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論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06696-2
 被引用回数：2 パーセンタイル：23.14(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

https://doi.org/10.1524/ract.2012.1898
 被引用回数：12 パーセンタイル：69.62(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

$$mu$$SR study of impurity effects on the Cu-spin fluctuations in the overdoped regime of La$$_{2-x}$$Sr$$_x$$Cu$$_{1-y}$$Zn$$_y$$O$$_4$$

Risdiana*; 足立 匡*; 沖 直樹*; 矢入 聡*; 田邊 洋一*; 大森 圭祐*; 鈴木 栄男*; 渡邊 功雄*; 幸田 章宏*; 髭本 亘; et al.

Physica C, 460-462(2), p.874 - 875, 2007/09

https://doi.org/10.1016/j.physc.2007.03.372
 被引用回数：3 パーセンタイル：18.04(Physics, Applied)

零磁場ミュオンスピン緩和測定によりLa$$_{2-x}$$Sr$$_x$$Cu$$_{1-y}$$Zn$$_y$$O$$_4$$(LSCO)の$$y$$=0-0.10, $$x$$=0.30までのオーバードープ領域において動的ストライプ構造が安定化されるかを調べた。その結果、Znドープによる銅スピン揺らぎの低下は$$x$$の増加に伴い減少し、$$x$$=0.30で消滅することがわかった。ここからストライプピニングモデルは全超伝導領域で成り立ち、また、$$x$$$$sim$$0.19近傍には量子臨界点は存在しないことが示唆される。

口頭

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.

no journal, , 

本研究では、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69 M)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)反応により$$^{261}$$Rf (半減期T$$_{1/2}$$ = 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

Cation-exchange behavior of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

本研究ではH$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応により$$^{261}$$Rfを合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

東京電力(株)福島第一原子力発電所事故に係る個人線量の特性に関する調査,4; 現地試験,2; 空間線量率, $$gamma$$線エネルギースペクトルの測定結果とファントム上の個人線量計の応答

山崎 巧; 高田 千恵; 中村 圭佑; 佐川 直貴; 星 勝也; 中川 貴博; 滝本 美咲; 谷村 嘉彦*; 高橋 史明; 百瀬 琢麿; et al.

no journal, , 

飯舘村,田村市,川内村において校正用PMMAファントム上に国内外の5種類の電子式個人線量計を設置し、線量計の読み取り値と$$gamma$$線サーベイメータを用いてファントム設置場所の空間線量率の測定値を得た。個人線量計の指示値Dpとファントム上に個人線量計を設置した時間から算定される空間線量Daの間には個人線量計の種類毎に一定の相関があり、Dp/Da=0.6-0.7の範囲であった。また、ファントムを設置した各地点において原子力機構が開発した$$gamma$$線エネルギースペクトロメータを用いて$$gamma$$線エネルギースペクトルを測定し、H*(10), 実効線量E(ROT)の推定値,個人線量計の指示値の関係について考察した。

口頭

Progress of impurity influx monitor (divertor) for ITER

小川 宏明; 北澤 真一; 杉江 達夫; 勝沼 淳*; 北澤 大輔*; 大森 啓介*; 伊丹 潔

no journal, , 

ITERダイバータ不純物モニターは、ダイバータプラズマから放射される燃料粒子及び不純物の紫外から近赤外領域のスペクトル線の発光強度から、ダイバータプラズマ中の燃料粒子や不純物の密度、流入束等を評価し、ダイバータプラズマ制御に使用する計測装置である。原子力機構では、2013年7月に調達取り決めを締結した。今回、その場感度較正の波長領域を紫外領域まで測定範囲を広げるために新たにモリブデン製キャッツアイミラーを製作し、光学性能試験を実施した。その結果、3種類のレーザー(波長: 632.8, 543.5, 473.0nm)を用いた反射率測定ではモリブデンの鏡面の反射率から予想される値とほぼ等しい反射率が得られた。本講演では、予備設計レビューに向けて進めている詳細設計の進捗状況及びキャッツアイミラーの光学特性とこれを用いたその場感度較正法の原理実証試験について報告する。

口頭

Development of divertor IR thermography for ITER

杉江 達夫; 竹内 正樹; 石川 正男; 嶋田 恭彦; 勝沼 淳*; 北澤 大輔*; 大森 啓介*; 伊丹 潔

no journal, , 

ITERダイバータIRサーモグラフィーは、赤外線領域の光を分光測定することにより、ITERのダイバータ板表面及びバッフル表面の温度(200$$^{circ}$$C-3600$$^{circ}$$C)分布及び入熱分布を計測する装置であり、20$$mu$$sの高時間分解能及び3mmの高空間分解能を有し、主にプラズマ先進制御及び物理研究に用いることを目的とした装置である。本サーモグラフィーは、3$$mu$$m帯及び5$$mu$$mを使った2色系と1.5-5.0$$mu$$mを測定波長範囲とする分光系の2つの測定系から構成される。ITERの環境に対応するために、耐放射線性、放射線遮蔽、除熱対策、熱歪対策、粒子照射軽減対策等を考慮した設計を進めるとともに、遠隔光軸調整機構及び較正機構の設計開発を進めている。光学設計では、3mmの空間分解能を得られる見通しが得られた。また、ミラー等の光学素子からの放射がバックグラウンドとして測定すべきダイバータ板等からの放射に重畳する影響についての評価を行い、除熱を考慮した設計を進めている。また、較正機構に関しては、設計に取り入れることを目的にして、IRレーザーを使った較正手法の試験を進めている。発表では設計開発の現状及び解決すべき課題について述べる。

口頭

長半減期核種を持つSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出分離,2; 異なる抽出剤を用いる4元素の系統分離

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液に含まれる核分裂生成元素の中に半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素が含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。主要な処分法に核変換があり、これを適用するためには対象元素の純度を高める必要もある。我々はこれら元素の高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。ここでは、各元素の抽出・逆抽出の結果を使って、プロセスフローを組み、相互分離を行なった結果について報告する。

口頭

高レベル廃液からLLFP回収技術,4; Zr回収のための新規抽出剤の検討

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)の研究開発プロジェクトの核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化では、高レベル廃液中の長半減期核種を回収し、同位体分離や核変換等を適用、効率的な処分や産業利用を目指している。本研究の一環として、高レベル廃液からの長寿命核種であるPd, Se, Zr及びCsの分離回収プロセスの開発を行っている。この中で、我々はZrの分離回収プロセスに溶媒抽出法を採用し、新規抽出剤として2-hydroxy-${it N}$,${it N}$-didodecylacetamideを見出したので、その抽出特性及び利用可能性について検討を行った。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化,2-3; 高レベル廃液からの電解法と溶媒抽出法を用いた長寿命核種の分離回収技術の開発(3)溶媒抽出を用いたZrの回収

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液から長半減期核種を含む元素のPd, Se, Cs及びZrを回収する手法として、電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を選定し、分離回収プロセスの研究を行っている。このうち、電解法及び吸着法によりPd, Se及びCsが回収された後の模擬高レベル廃液から溶媒抽出法を用いたZrの回収について検討した。Zrに高い選択性を示す${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を抽出剤、ドデカンを溶媒に用いる抽出系は、高濃度のZr溶液に適用した場合に水相が懸濁する現象が生じるが、2-エチルヘキシルアミン(EHA)及び2-エチルヘキサノール(EH-OH)を共存させることで水相の懸濁及び第三相の生成を抑制できることを見出した。HAA, EHA及びEH-OHを含むドデカンを抽出溶媒、電解・吸着後の模擬濃縮高レベル廃液を供給液として、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、Zr及びMoが定量的に抽出されることを確認した。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNb, Ta, Paの陰イオン交換実験; Dbフッ化物錯体の推定に向けて

安達 サディア*; 末木 啓介*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 横北 卓也*; 森 大輝*

no journal, , 

ドブニウムフッ化物錯体の化学種推定に向けた基礎実験として、HF/HNO$$_{3}$$水溶液でニオブ, タンタル, プロトアクチニウムの陰イオン交換実験を行なった。HNO$$_{3}$$濃度ごとに、フッ化物イオン濃度を変化させ陰イオン交換挙動を調べた。講演ではその分配係数の変化から錯形成について考察し、ドブニウムの化学種検討を行なう。

口頭

高レベル廃液からの長寿命放射性核種分離技術の開発; 電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を用いた分離回収技術

高橋 優也*; 大森 孝*; 山下 雄生*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*; 森田 圭介; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

no journal, , 

核変換による高レベル廃棄物の大幅な低減・資源化を目指すためには、高レベル廃液中のLLFPを回収し、同位体分離や核変換等による効率的な処分や産業利用が必要となる。回収対象のLLFP元素(Pd, Se, Cs, Zr)はそれぞれ化学的性質が異なるため、それぞれに適した分離回収方法を選定する必要がある。Pd, Seの回収は、前処理が不要で標準電極電位が貴なため直接金属形態で回収可能な電解法を選択した。電解回収が困難なCs, Zrについては、Csはゼオライトによる吸着・溶離を、Zrは溶媒抽出・逆抽出を選択した。電極反応、再利用可能な吸着材、焼却可能な抽出剤の利用を基本とし、二次廃棄物発生量を低減し、後段の核変換で必要とされる金属形態で回収可能なプロセスを組んだ。模擬高レベル廃液(29元素含有の2M硝酸溶液)から電解法、ゼオライトによる吸着・溶離、溶媒抽出・逆抽出試験を実施し、それぞれの分離回収率や平衡到達時間などを評価した。その結果、有効な分離回収性能を確認した。また800t/年のPUREX再処理からの高レベル廃液処理を想定し、LLFP分離回収施設の概念構築を実施した。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$系におけるDbの陰イオン交換挙動

加藤 瑞穂*; 安達 サディア*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 横北 卓也*; 小森 有希子*; 重河 雄大*; 末木 啓介*

no journal, , 

これまで、超アクチノイド元素である105番元素Dbのフッ化物錯体に関し、HF系及びHF/HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換樹脂への吸着挙動が調べられてきた。Dbの分配係数(Kd)は、同族元素であるNb, Ta及び擬同族元素のPaと比較してTa$$>$$Nb$$>$$Db$$>$$Paという順列であることが示されたが、その化学種までは分かっていない。最近、我々の研究グループではHF/HNO$$_{3}$$溶液系においてHF濃度の増加に伴うNbのKd値の急激な増加、化学種の変化を確認した。本研究では、Dbフッ化物錯体の化学種決定に向け、HF/1.0M HNO$$_{3}$$水溶液中での$$^{rm 88g}$$Nb, $$^{171}$$Ta及び$$^{262}$$Dbのオンライン陰イオン交換実験を行ったので報告する。

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