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論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:97.58(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd$$_{2}$$O$$_{3}$$含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.76(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO$$_{2}$$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

MOX燃料ペレットの機械学習焼結密度予測モデル

加藤 正人; 中道 晋哉; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 村上 龍敏; 石井 克典

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.51 - 58, 2023/04

高速炉燃料として使用されるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)ペレットは、ボールミル,造粒,プレス,焼結などのプロセスを経て、機械的混合法によって製造されている。重要な燃料仕様の一つであるペレット密度を制御することは不可欠だが、製造工程における多くのパラメーター間の関係を理解することは困難である。日本での生産実績からMOX製造データベースを作成し、18種類の入力データを選定してデータセットを作成した。MOXペレットの焼結密度を予測するための機械学習モデルは、勾配ブーストリグレッサーによって導出され、測定された焼結密度をR$$^{2}$$=0.996の決定係数で表すことができた。

論文

Toward long-term storage of nuclear materials in MOX fuels fabrication facility

廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03

プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:75.71(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535, p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:68.59(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO$$_{2}$$はPuO$$_{2}$$の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O$$_{2}$$の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

論文

MOX燃料製造設備のプラズマ切断時に発生するエアロゾルの粒径分布

北村 哲浩; 中道 晋哉; 嘉代 甲子男

保健物理, 47(1), p.66 - 73, 2012/04

プラズマによる切断方式は効果的な解体工法の一つと考えられている。プルトニウム燃料技術開発センターのグローブボックスの解体においても本方式を用いることがあるが、この切断方式では切断時にヒューム状のエアロゾルが飛散する恐れがある。そこで本資料では、実際の核燃料製造設備の構成物についてプラズマ切断を行い、その際発生するエアロゾルの粒径等を測定するとともにHEPAフィルタの捕集性について評価した。その結果、プラズマ切断時に発生したエアロゾルの50%径(空気力学的中央径)は約6マイクロメートルで、標準偏差は1.9であった。また、プラズマ切断時に発生する放射性エアロゾルはHEPAフィルタ以降には検出されず、HEPAフィルタにより捕捉されたと考えられる。

論文

Measurement of oxygen potential of (U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$ at 1773 and 1873 K, and its analysis based on point defect chemistry

加藤 正人; 中道 晋哉; 武内 健太郎; 砂押 剛雄*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 35(4), p.623 - 626, 2011/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.04(Thermodynamics)

ウラン・プルトニウム混合酸化物は、高速炉の燃料として用いられる。MOXは、蛍石構造を持つ酸素不定比性化合物であり、ハイパー,ハイポストイキオメトリの両方の組成で安定な酸化物である。MOXの酸素量は、基礎特性に大きく影響するため、酸素量と酸素ポテンシャルの関係を評価することは大変重要である。本研究では、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャル測定を1773K及び1873Kで行った。測定は熱重量計を用いて気相平衡法で行った。酸素ポテンシャルを温度,O/Mの関数として決定し、点欠陥モデル用いて定比組成の酸素ポテンシャルを1773K及び1873Kにおいて、それぞれ-311kJ/mol及び-299kJ/molと得た。

論文

Influences of Am and Np on oxygen potentials of MOX fuels

中道 晋哉; 加藤 正人; 田村 哲也*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 35(4), p.648 - 651, 2011/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.04(Thermodynamics)

原子力機構ではAmやNpのようなMAを含有したMOX燃料の開発を行っている。本研究では特に、MAを微量に添加した場合におけるMOX燃料の酸素ポテンシャルに着目した。1473, 1573及び1623Kにおける(Am$$_{0.024}$$Pu$$_{0.311}$$U$$_{0.665}$$)O$$_{2-x}$$及び(Am$$_{0.01}$$Np$$_{0.12}$$Pu$$_{0.29}$$U$$_{0.58}$$)O$$_{2-x}$$の定比組成近傍の酸素ポテンシャルについて熱重量法により測定した。(Am$$_{0.024}$$Pu$$_{0.311}$$U$$_{0.665}$$)O$$_{2-x}$$及び(Am$$_{0.01}$$Np$$_{0.12}$$Pu$$_{0.29}$$U$$_{0.58}$$)O$$_{2-x}$$はMAを含まない(Pu$$_{0.30}$$U$$_{0.70}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルに比べてわずかに高くなった。本研究から、MOXの酸素ポテンシャルはAmの影響によりわずかに高くなり、Npの影響はほとんど受けないことがわかった。

論文

Experimental evaluation of Am-and Np-bearing mixed-oxide fuel properties

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.201 - 209, 2010/00

JAEAでは、マイナーアクチニドを含有したMOX燃料の開発を進めている。そのような新しい燃料の物性を測定することは燃料開発を進めるうえで不可欠である。本報告では、これまで得られた燃料の融点,熱伝導率,格子定数,酸素ポテンシャル,相分離挙動に関するデータをレビューし、Np及びAmの各特性に与える影響を評価した。得られたデータは、JSFRの燃料の挙動評価に反映した。

論文

The Phase state at high temperatures in the MOX-SiO$$_{2}$$ system

中道 晋哉; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 内田 哲平; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 木原 義之

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.191 - 196, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.76(Materials Science, Multidisciplinary)

「常陽」での短期照射試験後、燃料中心部の限定された領域で燃料製造時に不純物として混入するSiO$$_{2}$$の凝集が認められた。SiO$$_{2}$$を混合したMOXについて酸素分圧を変えて1700$$^{circ}$$C, 2000$$^{circ}$$C, 2400$$^{circ}$$Cの温度で熱処理を行った。低酸素分圧下で熱処理した試料において、MOXの粒界にPu, Am及びSiの化合物の形成が観察され、特に2400$$^{circ}$$Cで熱処理した場合において、その傾向が顕著となった。

論文

高速炉用ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料の融点に及ぼす酸素・金属比の影響

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

日本原子力学会和文論文誌, 7(4), p.420 - 428, 2008/12

高速炉用MOX燃料の融点について、Pu, Am, O/Mをパラメータとしてサーマルアレスト法により測定を行った。測定には、試料とカプセル材との反応を抑えるためにReを用いた。測定された固相線温度は、PuとAmが増加するほどまたO/Mが低下するほど上昇した。U-Pu-O系において、融点の最大値は、ハイポストイキオメトリの領域にあると考えられる。また、UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$-PuO$$_{1.7}$$系について理想溶液モデルを用いて固相線温度及び液相線温度の評価を行い、実験値を$$pm$$25Kで再現することを確認した。

論文

Preparation of low oxygen-to-metal mixed oxide fuels for the advanced fast reactor

加藤 正人; 中道 晋哉; 高野 龍雄

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.916 - 920, 2007/09

マイナーアクチニドを含有した酸化物燃料が先進高速炉の燃料として開発が進められている。燃料開発の一環として、さまざまな物性データの研究が行われてきた。燃料は、高燃焼を達成するために低O/Mの仕様である。MA含有MOX燃料は常陽において照射試験が進められている。本研究では、均質な低O/M燃料を調製するために、焼結挙動とO/M調整のための熱処理の挙動を調べ、熱処理条件を決定することを目的とする。焼結工程では、酸素ポテンシャルの高い雰囲気で熱処理をすることによって、均質な高密度ペレットを調整することができた。また、O/M調整の熱処理では、急激なO/M変化をさせるとペレット内にポアの成長とクラックが発生するため、徐々にO/Mを下げる必要がある。これらの試験結果から得られた条件をもとにMA含有MOXの製造条件を決定し、実際の照射試験燃料製造によって実証した。

論文

Evaluation of melting temperature in (Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.191 - 192, 2007/06

日本原子力研究開発機構では、高速炉燃料として20-32%Pu含有MOX燃料について開発を行ってきた。照射時の燃料ペレットの大きな温度勾配によりPu及びUの再分布が生じ、ペレット中心部でPu含有率が43%に増加する。照射中の燃料ペレットの設計温度はペレットの融点により制限される。そこで43%Pu含有MOXの融点を評価することが重要となる。本研究では、Re内容器を用いたサーマルアレスト法によって決定した融点の、直下の温度で熱処理することにより、43%Pu含有MOXが溶解しないことの確認を行った。43%Pu-MOX試料についてRe内容器を使って2978Kで40秒間の熱処理を行った。金相観察及びXRDの結果から、熱処理温度が固相温度以下の温度であることが示された。(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$は2978K$$pm$$20Kで固相状態であることが確かめられた。

論文

Data analysis on glovebox size reduction activity in glovebox dismantling facility

北村 哲浩; 中道 晋哉; 岡田 尚

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 7 Pages, 2007/04

グローブボックス解体設備におけるグローブボックス解体データを分析し、ある程度の精度で作業単位ごとの必要時間の算出を試みた。例えば、変動差が30%程度以下であれば、ほぼ定型化作業とみなせ作業時間の見積もりが可能である。また変動が大きくとも作業時間が少なければ、ある程度小さな上限値で押さえることができ、作業時間の見積もりが可能である。すなわち、ある程度時間のかかる作業で変動が30%程度以内のものを「作業予測が可能」な作業と定義し、大きな変動はあっても時間のかからない作業を「抑制可能」な作業と定義し、それ以外を、「作業予測が不可能」な作業と定義し分別整理した結果、ほぼすべての作業の推定が可能となることがわかった。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

口頭

プラズマ切断時に発生するMOXエアロゾルの挙動

中道 晋哉; 北村 哲浩; 梁川 千尋; 中井 宏二; 岡田 尚; 浅妻 新一郎; 嘉代 甲子男

no journal, , 

核燃料設備の解体撤去に関連して、MOX燃料製造設備をプラズマ切断する際に生じるMOXエアロゾルの粒径分布を把握するとともに施設フィルタの捕捉性能を確認する実験を行った。核燃料物質で汚染した金属片をプラズマ切断した際、発生するMOXエアロゾルの放射能基準空気力学的中央径(AMAD)は約6$$mu$$mで標準偏差($$sigma$$)は1.9であった。また、PuO$$_{2}$$粉末密度である11.5g/cm$$^{3}$$の値を用いて計算した重量基準中央径(MMD)は、約1.8$$mu$$mで、これらの値は過去の類似の報告例よりも若干大きな値を示した。プラズマ切断時に発生するエアロゾルのHEPAフィルタ捕捉については、フィルタの後ろ側にろ紙を設置し、フィルタの面及びろ紙の放射能を測定した結果、ともに検出下限値未満であり、十分に捕集されていることが確認できた。

口頭

MOX燃料の融点測定,2; MOX燃料の融点に及ぼすO/Mの影響

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

Pu含有率30%以上のMOXの融点測定では、Wのカプセル材と試料の間で反応が起こり、融点を正確に評価していないことが明らかとなった。カプセル材とMOXの反応を抑えるためにRe内容器を用いて測定を行い、Pu含有率12, 20, 40及び46%MOX融点のO/M比依存性について評価した。Pu含有率12及び20%MOXはWカプセルに、40及び46%MOXはWカプセルの中に装荷したRe内容器に試料を入れ、真空中で溶封した。40K/minの一定速度で試料を昇温し、温度曲線のサーマルアレストを観察した。融点測定後のカプセルから取り出した試料のXRD及びEPMA測定から、MOXへのカプセル材の溶け込みはほとんど観察されなかった。固相温度はO/M比の2.00からの低下とともにわずかに増加し、過去の報告よりも40及び46%Pu-MOXの融点は50-100K高くなった。

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