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山下 利之; 蔵本 賢一; 白数 訓子; 中野 佳洋; 秋江 拓志; 長島 久雄; 木村 康彦; 大道 敏彦*
Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.126 - 132, 2003/07
被引用回数:10 パーセンタイル:55.94(Materials Science, Multidisciplinary)岩石型燃料の照射安定性を調べるために、2回の照射試験を実施した。最初の試験ではディスク型燃料を、2回目はペレット型燃料を用いた。スエリング,ガス放出率及び相変化を、パンクチャー試験,被覆管外径測定並びに金相試験により調べた。イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相型燃料は、低いガス放出率(3%以下)、無視しうるスエリング及び組織変化など、優れた照射挙動を示した。粒子分散型燃料は、粉末混合型燃料と比べ、スエリングは小さいが高いガス放出率を示した。本照射試験において、スピネルの分解と引き続く組織変化が初めて観察され、これは1700K以上で発生すると考えられる。スピネルマトリクス燃料のガス放出率は、燃料最高温度を1700K以下にすることで、コランダム型燃料と同等までに低減できると考えられる。スピネルマトリクスの照射損傷領域は、YSZ球表面に限定されていることがわかった。
大道 敏彦*; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.156 - 159, 2002/11
岩塩型アクチノイド化合物(MX,M:アクチノイド,X:メタロイド)の幾つかの熱力学及び磁気的性質を原子間距離を基に類推した。MXの結合エネルギーの報告値は、二,三の例外を除いてポーリングの式を用いて求めた結合電子密度と比例関係を示した。一方、全価電子から結合電子を除いた電子数と有効磁気モーメントの報告値との関係は、L-Sカップリング及びフントの法則から計算したものと良く一致したことから、この電子数は局在する5f電子数に相当するものと考えられる。これらの結果を用いて、MX中のアクチノイド原子の酸化状態や磁気エントロピーの寄与等についても議論した。
有賀 武夫; 片野 吉男*; 大道 敏彦*; 岡安 悟; 数又 幸生*; 實川 資朗
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 197(1-2), p.94 - 100, 2002/11
被引用回数:9 パーセンタイル:50.93(Instruments & Instrumentation)アルミナ(AlO),スピネル(MgAlO),マグネシア(MgO)焼結体試料にタンデムからの85MeVのヨウ素イオンを110/m・sの線束で1.210/mまで室温照射した。透過電顕による観察の結果、スピネルではアルミナより~1m深くまで非晶質化が認められ、複雑な組成の方が非晶質化し易い傾向を見いだした。MgOでは非晶質化などの損傷は認められなかったが、X線回折の結果、約10m厚さの表面層で微結晶表面が(100)面に再配列することを新たに見いだした。透過電顕での電子線回折では認められないこれらの変化は、高エネルギーイオンの透過に伴う飛跡に沿って再配列が生じると考えられる。
有賀 武夫; 片野 吉男*; 大道 敏彦*; 實川 資朗
Surface & Coatings Technology, 158-159, p.444 - 448, 2002/09
アルミナ(AlO),スピネル(MgAlO),マグネシア(MgO)焼結体試料にタンデム加速器からの85MeVのヨウ素イオンを110/mの線束で最高1.210/mまで室温照射した。1.210/mまで照射したスピネルでは~6mの深さまで完全に非晶質化したことが、透過電顕の観察からわかった。しかし結晶粒によっては6.5mの深さまで非晶質化が起こり、イオンの飛行方向と粒の方位に関係して非晶質化が起こることを指摘した。またスピネルでは、アルミナで認められたような、非晶質化しかかっている粒が、既に非晶質化した表面近くの領域に移動する現象は生じない。さらにスピネルとマグネシアでは照射後3~3.5年で、表面に0.1m以下の厚さの、金属光沢をもって薄膜が形成された。今後、この形成のメカニズムを明らかにする必要がある。
中島 邦久; 大道 敏彦*; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.176 - 181, 2002/08
被引用回数:3 パーセンタイル:22.96(Materials Science, Multidisciplinary)充分に還元されたUYOの組成式でほぼ表すことのできる酸素欠陥型のウラニア-イットリア固溶体とほぼ化学量論組成に近いウラニア-イットリア固溶体を調製し、クヌーセンセルと組み合わせた質量分析測定によりその固溶体の酸素ポテンシャルを評価した。化学量論組成に近い固溶体の酸素ポテンシャルは、ウラニアに比べ非常に高くなった。一方、充分に還元された固溶体は、同じ亜化学量論組成をもつウラニアとほぼ同じ酸素ポテンシャルを有した。
山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 白数 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(8), p.865 - 871, 2002/08
被引用回数:26 パーセンタイル:81.96(Nuclear Science & Technology)余剰プルトニウムの効率的な利用と廃棄のための新しいオプションを提案するため、岩石型プルトニウム燃料とその軽水炉中での燃焼技術に関する研究を行った。岩石型燃料はイナートマトリクス燃料の一種で、安定化ジルコニア,スピネルやコランダムなどの鉱物類似化合物から構成される。重核分裂片による照射損傷を軽減するため、粒子分散型燃料を考案した。照射試験により、スエリング,ガス放出,微細組織変化に関する知見が得られた。岩石型プルトニウム燃料装荷炉心が有する本来的な短所は、ウランやトリウムなどの共鳴物質を添加することで改善され、改善炉心の過渡時における特性は通常の軽水炉炉心と同等となった。反応度事故条件下における岩石型燃料棒の破損しきい値は軽水炉燃料と同等であることが、パルス照射試験により確認された。
二谷 訓子; 蔵本 賢一; 山下 利之; 大道 敏彦*
Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.435 - 438, 2001/02
被引用回数:1 パーセンタイル:11.91(Nuclear Science & Technology)岩石型プルトニウム燃料についてSOLGASMIX-PVコードを用いて多元素系熱力学平衡計算を行いアクチノイド並びにFPの化学形態を求め、酵素ポテンシャル変化の評価を行った。燃料の軽水炉での燃焼によるアクチノイド及びFPの元素量変化は、ORIGEN2コードにより求めた。初期燃料のプルトニウムがすべて4価であった場合、燃焼が進むに伴い酸素ポテンシャルの増加が見られ、被覆管の酸化等、好ましくない挙動を取る可能性が示唆されたが、添加するプルトニウムの一部を3価に還元することにより酸素ポテンシャルの増加を防ぐことが可能であることがわかった。燃焼により生成した酸素はプルトニウムを酸化した後、モリブデンを酸化すること、それに伴いヨウ素が凝縮相から気相へと移行することが明らかになった。
山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 二谷 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*
Proceedings of Workshop on Advanced Reactors with Innovative Fuels (ARWIF 2001) (CD-ROM), 10 Pages, 2001/00
軽水炉で余剰Puを燃焼させる岩石型燃料軽水炉燃焼システムは、Puのほぼ完全な燃焼と使用済燃料の直接処分を特徴とする。岩石型燃料は安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルまたはアルミナから構成される燃料で、PuはYSZ中に固溶させる。YSZは不活性マトリクスとして優れた特性を有するが、熱伝導率が低い。これを補うためスピネルやアルミナとの混合物を用いる。照射損傷領域を低減させるためYSZ粒子をスピネルまたはアルミナマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。粉末混合型及び粒子分散型燃料の照射結果を概括・報告する。また、岩石型燃料は高いPu消滅率を達成できる反面,燃料温度係数が極端に小さい。これを改善する方法としてU,Th,Er等の共鳴核種の添加が有効であることを示した。反応度事故条件下での燃料破損しきい値はNSRR実験より、現行のUO燃料と同等以上であることがわかった。
有賀 武夫; 片野 吉男; 大道 敏彦; 岡安 悟; 数又 幸生
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 166-167, p.913 - 919, 2000/05
被引用回数:32 パーセンタイル:86.57(Instruments & Instrumentation)電気絶縁体であるセラミック材料の照射損傷機構を解明するため、アルミナ焼結体に85MeV沃素イオン(I)を最高110/mまで室温で照射し、損傷組織を入射方向に沿って11mの深さまで観察した。表面から約4mの深さまでは照射によってほとんど非晶質化し、6.5mより深い領域では結晶粒組織がほぼ完全に残る。4~6.5mの間の、結晶-非晶質の遷移領域では非晶質領域を表面に向かって移動したと認められる粒や、その途中で微細化した粒が観察された。従来、セラミック(アルミナ)の非晶質化は、核的エネルギー付与によるはじき出し損傷の関数で整理されてきたが、今回の結果は、はじき出し損傷がピークとなる7~9mの深さの範囲では非晶質化が認められず、電子系へのエネルギー付与が大きな4mまでの範囲で顕著な非晶質化を認めた。
柳澤 和章; 大道 敏彦*; 白数 訓子; 山下 利之; 木村 康彦; 小野澤 淳; 長島 久雄; 金澤 浩之; 金井塚 文雄; 天野 英俊
JAERI-Tech 99-044, 46 Pages, 1999/05
未照射岩石型(ROX)燃料及び模擬岩石型燃料について、密度、気孔率及び結晶粒度に関する研究を実施し以下の結論を得た。(1)岩石燃料:推定理論密度(TD)値は、ROX-SZRで5.6g/cc、ROX-ThOで6.2g/ccであった。岩石燃料の理論密度値はUO(10.96g/cc)の約半分であった。本研究から得られた焼結(製造)密度は、ROX-SZRで4.6g/cc(82%TD)、ROX-ThOで5.2g/cc(83%TD)であった。%TDはUOのそれ(通常95%TD)よりかなり小さかった。平均気孔径は約3m、気孔率は17-18%の範囲にあった。結晶粒径は約2mであった。(2)模擬岩石燃料:推定理論密度値は約5.0-5.7g/ccの範囲にあった。模擬岩石燃料の理論密度値はUOの約半分であった。本研究から得られた焼結密度は約4.5-5.5g/ccの範囲にあった。模擬岩石燃料の%TDは94-98%TDと現行のUO並になった。平均気孔径は約4-8m、気孔率は6%以下であった。結晶粒径は約1-4mであった。
柳澤 和章; 大道 敏彦*; 白数 訓子; 室村 忠純; 松田 哲志*
JAERI-Tech 99-032, 65 Pages, 1999/03
便宜的にPuOをUOで代替した模擬岩石型燃料を製造し、炉外試験に供した。得られた主たる知見は以下のとおり。(1)模擬岩石燃料のガス置換密度(GID)は、4.9から5.4g/ccの範囲であり、その値はUOの47-52%であった。(2)模擬岩石燃料の融点(MP)は1,91139Cであり、UOの融点より30%低かった。(3)線膨張係数(LTE)は、温度1500Cまで模擬岩石燃料とUO燃料に差異はなかった。(4)模擬岩石燃料のクリープ速度はMgAlO成分に強く依存した。(5)硬度(Hv)はMgAlOの構成成分であるAlOに対して敏感で、その量の増加によって模擬岩石燃料はより硬くなった。温度300Cまでの範囲で模擬岩石燃料とUOの硬度を比較したが、前者は後者に比べ著しく大きかった。(6)熱拡散率に関して、模擬岩石燃料とUOとの間に大きな差異はない。同様に、模擬岩石燃料とGdOを10wt%まで添加したUO燃料との間の熱拡散率にも差異はなかった。模擬岩石燃料の熱伝導率とUOのそれとに差異はなかった。
柳澤 和章; 大道 敏彦*; 室村 忠純; 松田 哲志*; 白数 訓子
Journal of Nuclear Science and Technology, 36(2), p.160 - 168, 1999/02
被引用回数:4 パーセンタイル:34.88(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究所は、PuO安定化ジルコニウム(SZR)-MgAlOからなる新型の燃料すなわち岩石型(ROX)燃料を開発中である。データベース強化のため、PuOをUOで置き換えた模擬岩石燃料を製造し炉外試験を実施した。得られた知見は以下の通りである。(1)模擬岩石燃料の密度は、4.9g/ccから5.4g/ccの範囲であり、その値はUOの47-52%であった。(2)模擬岩石燃料の融点は2,18439Kであり、UO燃料の融点より約30%低かった。(3)線膨張係数(LTEC)は、模擬岩石燃料とUO燃料とで差異はなかった。その値はSZR量の増加とともに大きくなった。(4)模擬岩石燃料とUOのクリープ特性を応力指数すなわち変形速度と適用応力の対数値とで比べたところ、両者のそれには類似性が見られた。(5)硬度はMgAlOに依存した。模擬岩石燃料の硬度はUOのそれより著しく大きかった。(6)熱拡散率に関して、模擬岩石燃料とUOとの間に大きな差異はない。同様に、熱伝導率についても両者の差は小さかった。
C.Degueldre*; 高野 公秀; 大道 敏彦; 福田 幸朔; P.Heimgartner*; T.Graber*
JAERI-Research 97-087, 19 Pages, 1997/11
ジルコニアベースのイナートマトリクス及び模擬燃料材の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定し、モデル化した。測定対象は、イットリアとエルビアの一方もしくは両方を含む二元系および三元系、さらにトリアもしくはセリアを加えた四元系とした。添加物による格子定数への影響、酸素原子空孔の大きさと密度を考慮に入れて熱伝導率をモデル化した。モデル化において、格子定数の実測値と、モデルから得られた値を比較検討した。室温から950Kにおいて、ジルコニアとイットリア、エルビア及びセリアとの各固溶体の熱伝導率は、約2W・m-Kであった。これらの均質中のエネルギー輸送について、フォトン伝導とフォノン伝導に基づいて検討した。
柳澤 和章; 大道 敏彦; 金澤 浩之; 天野 英俊; 山原 武
JAERI-Research 97-085, 31 Pages, 1997/11
2種類の燃料を製造した。一つは20w/oPuOにThO-AlO-MgAlOを混ぜたものであり、もう一つは23w/oPuOにZrO(Y)-AlO-MgAlOを混ぜたものであり、燃料の形態として外径3mm肉厚1mmのディスク[円板]状を採用した。この2種類の燃料につき、通常運転下での燃料ふるまいを研究する目的で試験研究炉(JRR-3M)を用い平均燃焼度20MWd/kg(最高27MWd/kg)まで照射を実施した。照射後試験にて以下の事柄を見出した。(1)低い照射温度(1000C)にも拘わらず、著しい割合のFPガス放出(FGR)が起こっており、燃料の微細組織を研究した結果、FPガスが燃料マトリックスから開気孔を通じて直接ギャップ空間に放出されたと考えられた。(2)セシウム(Cs)が燃料マトリックスからプレナム領域まで移行していた。その量は、生成量の約20%程度である。この原因の一つは、使用した円板型燃料の半径方向温度分布がわずかであるが一定でなかったためであり、もう一つは製造段階からこの燃料はセシウム保持能力が弱かったためであろうと考えられる。
松田 哲志*; 小林 愼一*; 白数 訓子; 山下 利之; 大道 敏彦; 室村 忠純
JAERI-Research 97-083, 21 Pages, 1997/11
MgAlO-SZR(SZR:安定化ジルコニア)系、並びにこれに10モル%UOを加えた焼結体を作成し、室温から1500Cまでの熱膨張率及び熱拡散率を測定した。MgAlO-SZRの熱膨張率はSZRの増加とともに増加し、Turnerの式による測定値に良く合致した。UO添加試料の熱膨張率は非添加のものより増加した。熱膨張補正を加えた熱拡散率と比熱推定値等から理論密度95%に規格化した熱伝導度を得た。MgAlO-SZRの熱伝導度は、SZR成分とともに減少し、熱伝導度値はおおよそMaxwell-Euchenの式で近似できた。UO添加試料の熱伝導度は、MgAlO相とSZR相の体積比が約50%より大きい領域ではUO自体のそれより大きな値を示した。
室村 忠純; 山下 利之; 大道 敏彦; 秋江 拓志; 高野 秀機
Proc. of 14th Int. Japan-Korea Seminar on Ceramics, p.127 - 131, 1997/00
世界的な問題となっている余剰プルトニウムの利用に関し、岩石型燃料(ROX)とその軽水炉(LWR)燃焼技術について述べる。ROXはプルトニウムと核的に安定な添加物から合成された新しい燃料である。この燃料は、化学的に極めて安定であり、軽水炉でのプルトニウムのほぼ完全な燃焼に適する。使用済燃料は地質学的安定性が期待できる。本燃料候補のうち、蛍石型相+スピネル相型の燃料について、熱物性値、燃焼速度等について述べる。
大道 敏彦
JAERI-Review 96-008, 13 Pages, 1996/07
岩石型燃料を構成している安定化ZrO、AlO及びMgAlOの燃料の炉内寿命中における中性子及び核分裂片による損傷を過去の文献を基に評価した。中性子照射ではAlOは若干のスエリングを起すが、耐損傷性に優れたZrO並びにMgAlOと同様に結晶の安定性は保たれる。核分裂片による損傷では、AlOは燃料の低い温度領域で非晶質化し、大きなスエリングが起こり、MgAlOでも非晶質化によるかなりのスエリングの可能性がある。これに対してZrOは構造安定性が維持される。燃料ふるまいに負の影響をもつ可能性がある非晶質部分の体積を少なくするためには、プルトニウムを含むZrOの大きな径の粒子をマトリックスであるAlOとMgAlO中に分散することが効果的であることを示し、このような燃料ペレットのスエリングと熱伝導度を定性的に評価した。
鈴木 康文; 中島 邦久; 岩井 孝; 大道 敏彦; 山脇 道夫*
JAERI-Research 95-027, 19 Pages, 1995/03
ストロンチウム及びバリウムとプルトニウムの複合酸化物のなかで、プルトニウムが4価をとる化合物、SrPuO及びBaPuOを調製し、その結晶構造を解析した。ストロンチウム及びバリウムの炭酸塩と二酸化プルトニウムの混合粉末成型体を小孔付きセル内に置き、アルゴンガス雰囲気中で加熱することにより、ほぼ単相の複合酸化物を得た。その結晶構造は立方晶が僅かに変形した斜方晶であることが確認された。
荒井 康夫; 大道 敏彦
Journal of Solid State Chemistry, 115(1), p.66 - 70, 1995/02
被引用回数:1 パーセンタイル:6.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)NaCl型のウラン、ネプツニウム及びプルトニウム化合物の熱力学的並びに磁気的性質について、原子結合の観点から一考察を加えた。はじめに、ポーリングの関係式を用いて格子定数の値から結合次数を求め、そこから結合電子数を求めた。次に、原子の全価電子数から結合電子数を差し引くことにより非結合電子数を決定した。ウラン化合物について結合電子密度と結合エネルギーの文献値の間に良好な直線関係が存在することを見出した。一方、非結合電子数と有効磁気モーメントの関係は、f電子数をベースにしたL-Sカップリングモデルからの計算結果との類似がみとめられ、そこから化合物中のアクチナイドの原子価を評価した。
小川 徹; 大道 敏彦; 前多 厚; 荒井 康夫; 鈴木 康文
Journal of Alloys and Compounds, 224, p.55 - 59, 1995/00
被引用回数:24 パーセンタイル:78.95(Chemistry, Physical)原子炉級PuN試料のクヌーセン・セル質量分析法による蒸気圧測定の際、初期に、熱力学的予測に比べて顕著に低い質量数239と、非常に大きい質量数241の信号が認められた。この観察事実は、(Pu,Am)Nの熱力学的モデルによって良く説明できる。解析に当っては、AmNのGibbs生成自由エネルギーがUN,PuNのそれと大きくは異ならないという仮説を立てた。計算と実験との一致はこの仮説を支持するものであった。AmNの生成の第二法則エンタルピーは1600Kで-294kJ/molと評価された。