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秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数:2 パーセンタイル:58.67(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250C)に対してウラン酸鉄は低温(約800
C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.
JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08
プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。
瀬川 優佳里; 堀田 拓摩; 北辻 章浩; 熊谷 友多; 青柳 登; 中田 正美; 音部 治幹; 田村 行人*; 岡本 久人; 大友 隆; et al.
JAEA-Technology 2016-039, 64 Pages, 2017/03
本報告書は、プルトニウム研究1棟の廃止措置に関して施設利用者である研究グループが主体的に取り組んだ準備作業についてまとめたものである。プルトニウム研究1棟は、平成25年度から推進された原子力機構改革において、廃止措置対象施設の一つに選定された。廃止措置の決定により、それまで施設を利用してきた研究グループは、実験器具及び測定機器を撤去し、核燃料物質の一部及び放射性同位元素を他施設へ運搬する必要が生じた。放射化学研究グループでは、廃止措置準備を円滑に実施するため平成27年4月に「プルトニウム研究1棟使用機器撤去作業チーム」を立ち上げ、使用機器の撤去、薬品の処分、放射能汚染した可能性がある水銀の安定化処理、核燃料物質の安定化処理、核燃料物質・放射性同位元素の他施設への運搬グローブボックス汚染状況の調査について計画を立案し実施した。核燃料物質の使用の許可に関わる作業を除き、作業は平成27年12月に完了した。本報告書では、今後の老朽化施設廃止の際に役立てられるように、これらの作業について細目立てし、詳細に報告する。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄
Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02
被引用回数:5 パーセンタイル:46.17(Materials Science, Multidisciplinary)複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuOのような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh
O
ではなくRhO
であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。
高橋 良和; 名原 啓博; 尾関 秀将; 辺見 努; 布谷 嘉彦; 礒野 高明; 松井 邦浩; 河野 勝己; 押切 雅幸; 宇野 康弘; et al.
IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 24(3), p.4802404_1 - 4802404_4, 2014/06
被引用回数:23 パーセンタイル:73.15(Engineering, Electrical & Electronic)ITER計画において、原子力機構は中心ソレノイド(CS)コイル用導体の調達を担当している。導体の単長は最大910mであり、通電電流値は13Tの磁場中において40kAである。導体はケーブル・イン・コンジット型と呼ばれるもので、576本のNbn素線と288本の銅素線で構成される撚線を、矩形の中に円形の穴がある高マンガン鋼(JK2LB)製ジャケットに挿入し、ジャケットを圧縮成型したものである。撚線は5段階の撚線で構成され、6本の4次撚線を中心チャンネルの周りに撚り合せたものである。最近、従来の設計より短い撚りピッチの撚線の導体が短尺導体試験(サルタン試験)において繰り返し通電による超伝導性能劣化がない非常に良い特性を示した。しかし、撚りピッチが短いため、同じ外径の撚線を製作するには、より大きなコンパクションを撚線製作時に加える必要があるので、コンパクション・ローラを工夫し、超伝導素線へのダメージを小さくする必要がある。本講演では、この短い撚りピッチの撚線の製作技術及び素線へのダメージの検査方法などについて報告する。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07
被引用回数:5 パーセンタイル:13.27(Electrochemistry)高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09
模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06
模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。
西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝
Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11
被引用回数:19 パーセンタイル:81.43(Materials Science, Multidisciplinary)(UAm
)O
のU-L
及びAm-L
吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O
中のAmの価数を明らかにするために、(U
Am
)O
のAm-L
のXANESスペクトルをAmO
及びAm
O
のAm-L
の吸収スペクトルを用いて検証した。(U
Am
)O
におけるAm-L
のXANESスペクトルはAm
O
のAm-L
吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U
Am
)O
中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。
天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10
乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 中田 正美; 西 剛史; 赤堀 光雄
no journal, ,
イオンチェンバーなど従来から使用されてきた検出器による放射光XAFSと比べて、X線CCDカメラを使ったイメージングXAFS技術は、これまでにない位置分解能を有する点が大きな特徴である。われわれは、高エネルギー加速器研究機構(KEK)の放射光実験施設(PF)に、原子力機構が設置管理している放射性物質専用ビームラインBL-27Bにおいて、核燃料やRIの放射光XAFS分析を数多く実施してきた。本研究では、今後の燃料や再処理研究への適用を念頭に置いて、イメージングXAFS技術のアクチノイド酸化物への試験を実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済燃料の再処理で発生した高レベル廃液の処分形態であるガラス中の貴金属元素、特にルテニウムの分布と化学状態を、イメージングXAFS法によって調べる試みを行った。ルテニウムのK吸収端をはさむエネルギー領域をスキャンし、取得したX線CCDカメラの画像の濃淡から強度情報を抽出し、位置分解能を持たせることで、特定の領域におけるルテニウム元素の化学状態を割り出した。試験試料のデータ解析結果から、ルテニウムの分布を導出し、それぞれのルテニウムが分布している微小領域で、ルテニウムが金属の状態なのか酸化物の状態なのかを選別することに成功した。
西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝
no journal, ,
アメリシウム二酸化物(AmO),アメリシウム三二酸化物(Am
O
)及びウラン・アメリシウム混合酸化物固溶体(U
Am
O
)のXAFS測定,解析を行った。その結果、AmO
及びAm
O
のAm-L
吸収端のEXAFSの結果はX線回折で得られる結晶構造のデータと良い一致を示すこと、AmO
及びAm
O
のAm-L
のXANESでは、4eVのホワイトラインのシフトが出現することが明らかとなった。これはAm
とAm
の価数シフトに相当するものである。また、U
Am
O
のAm-L
のXANESはAm
O
とほぼ一致したものであることも明らかとなった。この結果はウラン・アメリシウム混合酸化物固溶体中のAmが3価であることを示している。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.
no journal, ,
従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuOの状態で分布していることを確認した。
西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝
no journal, ,
アメリシウム(Am)含有酸化物燃料の研究開発では、Amの価電子状態が燃料の酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響するため、酸化物燃料中のAm原子周辺の電子構造を解明することは必要不可欠である。そこで、放射光を用いて(U,Am)OのAm-L
吸収端のXAFS測定を行い、AmO
及びAm
O
のAm-L
吸収端のXANESスペクトルと比較することで、(U,Am)O
中のAmの価電子状態を評価した。これまで、(U
Am
)O
, (U
Am
)O
及び(U
Am
)O
の固溶体を調製し、高エネルギー加速器研究機構の放射光施設(KEK-PF)のBL-27BにてXAFS測定を行っている。(U,Am)O
のAm-L
吸収端のXANESスペクトルはAm
O
のXANESスペクトルに類似したスペクトル形状であることから、(U,Am)O
中のAmはAm
の状態であることが明らかとなった。したがって、(U,Am)O
固溶体はAm
とU
の状態で固溶していると考えられる。
西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝
no journal, ,
アメリシウム(Am)含有酸化物燃料の研究開発では、Amの価電子状態が燃料の酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響するため、酸化物燃料中のAm原子周辺の電子構造を解明することは必要不可欠である。そこで、本研究では、放射光を用いて(UAm
)O
のAm L
吸収端のXAFS測定を行い、AmO
及びAm
O
のAm L
吸収端のXANESスペクトルと比較することで、(U
Am
)O
中のAmの価電子状態を評価した。その結果、AmO
及びAm
O
のXANESスペクトルはAm
とAm
の違いによる4eV程度の化学シフトが見られること、Am
O
のスペクトルの形状がAmO
よりも明瞭であること等の特徴があるが、(U
Am
)O
のAm L
吸収端のXANESスペクトルはすべてAm
O
のXAFSスペクトルと類似していることから、(U
Am
)O
中のAmはAm
の状態であることを明らかにした。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
模擬ガラス仮焼層中の不溶解性残渣成分の分析を、放射光イメージング及びXAFS法を使い実施した。Zrがケイ酸ジルコニウムやモリブデン酸ジルコニウムのような複合酸化物の状態で存在すること、ほとんどのモリブデンがモリブデン酸イオンの状態であることがわかった。セリウムのL3吸収端XAFS分析における3価と4価の存在比から、酸化還元状態を推定した。セリウムのK吸収端XAFSからは、同元素が結晶相にあるかガラス相にあるかの判断を実施した。溶融状態のイメージング観察からは、Ruの化学状態や気泡の成長に関する情報を得た。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10m)及びAA50(分解能2
m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuO
の状態で存在していることがわかった。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
溶融模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動を評価するために、仮焼層、流下ガラス及び炉底残留ガラスの試料を対象として、放射光XAFS法により、マンガン,セリウム,ジルコニウム,モリブデン,ルテニウム,ロジウム,パラジウム等各元素の化学状態を分析した。得られたXAFSスペクトルのXANES領域からは、対象元素の酸化還元状態や化学形を明らかにした。また、EXAFS領域の解析からは、対象元素周りの局所構造に関する情報を得た。解析の結果、仮焼層では酸化状態にあるものが、流下ガラスでは還元状態にあることがわかった。また、同じ仮焼層でも、模擬廃液にリン酸ジブチル(DBP)の入った試料では、より酸化状態にあることが判明した。