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アルカリ塩化物を用いたCsフリー鉱化法による放射性汚染土壌の除染試験

Decontamination test of radioactive contaminated soil by Cs-free mineralization with alkaline chlorides

下山 巖   ; 小暮 敏博*; 奥村 大河*; 馬場 祐治  ; 岡本 芳浩  

Shimoyama, Iwao; Kogure, Toshihiro*; Okumura, Taiga*; Baba, Yuji; Okamoto, Yoshihiro

放射性Cs汚染土壌の減容化のために新たな熱処理であるセシウムフリー鉱化法(CFM)を提案している。本研究では4種類のアルカリ塩化物試薬を添加物とし、大気及び低圧条件における800$$^{circ}$$C以下の温度領域における実土壌の除染試験を行った。CaCl$$_{2}$$添加した場合は大気・低圧条件によらず放射能濃度が大幅に低減し、790$$^{circ}$$Cで除染率は97%に達した。MgCl$$_{2}$$添加の場合は695$$^{circ}$$Cの低圧加熱処理を3回行った場合に除染率が99%以上となった。KClとNaClを試薬とした場合も大気条件よりも低圧条件で除染率が高くなる傾向を示し、790$$^{circ}$$Cの低圧加熱処理を5回行った場合、KCl添加で除染率93%、NaCl添加で除染率97%となった。また、熱処理後の生成物の構造解析により、CaCl$$_{2}$$とMgCl$$_{2}$$の場合はCsを固定している土壌中のbiotiteが分解するのに対して、KClとNaCl添加の場合は分解しないことがわかった。これらの結果は土壌除染に対するCFMの有効性と、Cs除去過程が塩化物の金属イオンの価数に依存していることを示している。

In this work, we examined Cs-free mineralization (CFM) for decontamination of Fukushima soil with four alkaline chloride additives below 800$$^{circ}$$C in air and under low-pressure conditions. In the case of CaCl$$_{2}$$, radioactivity concentration largely decreased in both air and low-pressure conditions, and decontamination ratio reached to 97% at 790$$^{circ}$$C. In the case of MgCl$$_{2}$$, we found a tendency that decontamination ratio was higher under low-pressure condition than in air and it was more than 99% after three cycles of heat treatments at 695$$^{circ}$$C. KCl and NaCl reagents also showed similar tendency, and decontamination ratio reached to 93% and 97% for KCl and NaCl, respectively, after five cycles of heat treatments at 790$$^{circ}$$C. Structural analysis of products clarified that heat treatments with CaCl$$_{2}$$ and MgCl$$_{2}$$ decomposed biotite which is the major Cs sorbent in the soil in Fukushima. On the other hand, similar decomposition was not observed when KCl and NaCl were used as additives. Based on these results, CFM was confirmed to be effective for soil decontamination, and we found that Cs removal process depends on the valence of metal ions as chlorides.

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