Application of diffusive gradients in thin films (DGT) for the dynamic speciation of radioactive cesium in Fukushima Prefecture, Japan

田中 琢朗*; 福岡 将史*; 戸田 賀奈子*; 中西 貴宏; 寺島 元基; 藤原 健壮; 庭野 佑真*; 加藤 弘亮*; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; et al.

ACS ES&T Water (Internet), 4(8), p.3579 - 3586, 2024/08

https://doi.org/10.1021/acsestwater.4c00453

Radioactive cesium released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in March 2011 remains in the forest environment and is being transported to the ocean via residential areas by runoff into river systems. Most of the Cs in river water exists as suspended forms, being strongly fixed by micaceous clay minerals. If this fraction can change its form into dissolved forms, this results in additional input of bioavailable Cs. In this study, in-situ sampling of Cs at multiple rivers in Fukushima Prefecture was conducted using the DGT (diffusive gradient in thin film) devices to investigate the dynamics of radioactive cesium in river environments. At almost all sampling points, the DGT Cs concentrations exceeded dissolved Cs concentrations, revealing the existence of a flux from the suspended to the dissolved forms. This additional input was found to have higher Cs/ Cs ratios, compared those of Cs in the dissolved form. This study demonstrates that the bioavailability of Cs can be underestimated by assessing only the dissolved form due to Cs flux from the suspended particles likely caused by their dissolution.

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Investigation of sorption behavior of Cs in a river-sea system boundary area after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

高田 兵衛*; 脇山 義史*; 和田 敏裕*; 平尾 茂一*; 青野 辰雄*; 中西 貴宏; 御園生 敏治; 尻引 武彦; 青山 道夫*

Marine Chemistry, 262, p.104384_1 - 104384_6, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.marchem.2024.104384

The radiocesium (Cs) distribution between dissolved and particulate phases was examined in river water and coastal seawater as a function of the Cs sorption behavior on suspended particles. Dissolved Cs activity concentrations in the Tomioka River (salinity 0.1) and in coastal seawater at Tomioka fishery port (salinity 30), Fukushima Prefecture, from June 2019 to October 2021 were 3.6-20 Bq/m (geometric mean 11 Bq/m) and 2.4-86 Bq/m (13 Bq/m), respectively. Although the suspended particle concentration was lower in the river (0.2-44 mg/L; geometric mean 2 mg/L) than in seawater (0.8-24 mg/L; 6.4 mg/L), the mean Cs activity on suspended particles was 11,000 Bq/kg-dry in the river versus 3,200 Bq/kg-dry in seawater. Proportions of ion-exchangeable, organically bound, and refractory fractions of Cs on suspended particles were determined by sequential extraction. The ion-exchangeable fraction accounted for 0.3-2.0% (mean 1.2%) and 0.4-1.3% (0.8%) at the river and port sites, respectively. The organically bound fraction accounted for 0.3-4.8% (1.8%) and 0.1-5.5% (2.1%) at the river and port sites, respectively. In both areas, the refractory fraction accounted for 90% of Cs. Unexpectedly, the ion-exchangeable fraction did not differ between the river and port sites, and the percentage at the river site did not vary during the sampling period. Therefore, the ion-exchangeable fraction in the river's lower reach was originally low or had decreased before the particles arrived there. The small labile Cs fraction on suspended particles indicates that the mobility of radiocesium to marine biota in this coastal region is low.

令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発)」; 2022年度最終報告

小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11

https://en.dccc-program.jp/wp-content/uploads/20231117_JAEA.pdf

令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

Factors regulating the concentration of particulate iodine in coastal seawater

佐藤 雄飛*; 乙坂 重嘉*; 鈴木 崇史; 中西 貴宏

Limnology and Oceanography, 68(7), p.1580 - 1594, 2023/07

https://doi.org/10.1002/lno.12369

海水中の懸濁態ヨウ素(PI)濃度の規定要因を明らかにするため、太平洋沿岸の2つの海域で、PI、懸濁態有機炭素(POC)・窒素、溶存態ヨウ素、植物プランクトン色素を測定した。PI/POC比から、データセットは3グループ(A: 低い、B: 中間、C: 高い)に分類された。各グループは、植物プランクトンの生理状態として、それぞれ対数増殖期、静止期、衰退期に特徴付けられた。PI生産と植物プランクトンの生理状態との関係に基づき、季節的・地域的差異が一貫して説明できた。これらの結果から、植物プランクトンの生理状態が海水中のPI濃度を調節する重要な因子であることが示唆された。

Thirty-year simulation of environmental fate of Cs in the Abukuma River basin considering the characteristics of Cs behavior in land uses

池之上 翼; 嶋寺 光*; 中西 貴宏; 近藤 明*

Science of the Total Environment, 876, p.162846_1 - 162846_12, 2023/06

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.162846

土地利用のCsの挙動特性を考慮し、阿武隈川流域におけるCsの30年間の環境動態シミュレーションを実施した。30年間で海洋へ輸送されたCsは阿武隈川流域の初期沈着量の4.6%に相当し、阿武隈川流域に沈着したCsの実効半減期はCsの半減期より3.7年(11.6%)短くなると推定された。これらの結果は事故によって沈着したCsが数十年残留し続ける可能性があることを示唆するものであった。土地利用におけるCsの挙動を分析した結果、2011年における市街地による海洋へのCsの輸送の寄与は、総輸送量の70%に相当すると推定された。一方で、2012年から2040年における農地による輸送の寄与は総輸送量の75%に相当すると推定された。事故後30年間、人間活動のある地域とない地域に残留するCsの放射性崩壊を除いた削減率は、それぞれ11.5%から17.7%、0.4%から1.4 %と推定された。これらの結果は、過去から将来にかけて人間活動が土地に残留するCsの減少を促進することを示唆するものであった。

令和3年度福島県近沿岸海域等における放射性物質等の状況調査

御園生 敏治; 中西 貴宏; 眞田 幸尚; 尻引 武彦; 卜部 嘉*; 鶴田 忠彦

JAEA-Research 2022-010, 134 Pages, 2023/02

JAEA-Research-2022-010.pdf:8.45MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の事故が発生し、多量の放射性物質が1F周辺に沈着した。日本原子力研究開発機構では、事故後、放射性物質の動態研究を継続して実施している。本報告書は、令和3年度における、近沿岸海域等における放射性物質の状況調査を実施した成果をまとめたものである。具体的には、福島沿岸域57地点において柱状試料を採取し、海底土への放射性セシウムの蓄積状況を示した。さらに海底地形・海底土分布調査を実施し、地形と堆積物の分布状況を把握した。また、河川前面における海底土表層の放射性セシウム濃度の水平分布を計測した。放射性物質の水産物への影響の基礎情報として、魚類の分布状況を調査した。さらに、無人観測船を使用した採水及び採泥の実証試験を実施した。得られた結果より1F前面海域における海底土に含まれる放射性物質の分布と動態について推定を行った。

A New approach to extracting biofilm from environmental plastics using ultrasound-assisted syringe treatment for isotopic analyses

Battulga, B.; 安藤 麻里子; 中西 貴宏; 小嵐 淳

Science of the Total Environment, 849, p.157758_1 - 157758_11, 2022/11

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2022.157758

本研究では、マイクロプラスチックの表面に形成されるバイオフィルム(有機付着物)の特性を明らかにするための第一ステップとして、バイオフィルムを分離回収する手法を開発した。茨城県内の河川において、大きさ,色,組成の異なる様々なマイクロプラスチック試料を採取した。それらの試料に超音波処理を行った後、シリンジを用いた方法により有機付着物を溶液として分離回収した。バイオフィルム由来の有機物から放射性セシウムが検出され、マイクロプラスチックが河川生態系における放射性核種の輸送媒体としての役割を果たすことが示唆された。また、有機物の安定炭素・窒素同位体の分析にも成功した。本手法は、マイクロプラスチックの状態や環境中における物質循環への寄与を解明するために有効である。

静岡県熱海市伊豆山地区の土砂災害現場の盛土と土石流堆積物の地球化学・粒子組成分析

北村 晃寿*; 岡嵜 颯太*; 近藤 満*; 渡邊 隆広; 中西 利典*; 堀 利栄*; 池田 昌之*; 市村 康治*; 中川 友紀*; 森 英樹*

静岡大学地球科学研究報告, (49), p.73 - 86, 2022/07

https://doi.org/10.51053/shizuoka.49.0_73

静岡県熱海市伊豆山地区の逢初川で、2021年7月3日に土石流が発生し、大量の堆積物が流下した。その後の調査で、逢初川の源頭部には盛土があり、そのうちの約55,500mが崩落し、流下したことが判明した。本研究では、源頭部の崩壊していない盛土の黒色土砂と褐色土砂、3か所の土石流堆積物、2か所の土壌の堆積物試料について、泥質物と砂質物ごとに地球化学・粒子組成分析を行った。その結果、土石流堆積物の組成は、盛土の黒色土砂と褐色土砂の混合で説明される試料もあるが、それでは説明できない試料もある。後者は、盛土の組成の不均一性を示唆する。本研究では盛土の黒色土砂と土石流堆積物が放散虫チャートを含むことを発見した。このチャート片は、黒色土砂のトレーサー物質として有用である。さらに、放散虫チャートの堆積年代はペルム系/三畳系境界付近とそれ以降のジュラ紀、ないし前期白亜紀までに及ぶことが判明した。これは、黒色土砂の供給源の特定に重要な知見となる。

Remobilisation of radiocaesium from bottom sediments to water column in reservoirs in Fukushima, Japan

舟木 泰智; 辻 英樹*; 中西 貴宏; 吉村 和也; 佐久間 一幸; 林 誠二*

Science of the Total Environment, 812, p.152534_1 - 152534_10, 2022/03

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.152534

貯水池の底質は原子力発電所事故由来の放射性物質を蓄積する傾向にあるが、嫌気的な環境下では底質から生物利用可能な形態で再移動し、それによって水生生態系の長期的な汚染が引き起こされる可能性がある。本論文では福島第一原子力発電所事故によって高濃度に汚染された底質が蓄積する2つの貯水池で、底質からのCs溶出の直接的な証拠となる底質間隙水の採取・分析を行った。その結果、底質と間隙水との間でのCsの再分配はCsとアンモニウムイオンとの交換が主たる要因であることを明らかにした。