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論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:15.31(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Inner structure and inclusions in radiocesium-bearing microparticles emitted in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Microscopy, 68(3), p.234 - 242, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:46.87(Microscopy)

2011年に起きた福島第一原子力発電所事故により環境中に放射性Cs含有微粒子(CsMP)が放出された。CsMPは事故時に原子炉内で形成されたため、その内部構造や組成は粒子形成時の炉内環境を反映していると考えられる。そこで本研究では、電子顕微鏡(TEM)を用いてCsMPの内部構造を調べた。その結果、いくつかのCsMPではZnやFe, Csが粒子内に不均一に分布していた。またCsMP内部に含有されたサブミクロンの結晶には2価鉄が含まれていたことから、CsMPがある程度還元的な雰囲気で形成されたことが示唆された。さらにCsMPにホウ素は含まれていないことがわかった。

論文

Dissolution behaviour of radiocaesium-bearing microparticles released from the Fukushima nuclear plant

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.3520_1 - 3520_9, 2019/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:10.24(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csの一部は、珪酸塩ガラスを主体とする微粒子(CsMP)に含まれて飛散した。そこで我々は環境中から採取したCsMPの純水及び人工海水での溶解実験を行い、CsMPの溶解挙動や環境中での寿命を推定した。その結果、純水(ただしpHはおよそ5.5)ではCsMPの半径が0.011$$mu$$m/yの速度で減少するのに対し、海水中では0.130$$mu$$m/yであった。海水中での速い溶解速度はpHの違いによるものと考えられる。さらに純水での溶解実験前後のCsMPを電子顕微鏡により分析すると、サイズが小さくなり、形態も変化していた。一方、海水中で溶解されたCsMPの場合は、鉄とマグネシウムに富む板状の二次鉱物が表面を覆っていた。

論文

Secondary radiocesium contamination of agricultural products by resuspended matter

二瓶 直登*; 吉村 和也; 奥村 大河*; 田野井 慶太朗*; 飯島 和毅; 小暮 敏博*; 中西 友子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 318(1), p.341 - 346, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.85(Chemistry, Analytical)

Komatsuna (${it Brassica rapa L.}$) was cultivated in pots using non-contaminated soil and water, and the pots were arranged 30, 60, and 120 cm above the ground surface. The experiment site was located 4.5 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and had an ambient dose rate of approximately 1.4 $$mu$$Sv/h. The radiocesium concentration in the above ground parts without washing ranged from 22 to 333 Bq/kg (dry weight). The radiocesium concentration in the washed plants was predominantly lower than in the un-washed plants. Komatsuna cultivated lower to the ground tended to have a higher radiocesium concentration. Therefore, it can be posited that radiocesium detected in Komatsuna leaves was derived from ground surface.

論文

Loss of radioactivity in radiocesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant by heating

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 8, p.9707_1 - 9707_8, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.53(Multidisciplinary Sciences)

主にケイ酸塩ガラスから成る放射性セシウム含有粒子(CsP)は、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの一形態である。廃棄物含有CsPの焼却時における化学特性影響を確認するため、本研究では加熱によるCsPの挙動を調べた。その結果、600$$^{circ}$$C以上で、昇温するごとにCsPの放射能は減少し、1000$$^{circ}$$Cに達した時にはほぼ放射能が消失したことを確認した。CsPの大きさや球状形態は加熱前後で変化はなかったが、もともと微粒子に含まれていた放射性セシウムのほか、カリウム, 塩素も消失していた。また、CsPを土壌中に混ぜて加熱した場合、CsPから脱離した放射性セシウムは周囲の土壌粒子に吸着されることが分かった。これらの結果から、廃棄物に含まれるCsPの放射能は、加熱昇温により消失する可能性が考えられる。

口頭

アルカリ塩化物を用いたCsフリー鉱化法による放射性汚染土壌の除染試験

下山 巖; 小暮 敏博*; 奥村 大河*; 馬場 祐治; 岡本 芳浩

no journal, , 

放射性Cs汚染土壌の減容化のために新たな熱処理であるセシウムフリー鉱化法(CFM)を提案している。本研究では4種類のアルカリ塩化物試薬を添加物とし、大気及び低圧条件における800$$^{circ}$$C以下の温度領域における実土壌の除染試験を行った。CaCl$$_{2}$$添加した場合は大気・低圧条件によらず放射能濃度が大幅に低減し、790$$^{circ}$$Cで除染率は97%に達した。MgCl$$_{2}$$添加の場合は695$$^{circ}$$Cの低圧加熱処理を3回行った場合に除染率が99%以上となった。KClとNaClを試薬とした場合も大気条件よりも低圧条件で除染率が高くなる傾向を示し、790$$^{circ}$$Cの低圧加熱処理を5回行った場合、KCl添加で除染率93%、NaCl添加で除染率97%となった。また、熱処理後の生成物の構造解析により、CaCl$$_{2}$$とMgCl$$_{2}$$の場合はCsを固定している土壌中のbiotiteが分解するのに対して、KClとNaCl添加の場合は分解しないことがわかった。これらの結果は土壌除染に対するCFMの有効性と、Cs除去過程が塩化物の金属イオンの価数に依存していることを示している。

口頭

セシウムフリー鉱化法を用いた土壌除染における塩化物反応剤と低圧環境の相乗効果

下山 巖; 小暮 敏博*; 奥村 大河*; 馬場 祐治

no journal, , 

セシウムフリー鉱化法では、土壌からのCs除去過程は添加する反応剤と圧力条件に大きく依存する。我々はCaCl$$_{2}$$とKClを反応剤に用いた試験結果から、1価カチオンはイオン交換を通して粘土鉱物からCs除去するのに対し、2価カチオンは粘土鉱物の相変態を通してCs除去するという仮説をたてた。この仮説の検証のため、MgCl$$_{2}$$とNaClの2種類の試薬について大気及び低圧条件での熱処理後の除染率と土壌中の鉱物相の構造変化を調べた。その結果、MgCl$$_{2}$$試薬の場合は相変態、NaCl試薬の場合はイオン交換を通してCsが除去されることを見いだし、上記の仮説を支持する結果を得た。また、どちらの試薬も大気条件よりも低圧条件において除染率が向上したが、土壌中の粘土鉱物の相変態とイオン交換のどちらも低圧条件において促進されることを明らかにした。我々はさらにこれらの塩化物を主要成分として含む海水塩を反応剤とし、低圧条件での790$$^{circ}$$Cの熱処理により99%程度の土壌除染が可能であることを見いだした。この結果は安価な海水を用いることにより、処理コストの低減化に貢献することが可能であることを示唆している。

口頭

福島原発事故により発生した放射性粒子の加熱による構造と放射能の変化

奥村 大河*; 小暮 敏博*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅

no journal, , 

福島原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの多くは風化黒雲母(WB)等の粘土鉱物に吸着されたが、一部は原子力発電所から直接飛来した珪酸塩ガラスを主成分とする微粒子(CsMP)として存在することが知られている。数十ミクロンのWBに含まれる$$^{137}$$Csが10$$^{-2}$$Bqオーダーであるのに対し、CsMPの場合は直径数ミクロンの球体の中に数Bq含まれ、比放射能が非常に高い。これらの放射性粒子を含む廃棄物は減容化のために焼却処理が検討されているが、それぞれの粒子が加熱された際にどのような挙動を示すかは解明されていない。そこで本研究では、WBやCsMPを単離して加熱し、放射能や構造の変化を調べた。CsMPをある温度まで加熱するごとに放射能を測定すると、放射能は600$$^{circ}$$Cから徐々に減少し、1000$$^{circ}$$Cまで加熱するとほぼ消失した。またSEMでその形態と組成を調べると、加熱後も形態には変化がないが、セシウムやカリウムといったアルカリ元素、および塩素は粒子中から脱離していた。一方、TEMで内部構造を調べると鉄や亜鉛, スズは粒子内で酸化物の微結晶を形成していた。さらに福島県で採取したマサ土とともにCsMPを加熱すると、脱離した放射性セシウムはマサ土中の鉱物に吸着されることがわかった。

口頭

アルカリ塩化物を用いたセシウムフリー鉱化法による土壌除染; 反応剤のカチオン価数に依存したCs除去過程

下山 巖; 小暮 敏博*; 奥村 大河*; 馬場 祐治

no journal, , 

熱処理による土壌除染の最適化のため、大気及び低圧条件で4種類のアルカリ塩化物試薬を添加した場合における土壌の除染率と構造変化について調べた。約1万Bq/kgの汚染土壌に重量比1:1で試薬を添加し、2時間の加熱処理後の放射能変化と試料中の鉱物相を調べた。CaCl$$_{2}$$の場合は圧力条件による除染率の差は小さく、790$$^{circ}$$Cで約95%の除染率が得られた。一方MgCl$$_{2}$$の場合は695$$^{circ}$$Cの熱処理に対し大気条件では除染率40%だったのに対し、低圧下では90%に達した。CaCl$$_{2}$$添加時は大気・低圧条件どちらにおいても土壌中の黒雲母の分解と相変態が生じたのに対してMgCl$$_{2}$$添加時は低圧下で黒雲母の相変態が促進されることがわかった。KClとNaClの場合も低圧下で除染が促進され、NaClの場合は790$$^{circ}$$Cでの除染率は大気圧下15%に対して低圧下94%であった。しかし大気・低圧条件どちらにおいても土壌中の黒雲母が熱処理後も明瞭に観測されたことから、KClとNaClについてはイオン交換によるCs除去過程が主であると結論した。

口頭

福島原発事故により放出された放射性Cs含有微粒子の溶解挙動の解明

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csを含有するガラス状微粒子について、様々な温度条件で純水と海水に浸潤し、その溶解速度を推定した。その結果、福島の平均水温では、純水中では完全に溶解するのに数十年を要するのに対し、海水中では数年しかかからないことが示唆された。

口頭

低圧環境下での塩化物添加熱処理による土壌除染

下山 巖; 小暮 敏博*; 奥村 大河*; 馬場 祐治

no journal, , 

放射性Cs汚染土壌は熱処理により99%以上の除染が可能だが、1000$$^{circ}$$C以上の高温を要するため処理コストの大きさが課題である。我々はより低温での効率的な除染のため、4種類の塩化物反応剤による低圧環境下での熱処理を試みた。約1万Bq/kgの汚染土壌に対し、アルカリ塩を重量比1/1で添加し20Pa程度の低圧もしくは大気中で2時間の熱処理を行った。処理後の土壌に対し、放射能変化と構造変化を調べた。CaCl$$_{2}$$の場合は圧力条件による除染率の差は小さく、790$$^{circ}$$Cで約95%の除染率が得られた。一方、MgCl$$_{2}$$, NaCl, KClの場合は大気中よりも低圧条件の方が高い除染率を示した。MgCl$$_{2}$$添加時は低圧下で黒雲母の分解と相変態が促進され、695$$^{circ}$$Cの熱処理に対し大気条件では除染率40%だったのに対し、低圧下では90%に達した。NaClとKClの場合、黒雲母は分解せずイオン交換によりCsが除去され、NaCl添加時は790$$^{circ}$$Cでの除染率は大気圧下15%に対して低圧下94%であった。我々はこれらの知見に基づいて、海水塩を反応剤に用いた低圧熱処理について提案する。

口頭

原発事故由来放射性ガラス微粒子の様々な溶液中での溶解挙動

奥村 大河*; 小暮 敏博*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウムの一部は、珪酸塩ガラスを主成分とする直径数ミクロンの微粒子(CsMP)となり飛散したが、環境中での動態解明が急がれる。そこで、様々な温度の純水, 海水および希塩酸(pH=3)でのCsMPの溶解実験を行い、放射能量変化から溶解速度を評価した。溶解の活性化エネルギーは、純水で65kJ/mol、海水で88kJ/molと算出され、福島の平均気温である13$$^{circ}$$Cでは、海水中の溶解速度は純水中より約1桁大きく、10年程度で完全に溶解すると推定された。溶解実験前後のCsMPの電子顕微鏡観察から、純水ではサイズが減少し、形態も変化していた。海水では二次鉱物が殻状に析出し、内部にCsMPが溶け残っていた。塩酸ではCsMPの表面にほぼSiO$$_{2}$$のみの層が形成され、溶解を妨げた可能性がある。

口頭

熱物性の違いを利用した福島原発事故由来放射性微粒子の判別

奥村 大河*; 小暮 敏博*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島原子力発電所事故により放出された放射性Csの多くは土壌中の風化黒雲母(WB)等の粘土鉱物に吸着されたが、一部は珪酸塩ガラスを主成分とする微粒子(CsMP)に含まれて飛散した。WBに吸着したCs-137は数十ミクロンの鉱物粒子あたり多くても10$$^{-2}$$Bqオーダーであるのに対し、CsMPの場合は数$$mu$$mの球体の中にCs-137が数Bq程度含まれる。本発表ではサイズがさらに小さく放射能が低いCsMPを報告するとともに、CsMPとWBの熱物性の違いを利用したこれらの判別法を提案する。福島県にあった農業用不織布や汚染土壌から放射性粒子を採取し、SEM-EDSによる同定、およびイメージングプレート(IP)を用いたオートラジオグラフィーによる放射能測定を実施した。その結果、0.05Bq以下のCsMPを5個、0.05Bq以上のWBを2個特定し、放射能がWBを下回るCsMPの存在が確認された。次に耐熱接着剤を基板上に塗布し、そこに汚染土壌を均一に分散して800$$^{circ}$$Cでの加熱の前後でIPオートラジオグラフィーを行った。福島県内の2か所で採取した土壌を調べると、輝点の輝度変化に違いがみられ、熱物性の違いを利用することでCsMPと放射性鉱物粒子を判別できる可能性が示された。

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