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論文

Strong low-energy rattling modes enabled liquid-like ultralow thermal conductivity in a well-ordered solid

Liu, P.-F.*; Li, X.*; Li, J.*; Zhu, J.*; Tong, Z.*; 古府 麻衣子*; 楡井 真実; Xu, J.*; Yin, W.*; Wang, F.*; et al.

National Science Review, 11(12), p.nwae216_1 - nwae216_10, 2024/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:94.32(Multidisciplinary Sciences)

Crystalline solids exhibiting inherently low lattice thermal conductivity ($$kappa_{rm L}$$) are of great importance in applications such as thermoelectrics and thermal barrier coatings. However, $$kappa_{rm L}$$ cannot be arbitrarily low and is limited by the minimum thermal conductivity related to phonon dispersions. In this work, we report the liquid-like thermal transport in a well-ordered crystalline CsAg$$_5$$Te$$_3$$, which exhibits an extremely low $$kappa_{rm L}$$ value of $$sim$$ 0.18 Wm$$^{-1}$$K$$^{-1}$$. On the basis of first-principles calculations and inelastic neutron scattering measurements, we find that there are lots of low-lying optical phonon modes at $$sim$$ 3.1 meV hosting the avoided-crossing behavior with acoustic phonons. These strongly localized modes are accompanied by weakly bound rattling Ag atoms with thermally induced large amplitudes of vibrations. Using the two-channel model, we demonstrate that coupling of the particle-like phonon modes and the heat-carrying wave-like phonons is essential for understanding the low $$kappa_{rm L}$$, which is heavily deviated from the $$1/T$$ temperature dependence of the standard Peierls theory. In addition, our analysis indicates that the soft structural framework with liquid-like motions of the fluctuating Ag atoms is the underlying cause that leads to the suppression of the heat conduction in CsAg$$_5$$Te$$_3$$. These factors synergistically account for the ultralow $$kappa_{rm L}$$ value. Our results demonstrate that the liquid-like heat transfer could indeed exist in a well-ordered crystal.

論文

Neutron flux and energy resolution of direct-geometry disk-chopper spectrometer AMATERAS at J-PARC

楡井 真実; 古府 麻衣子; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 河村 聖子; 村井 直樹; 原田 正英; 稲村 泰弘

Journal of Neutron Research, 26(2-3), p.75 - 82, 2024/09

We investigated neutron flux at a sample position and energy resolution of a direct-geometry disk-chopper spectrometer AMATERAS under various chopper conditions and compared them with simulations and calculations. The measured flux was comparable to other similar spectrometers with high flux. The resolution when using a pulse-shaping chopper was in close agreement with the analytical calculations, including the thickness of the disk chopper, the sample size, and the penetration depth into the detector. It is found that the chopper, placed at the intermediate distance of the primary spectrometer, works as a pulse shaper that optimizes the flux and resolution below the incident energy of 10 meV.

論文

Proton diffusion in liquid 1,2,3-triazole studied by incoherent quasi-elastic neutron scattering

篠原 佑也*; 岩下 拓哉*; 中西 真大*; Osti, N. C.*; 古府 麻衣子; 楡井 真実; Dmowski, W.*; 江上 毅*

Journal of Physical Chemistry B, 128(6), p.1544 - 1549, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:44.97(Chemistry, Physical)

Improving the proton transport in polymer electrolytes impacts the performance of next-generation solid-state batteries. However, little is known about proton conductivity in nonaqueous systems due to the lack of an appropriate level of fundamental understanding. Here, we studied the proton transport in small molecules with dynamic hydrogen bonding, 1,2,3-triazole, as a model system of proton hopping in a nonaqueous environment using incoherent quasi-elastic neutron scattering. By using the jump-diffusion model, we identified the elementary jump-diffusion motion of protons at a much shorter length scale than those by nuclear magnetic resonance and impedance spectroscopy for the estimated long-range diffusion. In addition, a spatially restricted diffusive motion was observed, indicating that proton motion in 1,2,3-triazole is complex with various local correlated dynamics. These correlated dynamics will be important in elucidating the nature of the proton dynamics in nonaqueous systems.

口頭

中性子準弾性散乱による液体アルキル化ポリチオフェンのダイナミクスの研究

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 玉造 博夢; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

ポリチオフェン(PT)は剛直な高分子であるが、側鎖としてアルキル鎖を導入すると融点が低下する。その要因の一つはアルキル鎖の無秩序による大きな配置エントロピーだと考えている。本研究ではアルキル鎖の形状による違いを調べるために、PTに分岐アルキル鎖を導入したPT2/6 (Tg=270K)とPT8/12 (Tg=217K)、直鎖アルキル鎖を導入したPT8 (Tg=256K, regiorandom)を対象とした。これらの試料のダイナミクスを中性子準弾性散乱法により調べた。測定にはJ-PARCのAMATERAS、DNA分光器を用いた。その結果、温度変化の小さい2つの速い緩和と温度変化する遅い緩和が観測された。Tgより高温での遅い緩和は主鎖の並進拡散と考えられ、その拡散係数Dは試料の粘度が低いほど高く、粘度との対応が確認された。低温では緩和強度の運動量遷移Q依存性が異なっており、Tg付近を境に別の緩和が現れている。速い緩和はアルキル鎖の回転・揺動と考えられる。これらの緩和時間はアルキル鎖の種類によらずほぼ同じであること、また緩和強度のQ依存性から、アルキル鎖全体が動くのではなく、アルキル鎖内の炭素・水素原子がそれぞれ運動していると考えられる。また、室温付近ではアルキル鎖の水素原子の大半が動いており、ほぼ無秩序状態にあることがわかった。可動な水素原子の割合は粘度の低いPT2/6ではやや低い傾向が見られた。講演では、緩和の詳細およびアルキル鎖の形状がダイナミクスに与える影響について議論する。

口頭

Recent upgrades and current status of cold-neutron disk-chopper spectrometer AMATERAS

河村 聖子; 古府 麻衣子; 村井 直樹; 稲村 泰弘; 楡井 真実; Piyawongwatthana, P.; 若井 大介*; 中島 健次

no journal, , 

AMATERAS, a cold-neutron disk-chopper spectrometer at the Materials and Life Science Experimental Facility in J-PARC, has been in operation since 2009. Due to its high flexibility of the neutron flux and the energy resolution, AMATERAS has been used for experiments in various research fields such as magnetism, functional materials and so on. Recent issues of AMATERAS are the high competition rate in the user program, inefficiency of beamtime due to frequent changing of sample environment and resultant working loads of the staff. In order to improve such a situation, we have been upgrading the instrument for the past few years. Associated with refurbishment of the cryopump on the vacuum scattering chamber in 2020, we introduced a gate valve on it and automated the pumping system of the vacuum scattering chamber. Furthermore, we extended a short guide mirror downstream of the monochromating chopper by replacing a B$$_4$$C collimator with it. While we gained the neutron flux, it yields a new background at a low-$$Q$$ region.

口頭

Dynamics of liquid polymer alkylated polythiophene

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

It is empirically known that introducing alkyl chains into polymers makes them plasticize, more flexible, and soluble in solvent. However, the detailed mechanism is not well understood. The disorder of alkyl chains, causing large configurational entropy, could decrease free energy and stabilize the liquid state. In this research, we have taken alkylated polythiophenes with branched alkyl chains (PT2/6, PT8/12) and straight alkyl chains (PT8). Their glass transition temperature (Tg) decreases with increasing alkyl chain length. We have measured quasi-elastic neutron scattering (QENS) of them to investigate the dynamics of the main/side chains. As a result, most H atoms in alkyl chains are highly mobile. That indicates the alkyl chains are disordered and produce high entropy. In the presentation, we will discuss the details of relaxation processes, including local motions and translational diffusion of alkyl chains, and also compare branched alkyl chains with linear alkyl chains.

口頭

高分子液体アルキル化ポリチオフェンにおけるアルキル鎖のダイナミクス

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 村井 直樹; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

一般に高分子に側鎖としてアルキル鎖を導入すると柔らかくなることが経験的に知られている。一方で、その詳しいメカニズムはわかっていない。我々はアルキル鎖の無秩序性が重要な役割を果たしているのではないかと考えている。本研究ではポリチオフェン(PT)に長さが異なる分岐アルキル鎖を側鎖として導入した二種類のアルキル化ポリチオフェンPT2/6とPT8/12を対象とした。直鎖のPTは室温で固体だが、PT2/6とPT8/12はどちらも液体状態である。これら二つの試料について、J-PARCのAMATERAS分光器を用いて、中性子準弾性散乱測定を行った。アルキル鎖由来の二つの局所緩和が観測され、緩和時間およびその温度変化はPT2/6とPT8/12でほとんど同じであった。また、350K以上では水素原子の9割が100psより速く運動しており、アルキル鎖がほぼ無秩序状態にあることがわかった。講演では直鎖PTとの比較をもとに、分岐アルキル鎖の役割について議論する。

口頭

ディスクチョッパー型分光器AMATERASの中性子フラックスの実測

楡井 真実; 古府 麻衣子; 原田 正英; 中島 健次; 河村 聖子; 村井 直樹; 稲村 泰弘

no journal, , 

AMATERASは数meVから数十meVのエネルギー領域での中性子非弾性散乱、準弾性散乱測定を高効率・高分解能で行うディスクチョッパー型中性子分光器である。2021年にガイド管を延伸したことを受けて、最近、試料位置での中性子フラックスを、金箔とバナジウム板の測定により評価したので報告する。測定は白色と単色(Ei = 10.5meV, $$lambda$$ = 2.8 $AA)$中性子について行った。白色・単色ともに、金箔とバナジウム測定から得られたフラックス値は良い精度で一致した。McStasを用いたシミュレーションも行なっており、実測値との比較・検討を進めている。発表では、ガイド管延伸によるフラックス増強の効果についても議論する。

口頭

冷中性子ディスクチョッパー分光器AMATERASの性能評価と改良計画

楡井 真実; 古府 麻衣子; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 河村 聖子; 村井 直樹; 原田 正英; 稲村 泰弘

no journal, , 

J-PARCに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器AMATERASの試料位置での中性子フラックスとエネルギー分解能を、実際の実験で使用される複数のチョッパー条件で測定し、シミュレーションおよび計算結果と比較した。測定された中性子フラックスは、海外の大強度施設の同種分光器であるSNSのCNCSやILLのIN5と比較すると同程度であるが、シミュレーション値の3割程度であることがわかった。パルス整形チョッパー使用時のエネルギー分解能は、ディスクチョッパーの厚さ、試料サイズ、検出器への侵入深さを考慮した解析計算とほぼ一致した。一方、パルス整形チョッパーを使用しない場合、パルスの非ガウス性のため、実測値は計算値より有為に大きくなる。また、一次分光器の中間に設置されたチョッパーが、10meV以下の入射エネルギーにおいて、フラックスと分解能を最適化するパルス整形機能を持つことが明らかとなった。これらの結果を基に、ディスクチョッパーへのスリット追加や設置位置の変更を含む改良を検討中である。この改良により、エネルギー分解能の選択がより柔軟となり、分解能が同じ条件下でのフラックス増加およびバックグラウンドの低減が期待される。

口頭

J-PARC物質・生命科学実験施設における大面積金箔放射化法による熱中性子強度及び分布測定

原田 正英; 山口 雄司; 河村 聖子; 古府 麻衣子; 楡井 真実; 羽賀 勝洋; 奥 隆之; 松浦 直人*; 日下 勝弘*; 杉山 晴紀*

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)では、水銀ターゲットに3GeVの陽子ビームを入射し、核破砕反応で発生する中性子を実験装置に供給しており、2023年6月現在、陽子ビーム出力800kW運転を行っている。中性子実験装置に共有される中性子の強度は、実験装置の性能を決める重要な要素である。これまで、中性子強度測定では、He-3カウンターや金箔放射化法での測定を行ってきた。その中で、空間分布と絶対値との両方を精度よく測定することが課題であった。この問題を解決するために、熱中性子に対して、大面積金箔放射化法を提案した。本発表では、大面積金箔放射化法の手法説明を行うともに、BL02、BL03、BL14での中性子強度及び分布測定に適用した事例を報告する。

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