分子サイズフラクションに分離し、上記核種の分子サイズ分布を見積もった。その結果、地下水中のNp,Pu及び有機物は分子サイズ3,000以下のフラクションに70~80%存在した。一方、Amについては分子サイズ10,000~5,000と3,000以下のフラクションにそれぞれ33%と29%存在した。これらの結果は、核種による有機物と重炭酸との錯体の選択性の違い、有機物の分子サイズフラクションとの錯体の選択性の違いを反映している。

論文

Chromatographic studies of dissolved organic materials in natural water by direct measurement of high-performance gel permeation chromatography

長尾 誠也; 村岡 進

Understanding and Maraging Organic Matter in Soils, Sediments and Waters, p.407 - 414, 2001/00

近年、天然水中に存在する腐植物質が重金属、放射性核種、有害有機物のキャリアーとして作用することが報告され、天然水中の腐植物質の特性を分析する必要性が高まっている。本研究では、天然水に存在する腐植物質を濃縮することなく高速流体ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定し、3つの検出法(紫外検出、蛍光検出、3次元紫外可視検出)により腐植物質の特性を分析する方法の妥当性を検討した。その結果、天然水の腐植物質はゲル浸透クロマトグラフカラムにより4~5つの分子サイズフラクションに分離され、検出されるピーク位置は天然水によりそれほど大きな違いは認められなかった。また、検出法によりピークの強度比が天然水より変動したことから、各ピークの特性が異なることが示唆された。なお、検出法を変えることにより、腐植物質とアミノ酸等の他の有機物と分離して検出できることも明らかとなった。

論文

Modeling of neptunium(V),plutonium(IV) and americium(III) sorption on soils in the presence of humic acid

田中 忠夫; 坂本 義昭; 村岡 進

JAERI-Conf 99-004, p.662 - 673, 1999/03

フミン酸を0~130mg/dm$$^{3}$$共存させた条件下において、$$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amの海岸砂及びクロボク土へのバッチ法による吸着実験を行い、これら核種の分配係数に及ぼすフミン酸の影響について調べるとともに、フミン酸共存下における$$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amの分配係数を評価するための吸着平衡モデルを提案した。フミン酸を吸着しない砂に対する3種類の分配係数は、液相中でのフミン酸錯体形成のみを考慮した吸着平衡モデルで説明できた。一方、フミン酸を良く吸着するクロボク土に対する3核種の分配係数は、液相中でのフミン酸錯体形成のほか、フミン酸及びフミン酸錯体の吸着による分配係数への影響を考慮した吸着平衡モデルを適用することにより評価できることを示した。

論文

Sorption characteristics of $$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu and $$^{241}$$Am in sedimentary materials

田中 忠夫; 村岡 進

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 240(1), p.177 - 182, 1999/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:65.35(Chemistry, Analytical)

地層中におけるTRU核種の移行挙動を評価するため、海岸砂、クロボク土、凝灰岩などの堆積物中における$$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu,及び$$^{241}$$Amの吸着メカニズムについて調べた。堆積物試料に対するこれら核種の分配係数を測定するための吸着実験及び収着メカニズムを解明するための収着核種の逐次抽出実験を行った。$$^{237}$$Npの分配係数は$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amに比べ2桁大きな値であった。収着した$$^{237}$$NpのほとんどはCaCl$$_{2}$$水溶液で抽出され、収着は可逆的なイオン交換によって支配されていることがわかった。$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$AmはNH$$_{2}$$OH-HCl及びK-oxalate水溶液によっておもに抽出され、これら各種の収着は、鉄やマンガンの酸化物との化学結合による非可逆的な反応に支配されていた。これらの結果から、地層中における$$^{237}$$Npの移行は分配係数を用いて予測可能であるが、$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amの移行は分配係数からの予測に比べ、堆積物による大きな遅延を受けることが期待される。

論文

Geochemical association of $$^{137}$$Cs and $$^{239}$$,$$^{240}$$Pu in the oligotrophic and mesotrophic lake sediments

長尾 誠也; 松永 武; 村岡 進

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(3), p.555 - 559, 1999/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.89(Chemistry, Analytical)

湖底堆積物における人工放射性核種の挙動を明らかにするため、環境の異なる2つの湖(青森県十和田湖(貧栄養湖)及び長野県木崎湖(中栄養湖))において湖底堆積物を採取し、Cs-137及びPu-239,240の放射能濃度鉛直分布を測定するとともに、各層における存在状態を選択的抽出法により調べた。その結果、Cs-137及びPu-239,240はおもに有機物フラクションとアルシノケイ酸塩フラクションに存在していたが、異なる鉛直分布を示した。十和田湖底堆積物では堆積物表層から6cmまでに有機物フラクションの存在割合がCs-137では38%から18%へ、Pu-239,240では54%から5%と減少した。一方、木崎湖堆積物では、Cs-137が30%、Pu-239,240では40~60%と堆積物の深さ2~14cm間で顕著な減少は認められなかった。これは、堆積物の有機物含有量の違いが人工放射性核種の存在形態の変化に関与していることを示唆している。

報告書

Progress report on safety research on radioactive waste management for the period April 1996 to March 1998

大貫 敏彦; 村岡 進; 馬場 恒孝

JAERI-Review 98-014, 112 Pages, 1998/10

JAERI-Review-98-014.pdf:4.34MB

人工バリア研究室、天然バリア研究室及び地質環境研究室において、平成8年及び9年度に実施した放射性廃棄物処理処分の安全性研究に関する研究成果をまとめたものである。主な内容としては、セラミック固化体の開発に関する研究、還元雰囲気におけるガラス固化体からの浸出挙動に関する研究、緩衝材への収着挙動に関する研究、放射性核種の移行に及ぼす腐植物質の影響に関する研究、岩石中の拡散挙動に関する研究、深地下条件における核種の挙動に関する研究及びナチュラルアナログ研究である。

報告書

段丘堆積層における$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amの分配係数

田中 忠夫; 武部 愼一; 小川 弘道; 村岡 進

JAERI-Research 98-018, 20 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-018.pdf:0.94MB

六ヶ所村の段丘堆積層から採取した凝灰質砂、砂岩、凝灰岩を対象として、$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の吸着及び脱離実験を実施し、分配係数を測定するとともに吸着メカニズムについて検討した。$$^{237}$$Npの分配係数は、pHが高くなるに従って増大する傾向を示したが、共存するNa及びCaイオン濃度の影響はみられなかった。$$^{237}$$Npの試料への吸着は主として可逆的な吸着メカニズムに支配されているため、$$^{237}$$Npの移行挙動は分配係数を適用した吸着モデルで予測可能であることを示した。$$^{241}$$Amの分配係数は、pH7~8で最大となった。また、Na及びCaイオン濃度が高くなるに従って減少した。$$^{241}$$Amの吸着は非可逆的な吸着メカニズムが支配的であり、$$^{241}$$Amの移行挙動を高い精度で予測するためには、非可逆的な反応を考慮した吸着モデルの適用が必要であることが示唆された。

報告書

天然バリア中におけるTRU核種の分配係数; コロイド状化学種のサイズの関与

田中 忠夫; 村岡 進

JAERI-Research 98-017, 20 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-017.pdf:0.91MB

堆積物試料(海岸砂、凝灰質砂、黒ボク土、黄色土、土色土、砂岩、凝灰岩)を対象として、$$^{237}$$Np(V),$$^{238}$$Pu(IV)及び$$^{241}$$Am(III)のバッチ法による吸着実験を実施し、液相中に存在するコロイド状化学種のサイズ分布及び分配係数を測定した。$$^{237}$$Npの場合、全ての堆積物試料と平衡にある液相中にコロイド状化学種は存在せず、分配係数に地層によるフィルトレーションの効果を考慮する必要はないことが分かった。一方、$$^{241}$$Amは液相中で0.45$$mu$$mより大きな粒子として存在し、地層間隙にトラップされ固相成分とみなすことができた。$$^{238}$$Puの場合、試料によって2nmから0.45$$mu$$m以上の様々な大きさのコロイド状化学種の存在が認められた。この結果は、信頼性の高い$$^{238}$$Puの分配係数を選定するためには、堆積物層間隙を移行可能なコロイドの大きさを把握することが不可欠であることを指摘するものである。

論文

Absorption/desorption of lanthanides on metal oxides interfaces

福田 卓*; 長崎 晋也*; 颯田 秀雄*; 田中 知*; 鈴木 篤之*; 田中 忠夫; 村岡 進

Radiochimica Acta, 82, p.239 - 242, 1998/00

酸化還元に敏感なTRU核種の地層構造物質への吸着脱離挙動を調べるため、鉱物の主要な構成成分であるMnO$$_{2}$$,FeOOH及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を対象として、酸化還元に敏感なTRU核種模擬元素:Ce(III)及び安定な元素:Nd(III),Eu(III)のバッチ法による吸着実験及び脱離実験をpH条件を変化させて実施した。吸着実験において、MnO$$_{2}$$に対するCeの吸着率は、Ce-FeOOH系、Ce-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$系、Nd-MnO$$_{2}$$系及びEu-MnO$$_{2}$$系に比較して大きく、Ce(III)からMn(IV)への電子移動を伴うCeの酸化物反応が関与している可能性を示した。脱離実験の結果、一部のCeはMnO$$_{2}$$粒子と結合した形態で脱離する過程を含むことを見いだした。これらの結果をもとに、MnO$$_{2}$$界面におけるCeの吸着メカニズムと酸化還元のメカニズムについて検討した。

論文

NUCEF計画; 燃料サイクル安全工学研究の現状と今後の展開

竹下 功; 前田 充; 三好 慶典; 大野 秋男; 岡崎 修二; 中島 健; 藤根 幸雄; 久保田 益充; 村岡 進; 荒 克之; et al.

原子力工業, 43(9), p.1 - 37, 1997/09

燃料サイクルバックエンドにおける安全性確保、技術の高度化を図ることを目的として進めているNUCEF計画は、施設の完成から4年目を迎えた。本特集は、NUCEFにおける臨界安全性研究、高度化再処理研究、TRU廃棄物管理研究のこれまでの研究成果及び今後の展開を概説するものである。1.NUCEF計画の概要、2.STACYによる実験、その研究成果、3.TRACYによる実験、その研究成果、4.BECKYによる実験、その研究成果と今後の計画、5.研究協力の現状と今後の計画、6.今後のNUCEF計画の展開

報告書

Progress report on safety research on radioactive waste management for the period April 1995 to March 1996

関根 敬一; 村岡 進; 馬場 恒孝

JAERI-Review 97-007, 61 Pages, 1997/03

JAERI-Review-97-007.pdf:2.18MB

人工バリア研究室、天然バリア研究室及び地質環境研究室において、平成7年度に実施した放射性廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果をまとめた。その内容は次の通りである。1)廃棄物固化体及び人工バリア材の研究開発では、各種固化体の性能評価試験を継続した。2)浅地中埋設に関する安全評価研究では、土壌中の核種移行試験を継続した。3)地層処分の安全性評価研究では、核種の水中での化学的挙動、地層中での核種移行、地下水流動に関する研究、並びに、ナチュラルアナログ研究を継続した。

論文

河川水中に溶存する蛍光物質の蛍光特性の解析,1

鈴木 康弘*; 長尾 誠也; 中口 譲*; 松永 武; 村岡 進; 平木 敬三*

地球化学, 31, p.171 - 180, 1997/00

久慈川水系の河川水中に存在する蛍光物質の蛍光特性を濃縮等の試料前処理を行うことなく、3次元励起・蛍光光度計により調べた。河川水試料は久慈川から7点及び支流の3点で採取した。河川水の3次元励起・蛍光スペクトルは2ヶ所に蛍光強度ピークを有し、励起波長220$$pm$$5nm/蛍光波長425$$pm$$15nm及び励起波長325$$pm$$10nm/蛍光波長430$$pm$$10nmに蛍光強度ピークを示した。河川水試料中の蛍光強度ピーク位置及び蛍光強度比は、久慈川の中・下流域に分布する黒ボク土から抽出したフルボ酸のものとほぼ一致した。これらの結果より、久慈川水系の河川水中に溶存する蛍光物質は、主に、久慈川流域から供給されたフルボ酸様物質により構成されていることが示唆される。

論文

Effects of humic acid on the sorption of neptunium(V) on kaolinite

新津 好伸*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; 長尾 誠也; 村岡 進

Journal of Nuclear Materials, 248, p.328 - 332, 1997/00

 被引用回数:35 パーセンタイル:91.51(Materials Science, Multidisciplinary)

放射性核種の地層中での吸着挙動は、地下水組成、特に有機物の存在により影響を受ける。そこで本研究ではフミン酸がNp(V)のカオリナイトへの吸着に及ぼす影響について調べた。その結果、pH8以下ではNp(V)の分配係数はフミン酸濃度とともに増加するが、pH8以上では逆に低下することがわかった。この現象は、フミン酸がカオリナイトへ吸着することによるNp(V)-humateのカオリナイト表面での形成反応と、溶液中でのNp(V)-humateの形成によるNp(V)の吸着の低下による結果であることを明らかにし、これらの反応がpHとフミン酸濃度により大きく支配されていることを示した。

論文

放射性廃棄物処分システムにおいてセメントに期待される役割

田中 知*; 長崎 晋也*; 大江 俊昭*; 廣永 道彦*; 村岡 進; 油井 三和*; 妹尾 宗明*; 藤原 愛*; 芳賀 和子*; 坂本 浩幸*; et al.

日本原子力学会誌, 39(12), p.1008 - 1018, 1997/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.6(Nuclear Science & Technology)

セメント系材料は、既に実施されている低レベル廃棄物処分ばかりではなく、高レベル廃棄物やTRU廃棄物の処分システムの成立性を考える上でも重要な人工バリア要素である。しかしながら、それらの放射性核種の閉じ込め性や長期的な処分環境下での安定性、他材料との両立性など更に明らかにすべき課題が残されている。本稿は原子力産業界及びセメント産業界において、放射性廃棄物の処理処分分野に携わっている人々や関心を有している人の共通認識を醸成するためにその現状と今後の課題を整理したものである。

論文

$$^{60}$$Coの脱離挙動に及ぼす土壌のpH緩衝作用の影響

田中 忠夫; 村岡 進

Radioisotopes, 45(12), p.753 - 760, 1996/12

土壌に吸着した放射性核種の脱離挙動に及ぼす土壌のpH緩衝作用の影響を明らかにするため、$$^{60}$$Coを予め吸着させた海岸砂と、pHを4、7あるいは10に調節した水溶液とを接触させるバッチ法脱離実験を実施した。水溶液のpHが高くなる方向に変動するに従って、$$^{60}$$Coの脱離率は低下するが、非陽イオン性$$^{60}$$Co化学種の存在割合は増加することが確認された。水溶液のpHと$$^{60}$$Coの脱離率との関係は、砂表面の負電荷密度のpH依存性から理解できた。水溶液中に存在する非陽イオン性$$^{60}$$Co化学種は、砂の緩衝pHでの$$^{60}$$Co$$^{2+}$$の加水分解により形成されるコロイド状の{$$^{60}$$Co(OH)$$_{2}$$}$$_{n}$$であることを示した。

論文

ペロブスカイトの$$alpha$$崩壊損傷

三田村 久吉; 馬場 恒孝; 村岡 進

ニューセラミックス, 9(11), p.23 - 29, 1996/11

シンロックにおけるアクチノイド母相の一つであるペロブスカイトの$$alpha$$崩壊損傷について、これまでに得られた成果をもとに解説を行った。特に、Cm添加ペロブスカイトで観察された体積膨張とその熱回復及び化学的耐久性の変化についてまとめ、多相が共存するシンロック内でのペロブスカイトの役割とその制約について述べた。

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