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論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

報告書

地層処分におけるCAEシステムの開発研究(その2)(概要)

栗原 雄二*; 徳永 正博*; 宮崎 清*; 真壁 宜久*; 深谷 正明*; 大野 完*; 並木 和人*

PNC TJ1201 92-002, 45 Pages, 1992/02

PNC-TJ1201-92-002.pdf:2.93MB

本研究は、地層処分施設の概念構築及び設計・建設のための計算機を用いた支援システムを開発することを目的とする。今年度の開発研究では、昨年度までの研究に引続き、データベース管理システム及び設計支援サブシステムについて検討を行った。データベース管理システムでは、まずカタログデータベースと解析結果データベースについて機能と利用方法について検討を行い、データ項目とシステムの流れを示した。また市販データベースシステムの調査結果も示した。次に地質情報データベースについては、昨年度検討したデータ項目をもとに、パソコン用の小型データベースシステムを構築し、ケーススタディを実施した。また、地質情報処理ソフトを用いた地形・地質3次元モデル作成のケーススタディを実施し、再現性と運用に関する課題をまとめた。設計支援サブシステムでは、まず設計フローの各段階のグラフィック表示を行うための要件について検討を実施し、課題を整理した。次に諸外国の処分場施設の設計手順について調査を行うとともに、既存のグラフィックシステムを用いて配置設計のケーススタディを実施した。

報告書

地層処分におけるCAEシステムの開発研究(その2)

栗原 雄二*; 徳永 正博*; 宮崎 清*; 真壁 宜久*; 深谷 正明*; 大野 完*; 並木 和人*

PNC TJ1201 92-001, 151 Pages, 1992/02

PNC-TJ1201-92-001.pdf:5.61MB

本研究は、地層処分施設の概念構築及び設計・建設のための計算機を用いた支援システムを開発することを目的とする。今年度の開発研究では、昨年度までの研究に引続き、データベース管理システム及び設計支援サブシステムについて検討を行った。データベース管理システムでは、まずカタログデータベースと解析結果データベースについて機能と利用方法について検討を行い、データ項目とシステムの流れを示した。また市販データベースシステムの調査結果も示した。次に地質情報データベースについては、昨年度検討したデータ項目をもとに、パソコン用の小型データベースシステムを構築し、ケーススタディを実施した。また、地質情報処理ソフトを用いた地形・地質3次元モデル作成のケーススタディを実施し、再現性と運用に関する課題をまとめた。設計支援サブシステムでは、まず設計フローの各段階のグラフィック表示を行うための要件について検討を実施し、課題を整理した。次に諸外国の処分場施設の設計手順について調査を行うとともに、既存のグラフィックシステムを用いて配置設計のケーススタディを実施した。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,1; 模擬廃棄物の合成と評価

谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.

no journal, , 

原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,5; Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

本研究では、福島汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の漏洩リスク・水素ガス燃焼リスク低減を目的に、リン酸を用い、それらリスクを低減できる技術を開発している。ANSI/ANS16.1に基づく浸出試験を実施し、Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度を調べた。本発表は、平成28年度文部科学省委託業務の成果の一部である。

口頭

$$^{60}$$Co-$$gamma$$線が脱水中のリン酸セメントの特性に及ぼす影響

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

no journal, , 

汚染水処理二次廃棄物の安全・安心な長期貯蔵のため、リン酸セメントを用いて、漏洩を抑制する固化と放射線分解で発生するH$$_{2}$$ガス量を抑制する脱水を同時に達成する技術を開発している。実際の二次廃棄物は高線量を持つことから、高崎量子応用研究所食品照射棟内で脱水中のリン酸セメントを30Gy/hで7日間$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射し、脱水中における$$gamma$$線がH$$_{2}$$ガス発生量とリン酸セメントの物性に及ぼす影響を調べた。H$$_{2}$$ガス発生量は時間と共に減少し、7日目で検出下限値となった。脱水中の照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させなかった。以上の結果は、本技術が漏えい・H$$_{2}$$ガス燃焼のリスク低減のために有益であり、高線量下において適用できる可能性を示す。

口頭

セメント系材料を用いたハロゲンの不溶化

谷口 拓海; 入澤 啓太; 並木 仁宏*; 中澤 修

no journal, , 

放射性ハロゲンはハロゲン化銀によって不溶化されてきたが、銀を用いることからコストが高い。原子力機構及び福島第一原子力発電所廃棄物処理の低コスト化を目的に、ハロゲンを固溶する安価なセメント系材料を開発し、閉じ込め性能を評価する。文献調査により、ハロゲンがアパタイト中に固溶することがわかった。一方、リン酸系セメント(以下、CAPと表記)を水熱処理することにより、アパタイトが形成される。そこで、本研究ではハロゲンを含有したCAPを水熱処理し、アパタイトを形成させ不溶化する方法を検討した。

口頭

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 2; Leaching test of simulated wasteforms with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

Calcium aluminate cements modified with phosphate (CAP) have been studied as an alternative matrix for the encapsulation of aqueous secondary wastes arising from processing of contaminated waster in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The present study focuses on the immobilisation of Sr and the other elements present in the simulated wastes in the CAP cements. As a result, CAP has a great potential as a host matrix for aqueous secondary wastes currently stored in Fukushima. It was possible to incorporate the simulated secondary wastes and form stable solids that can retain Sr under exposure to water.

口頭

脱水中におけるリン酸系固化体の水素ガス測定

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)にある放射性廃棄物管理の観点から、固化体中の放射線分解水素ガス(H$$_{2}$$)発生量をできる限り抑制することは、長期保管及び処分時におけるH$$_{2}$$による火災・爆発のリスクを低減するために好ましい。それゆえ、加熱処理により水分量を最小限にする代替セメント固化技術を開発している。これまでリン酸系固化体の加熱処理試験の結果、非照射下において自由水量が低減されていることが分かった。実際の廃棄物は放射性であり、作製したリン酸系固化体が放射線分解H$$_{2}$$を抑制しているかどうか、照射下で作製した際に構造への影響があるかどうか等が不明瞭であった。そのため、平成29年度作製した装置を改良するとともに加熱処理中に発生するH$$_{2}$$及び水蒸気を回収可能な装置を開発した。放射線分解H$$_{2}$$と蒸発した水分を照射セル外で回収し、分析した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,5; 低温処理材料の照射試験

谷口 拓海; 今泉 憲*; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 芳賀 和子*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント及びAAM(Alkali-activated materials)の試験体を作製し、照射試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,1; 処理に係る課題の検討

加藤 潤; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 今泉 憲*; 寺澤 俊春*; 大杉 武史; 曽根 智之; 中澤 修; 黒木 亮一郎; 駒 義和

no journal, , 

放射性廃棄物処理に適用実績のある固化技術について、2017年度に福島第一原子力発電所の汚染水処理二次廃棄物への適用性評価に向けた課題が抽出された。本報告では2018年度実施の、抽出された課題に対する検討を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,8; 低温処理固化可能性検査手法の検討

谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; et al.

no journal, , 

セメントやAAMによる固化処理プロセス(低温処理技術)の成立性および固化体性能は、汚染水処理から発生する様々な廃棄物の物理化学的性状の影響を受け、廃棄物の性状によっては混練中の急結といった処理プロセス自体が成立しない事態も起こりうる。このため実処理に先立ち、対象廃棄物の低温固化処理に対する適用可能性を簡易に検査・評価する手法を検討した。試験概要及び得られた検討結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,16; 低温処理固化可能性検査手法の定量化に係る検討

角田 あやか; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理において発生する性状多様な廃棄物に対して、事前に低温固化処理可能性を判定する手法を検討している。本法において、かさ密度や発熱性等の廃棄物性状を定量的に取得し、判定基準を設定する必要がある。本研究では、試料面の高さや温度等を機械的に判定することを目的として、画像判定装置を導入し、画像から性状評価に用いる数値を取得するための検討を行った。

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