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論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.26(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

報告書

プルトニウム研究1棟廃止措置準備作業

瀬川 優佳里; 堀田 拓摩; 北辻 章浩; 熊谷 友多; 青柳 登; 中田 正美; 音部 治幹; 田村 行人*; 岡本 久人; 大友 隆; et al.

JAEA-Technology 2016-039, 64 Pages, 2017/03

JAEA-Technology-2016-039.pdf:5.24MB

本報告書は、プルトニウム研究1棟の廃止措置に関して施設利用者である研究グループが主体的に取り組んだ準備作業についてまとめたものである。プルトニウム研究1棟は、平成25年度から推進された原子力機構改革において、廃止措置対象施設の一つに選定された。廃止措置の決定により、それまで施設を利用してきた研究グループは、実験器具及び測定機器を撤去し、核燃料物質の一部及び放射性同位元素を他施設へ運搬する必要が生じた。放射化学研究グループでは、廃止措置準備を円滑に実施するため平成27年4月に「プルトニウム研究1棟使用機器撤去作業チーム」を立ち上げ、使用機器の撤去、薬品の処分、放射能汚染した可能性がある水銀の安定化処理、核燃料物質の安定化処理、核燃料物質・放射性同位元素の他施設への運搬グローブボックス汚染状況の調査について計画を立案し実施した。核燃料物質の使用の許可に関わる作業を除き、作業は平成27年12月に完了した。本報告書では、今後の老朽化施設廃止の際に役立てられるように、これらの作業について細目立てし、詳細に報告する。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.30(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

Cabling technology of Nb$$_3$$Sn conductor for ITER central solenoid

高橋 良和; 名原 啓博; 尾関 秀将; 辺見 努; 布谷 嘉彦; 礒野 高明; 松井 邦浩; 河野 勝己; 押切 雅幸; 宇野 康弘; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 24(3), p.4802404_1 - 4802404_4, 2014/06

 被引用回数:28 パーセンタイル:74.83(Engineering, Electrical & Electronic)

ITER計画において、原子力機構は中心ソレノイド(CS)コイル用導体の調達を担当している。導体の単長は最大910mであり、通電電流値は13Tの磁場中において40kAである。導体はケーブル・イン・コンジット型と呼ばれるもので、576本のNb$$_3$$n素線と288本の銅素線で構成される撚線を、矩形の中に円形の穴がある高マンガン鋼(JK2LB)製ジャケットに挿入し、ジャケットを圧縮成型したものである。撚線は5段階の撚線で構成され、6本の4次撚線を中心チャンネルの周りに撚り合せたものである。最近、従来の設計より短い撚りピッチの撚線の導体が短尺導体試験(サルタン試験)において繰り返し通電による超伝導性能劣化がない非常に良い特性を示した。しかし、撚りピッチが短いため、同じ外径の撚線を製作するには、より大きなコンパクションを撚線製作時に加える必要があるので、コンパクション・ローラを工夫し、超伝導素線へのダメージを小さくする必要がある。本講演では、この短い撚りピッチの撚線の製作技術及び素線へのダメージの検査方法などについて報告する。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:19.15(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09

模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。

論文

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

論文

Valence state of Am in (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:79.72(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のU-L$$_{3}$$及びAm-L$$_{3}$$吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O$$_{2-x}$$中のAmの価数を明らかにするために、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルをAmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$の吸収スペクトルを用いて検証した。(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$におけるAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

論文

Removal of fission products in the spent electrolyte using iron phosphate glass as a sorbent

天本 一平; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 高崎 康志*; 柴山 敦*; 矢野 哲司*; 中田 正美; 岡本 芳浩

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.503 - 508, 2010/10

乾式再処理法を実現可能なプロセスとするためには、同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図り、高レベル放射性廃棄物(HLW)の発生容量を抑制する必要がある。この取組みの一環として、原子力機構では、使用済み電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して媒質とFPを分離する技術開発を行っている。今回、固化体原料である鉄リン酸塩ガラス(IPG)をFP収着材として利用すべくその収着機構について検討したところ、ガラス製造条件で変化するIPGの鉄の価数及びガラスの結晶化が収着の要因になっていることが判明した。

口頭

ウラン・アメリシウム混合酸化物のXAFS測定

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

no journal, , 

アメリシウム(Am)含有酸化物燃料の研究開発では、Amの価電子状態が燃料の酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響するため、酸化物燃料中のAm原子周辺の電子構造を解明することは必要不可欠である。そこで、本研究では、放射光を用いて(U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$)O$$_{2}$$のAm L$$_{3}$$吸収端のXAFS測定を行い、AmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm L$$_{3}$$吸収端のXANESスペクトルと比較することで、(U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$)O$$_{2}$$中のAmの価電子状態を評価した。その結果、AmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$^{4+}$$とAm$$^{3+}$$の違いによる4eV程度の化学シフトが見られること、Am$$_{2}$$O$$_{3}$$のスペクトルの形状がAmO$$_{2}$$よりも明瞭であること等の特徴があるが、(U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$)O$$_{2}$$のAm L$$_{3}$$吸収端のXANESスペクトルはすべてAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のXAFSスペクトルと類似していることから、(U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$)O$$_{2}$$中のAmはAm$$^{3+}$$の状態であることを明らかにした。

口頭

溶融ガラス試料の放射光イメージングXAFS分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,3; 模擬ガラスの放射光イメージング及びXAFSによる分析

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

模擬ガラス仮焼層中の不溶解性残渣成分の分析を、放射光イメージング及びXAFS法を使い実施した。Zrがケイ酸ジルコニウムやモリブデン酸ジルコニウムのような複合酸化物の状態で存在すること、ほとんどのモリブデンがモリブデン酸イオンの状態であることがわかった。セリウムのL3吸収端XAFS分析における3価と4価の存在比から、酸化還元状態を推定した。セリウムのK吸収端XAFSからは、同元素が結晶相にあるかガラス相にあるかの判断を実施した。溶融状態のイメージング観察からは、Ruの化学状態や気泡の成長に関する情報を得た。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,5; XAFSによる化学状態分析

永山 紗智子; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物のガラス固化処理プロセスを詳細に理解するためには、溶融ガラス表面に形成される仮焼層及び、溶融ガラス中における白金族元素の挙動解明が必須である。ガラス中での白金族元素の化学状態を知るために、脱硝処理した模擬廃液粉末を空気中と還元雰囲気中で加熱処理し、模擬溶融ガラス及び模擬仮焼層試料を調製した。調製試料の放射光XAFS測定を行うことで、酸素濃度が化学状態へ与える影響を分析・評価した。

口頭

高エネルギーQXAFSによる溶融スラグ中の化学分析

大杉 武史; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 中田 正美; 中塩 信行; 赤堀 光雄; 矢板 毅

no journal, , 

低レベル廃棄物の減容処理技術として着目されている高温加熱溶融処理において、廃棄物中成分の化学状態を把握するために、高エネルギークイックスキャンXAFS法の適用を試みた。SiO$$_2$$-CaO-Fe$$_2$$O$$_3$$からなるマトリックス系に、5%のCeO$$_2$$を添加したスラグ試料について、1500$$^{circ}$$Cの高温下の溶融状態を保ちながら、CeのK吸収端(E$$_0$$=40.443keV)を対象としたQXAFS測定を行った。得られたデータを解析した結果、高温溶融状態でCe-O間距離が短くなり配位数も減少すること、固化した後も溶融状態と同様な低い構造秩序を保ち続けることが明らかになった。これらの結果から、Ceがガラス相の中に3価の状態で安定に存在していることが推定された。

口頭

放射光イメージングによる模擬ガラス融体中のRu観察

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程で発生する高レベル廃液の処分プロセスを模擬した、ホウケイ酸ガラスと模擬廃液の溶融状態におけるルテニウム元素の挙動を、放射光イメージング観察によって調べた。気泡の発生、ルテニウムの凝集、凝集体の沈殿が観察された。また、RuのK吸収端を対象としたイメージングXAFS分析から、凝集体中のRuが酸化物であることが確認された。

口頭

放射光EXAFSによる模擬ガラス試料中白金族元素の酸化還元評価

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

様々な熱処理をした模擬ガラス試料について、Ru, RhおよびPdのXAFS測定を行い、EXAFS関数を導出した。それらの結果が、金属と酸化物の標準試料データの組成比による簡単な線形結合によって良好に再現されることを利用し、試料中の金属成分と酸化物成分の割合を求めた。この方法によって模擬ガラスを製造したプロセスの酸化還元状態を推測することを提案した。

口頭

ボクセルファントムを用いたCT診断に伴う臓器線量への体格影響解析

佐藤 薫; 高橋 史明; 古場 裕介*; 小野 孝二*; 吉武 貴康*; 長谷川 隆幸*; 勝沼 泰*; 笠原 哲治*; 奥田 保男*; 仲田 佳広*; et al.

no journal, , 

国内での医療機関におけるCT診断による患者の被ばく線量計算での適用を目的として、原子力機構が放射線医学総合研究所(現:量子科学技術研究開発機構)等との共同研究の下で開発したシステムWAZA-ARIv2が2015年1月以降、量子科学技術研究開発機構の公開サーバーで運用されている。WAZA-ARIv2では、成人については平均的体格に加えて、胸囲, 腹囲, 臀囲の平均値に対して-2$$sigma$$, +2$$sigma$$, +5$$sigma$$の変動を持たせた3つの体格の被ばく線量計算が可能である。一方、同じ成人でも身長は分布を持つため、発表者が開発した体格変形ファントムのボクセルサイズを高さ方向については-16$$sim$$13%、水平方向については-10$$sim$$5%増減させることで、身長を150, 160, 170, 180, 190cmにBMIを18, 22, 28, 37に調整し、CT診断に伴う臓器線量を解析した。その結果、肺及び唾液腺の線量は身長の増加に伴って減少した。また、BMIの増加に伴う肺線量の減少率は、唾液腺線量の減少率よりも大きかった。以上の結果は、唾液腺が位置する頭部の皮下軟組織厚は、肺が位置する胸部よりも薄く、CT装置からの放出X線に対する遮蔽効果が小さいことが原因である。

口頭

BL-27Bにおけるアクチノイド酸化物の放射光イメージングXAFS試験

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 中田 正美; 西 剛史; 赤堀 光雄

no journal, , 

イオンチェンバーなど従来から使用されてきた検出器による放射光XAFSと比べて、X線CCDカメラを使ったイメージングXAFS技術は、これまでにない位置分解能を有する点が大きな特徴である。われわれは、高エネルギー加速器研究機構(KEK)の放射光実験施設(PF)に、原子力機構が設置管理している放射性物質専用ビームラインBL-27Bにおいて、核燃料やRIの放射光XAFS分析を数多く実施してきた。本研究では、今後の燃料や再処理研究への適用を念頭に置いて、イメージングXAFS技術のアクチノイド酸化物への試験を実施した。

口頭

ボクセルファントムを用いた任意体格患者のCT診断に伴う臓器線量解析

佐藤 薫; 高橋 史明; 古場 裕介*; 小野 孝二*; 吉武 貴康*; 長谷川 隆幸*; 勝沼 泰*; 笠原 哲治*; 奥田 保男*; 仲田 佳広*; et al.

no journal, , 

国内でのCT診断による患者被ばく線量の計算を目的として、原子力機構が放射線医学総合研究所(量子科学技術研究開発機構: QST)等との共同研究の下で開発したwebシステムWAZA-ARIv2がQSTの公開サーバーで運用されている。WAZA-ARIv2では、日本人平均身長を有するBMIが18, 22, 28, 37相当の成人男女ファントムの臓器線量データに基づいた評価が可能である。今回、我々は、任意体格の成人患者の線量計算に対してもWAZA-ARIv2を適用できるように機能を拡張するため、開発した体格変形ファントムのボクセルの高さ及び水平方向の長さを調整することで、成人日本人の約99%が含まれる体格範囲(男性: 153-187cm及び41-89kg、女性: 140-170cm及び33-73kg)を模擬し、この範囲の体格変化が臓器線量に及ぼす影響を解析した。その結果、全身撮影条件で男性の肺線量は、身長の変動に関係なく$$pm$$4%以内となる一方、体重が40kgから90kgに増加した場合の減少率は36-47%であった。同様の傾向は甲状腺でもあり、体重変化に伴う皮下軟組織厚の変化が線量に対して大きな影響因子になることがわかった。

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